结构分解与征服方法：利用双重图表示法准确预测无机化合物的离子传输屏障

《npj Computational Materials》：Structure divide-and-conquer: dual graph representation for accurate ionic transport barrier prediction of inorganic compounds

　　

摘要

尽管大多数基于图的表示方法在捕捉晶体几何特征方面非常有效，但它们在直观描述诸如离子传输行为等现象时存在不足，而这些现象往往由移动子晶格（即间隙网络）中未被原子占据的区域决定。在这里，我们开发了一种基于图神经网络（SDCGNN_dk）的结构分而治之图表示方法，通过结合领域知识（例如位点能量信息、离子可接近性的阈值等）来揭示传输屏障的结构-活性关系。该方法将晶体几何结构和间隙网络拓扑结合起来，构建了一个双结构晶体图。为了推动该模型的发展，我们构建了一个基于图的数据集，用于预测活化能（\({E}_{a}\)），即阻碍离子传输的能量屏障。该数据集涵盖了来自无机晶体结构数据库（ICSD）的18,000多种离子化合物，包括Li⁺、Na⁺、K⁺、Ag⁺、Cu^(2,3)+、Mg²⁺、Zn²⁺、Ca²⁺、Al³⁺、F^?和O^2?。SDCGNN_dk在预测\({E}_{{\rm{a}}}\)方面表现出色，其R²值为91.30%，平均性能比传统GNN高出20%以上，并通过量化晶体几何结构和间隙网络特征对传输屏障的贡献，提供了对结构-活性关系的深入理解。这项工作提供了一种准确的图表示方法和GNN框架，展示了其扩展到预测与无机化合物间隙网络相关的其他性质的潜力。