基于残差混合动态响应面/机器学习框架的预测方法：用于研究细菌群落对孔雀石绿去除效果及其生物降解过程

《Journal of Biological Engineering》：Residual-hybrid dynamic response-surface/machine-learning framework for predicting malachite green removal and biodegradation by a bacterial consortium

　　

摘要

背景

含有染料的废水的排放是一个全球性的环境问题，尤其是对于像孔雀石绿（MG）这样的合成阳离子染料。本研究旨在开发并实验验证一种混合动态响应面/机器学习框架，并结合优化的细菌菌群，以预测和增强MG的去除效果，并阐明其生物降解途径。

结果

首先通过混合设计优化了由Azotobacter chroococcum、 Azotobacter salinestris、 Stenotrophomonas maltophilia和Sphingomonas kyeonggiensis组成的四菌株组合，其中适当比例的A. chroococcum和S. maltophilia实现了83.51%的MG脱色效果。随后应用Box–Behnken设计（BBD）来优化初始MG浓度、接种量和培养时间；响应面模型预测在100 mg/L的MG浓度、7%的接种量和72小时的培养条件下，MG的最大去除率为96.56%，与实验数据吻合良好。基于RSM的动态响应面模型被用作基准，而残差机器学习回归器则根据实验得到的残差值（实验MG去除量减去基准预测值）进行训练。在独立的机器学习方法中，CatBoost在80/20的训练-测试分割上表现最佳；而在留一法交叉验证中，混合残差模型（动态响应面+Ridge回归）被证明是最可靠的预测器，其预测结果与实验数据更为接近。通过傅里叶变换红外（FTIR）光谱、液相色谱-质谱（LC–MS）和紫外-可见光谱实验验证了优化菌群对MG的生物降解作用，这些方法证实了染料发色结构的破坏以及毒性较低代谢物的形成。毒性测试表明，降解产物对所测试的病原细菌无毒。ISSR分子分型显示，引物ISSR-12具有很强的区分能力，产生了九条菌株特异性的条带，而引物ISSR-1产生的单态条带比例较高。

结论

本研究提出了一种小样本的混合动态响应面/机器学习框架，并通过MG生物降解实验进行了实验验证，该框架将基于RSM的基准模型作为残差学习中的显式特征。在留一法交叉验证（N = 17）下，基于RSM的基准模型的R2值为0.988，RMSE为2.62%；而最佳的混合残差模型（动态响应面+Ridge回归）的R2值为0.987，RMSE为2.79%，这证实了所提出框架的稳健性。