《Journal of Cleaner Production》：Reverse swirl flow-based enhancement of carbon dioxide capture with monoethanolamine-blended amines: Reactor design, performance characteristics, and process mechanisms
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本研究提出基于反向旋流技术的绿色过程强化策略，通过单、双、三元醇胺溶液系统验证，在最佳工况下CO2捕集效率达99.94%，总传质系数提升至3.506 mol·m?3·s?1·kPa?1，结合CFD模拟揭示非均匀流速、强剪切效应及湍流混合是强化传质的关键机制，techno-economic分析证实其工业可行性并建议模块化并行设计。
段海东|赵炳涛|杨志辉|黄洋|苏亚欣
上海科技大学能源与动力工程学院，中国上海中工路516号，200093
摘要
化学吸收是目前工业二氧化碳（CO2）捕集的主要方法，但传统工艺存在传质效率低、装置体积大和能耗高的问题。为克服这些挑战，本研究提出了一种基于逆旋流技术的绿色工艺强化策略，该技术通过产生静态离心力来增强气体-液体的传质效果，从而提高CO2的捕集效率。基于设计的逆旋流反应器，在不同操作参数下系统地研究了单组分、二元组分和三元组分（MEA）胺类化合物的CO2捕集性能。结果表明，逆旋流显著提升了捕集效率。在实验范围内，CO2捕集效率（η）和总体体积传质系数（KGaV）随着入口CO2浓度、液体流速和胺浓度的增加而提高，而传质单元高度（HOG）相应减小。然而，增加气体流速会导致η降低和HOG显著增加，而KGaV则表现出先增加后减少的非单调趋势。在优化条件下（气体流速10 L/min，液体流速0.5 L/min，CO2浓度15 vol%），使用30 wt%的三元混合胺（MEA:PZ:AMP = 8:1:1）时，CO2捕集效率达到99.94%，KGaV为3.506 mol m?3·s?1·kPa?1，HOG为0.036 m。此外，通过计算流体动力学模拟阐明了逆旋流驱动的CO2捕集强化机制，表明非均匀速度效应、强烈的剪切效应和剧烈的湍流混合效应是提高传质效率的关键因素。最后，技术经济分析表明，逆旋流相比传统工艺具有更高的传质效率，并提出了适用于工业规模的模块化并行化策略。这些发现为利用涡流场开发简单、绿色且高效的碳捕集技术提供了宝贵的见解。
引言
人为产生的CO2排放主要来自化石燃料燃烧，对环境构成了严重威胁（Liang等人，2024年）。为实现碳中和，化学吸收仍然是工业CO2捕集的主要技术，其效率和成熟度优于吸附（Ahmed等人，2020年；Nouri等人，2025年）、低温分离（Zanobetti等人，2024年）和生物过程（Hosseinifard等人，2025年）。然而，基于胺类的吸收技术（Puxty等人，2009年；Yao等人，2025年）的广泛应用受到高资本和运营成本的阻碍（Bains等人，2017年；Julio等人，2023年）。这些成本源于多种因素，包括溶剂再生的高能耗（通常被认为是主要瓶颈）、溶剂降解、设备腐蚀以及传统填料塔的固有局限性。具体而言，传统填料塔占地面积大且传质效率低（Porcheron等人，2011年；Wang等人，2011年，2015年），这大大增加了初始投资和土地需求。因此，通过工艺强化（Choubtashani和Rashidi，2023年；García-Bordejé和González-Olmos，2024年）开发具有成本效益的技术已成为应对这些多重挑战的优先事项。
逆旋流反应器作为一种紧凑且高效的气液接触装置，在工艺强化方面受到了广泛关注（Ashcraft等人，2012年；Chen等人，2021年；Dai等人，2019年；Eliaers等人，2014年；Pellegrini等人，2010年）。特别是在碳捕集应用中，强化机制主要源于反应器内部产生的强离心场，其中CO2气流具有较高的切向速度和湍流动能（TKE）。这种强烈的流体动力行为显著改变了内部压力分布，并在气液界面产生了强烈的剪切力，使液体雾化成细小液滴或薄膜，在高剪切作用下表面更新率提高了3-5倍（Wang等人，2022年；Cheng等人，2014年）。这一现象不仅大幅减少了边界层厚度，还将液相体积传质系数提高了1-2个数量级（Ouyang等人，2022年）。该技术在各种吸收系统中表现出显著优势。例如，在基于NaOH的快速反应系统中，逆旋流的对流流动总体体积传质系数（KGaV）比轴向流动强化高出31-49%（Javed等人，2006年，2010年）。多级逆旋流系统的进一步优化使效率提高了20%，KGaV值达到9.22 × 10?2 mol m?3·s?1·kPa?1，Cao等人（2007年）报告的脱碳效率高达86.7%。此外，Oyang等人观察到逆旋流系统的有效界面面积约为传统反应器的10倍（Chen等人，2024年；Ouyang等人，2021年，2022年）。同样，在基于氨的碳捕集过程中，捕集效率和KGaV值分别提高了7-15%和18-33%（Zhao等人，2016年）。
同时，溶剂优化也至关重要。将仲胺（如哌嗪，PZ）或叔胺（如2-氨基-2-甲基-1-丙醇，AMP）与传统的伯胺（如MEA）混合使用可以显著加速反应动力学（He等人，2023年；Jiang等人，2024年）。这种改进将反应速率控制步骤从混合状态转变为传质控制状态。因此，将高性能混合溶剂与能够最大化传质的强化反应器平台相结合是一个合理的策略。然而，目前很少有研究系统地将逆旋流反应器与复合胺系统（特别是二元和三元组分）结合并进行定量评估。
所提出技术与传统填料塔的根本区别在于从重力驱动过程向离心力驱动强化的转变。虽然传统填料塔受到厚液膜和有限界面面积的限制，但逆旋流反应器产生的强大离心场将液体破碎成细小液滴和超薄薄膜。此外，将混合胺与这种高剪切反应器结合使用会产生独特的协同效应。快速反应的PZ在强化界面起到动力学促进作用，而逆旋流提供了克服混合溶剂粘度增加所导致的扩散限制所需的湍流混合。
本研究旨在通过将逆旋流技术与MEA基混合溶剂结合来强化CO2捕集。首先，设计了一种新型的四入口逆旋流捕集系统用于碳捕集。其次，系统评估了单组分（MEA）、二元组分（MEA/PZ）和三元组分（MEA/PZ/AMP）系统的吸收性能。分析了操作参数、捕集效率和传质系数（KGaV）之间的相关性。此外，利用计算流体动力学（CFD）模拟阐明了气相逆旋流场内的流体动力学和传质机制。最后，进行了技术经济分析以评估工业实施的可行性。
工艺化学
在基于胺的CO2捕集系统中，胺的分子结构决定了反应路径、化学计量比和产物分布。对于MEA（一种伯胺），反应主要遵循两性离子机制，生成稳定的氨基甲酸酯，胺与CO2的化学计量比为0.5（2:1）。哌嗪（PZ）作为一种环状二胺，不仅与CO2反应迅速，还能促进MEA两性离子的脱质子化。
材料
单乙醇胺（MEA，≥99.0%）、哌嗪（PZ，≥99.0%）和2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP，≥95.0%）购自中国医药化学试剂有限公司，使用前无需进一步纯化。高纯度二氧化碳（CO2，99.99%）和氮气（N2，99.99%）由上海嘉杰特种气体有限公司提供。所有溶剂制备均使用电导率低于0.1 μS cm?1的去离子（DI）水。气体流速和初始CO2浓度
为了系统评估气相流体力学对捕集性能的影响，首先使用30 wt%的单组分MEA溶剂进行了一系列基线实验。在这些实验中，液体流速（QL保持在0.5 L/min，以隔离液相的影响。图4(a)展示了气体流速（QG）对CO2捕集性能的影响。随着QG从10增加到20 L/min，CO2捕集效率（η）从90.87%急剧下降。
结论
本研究通过将逆旋流技术与单组分、二元组分和三元组分MEA基胺溶剂结合，研究了燃烧后CO2捕集的工艺强化。基于设计的四入口逆旋流反应器，通过延长气体停留时间、增加压力梯度和增强界面剪切应力，提高了CO2的捕集性能、工艺机制和技术评估。
CRediT作者贡献声明
段海东：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，软件开发，数据整理。赵炳涛：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，监督，方法学研究，资金获取，概念构思。杨志辉：撰写 – 原稿，数据整理。黄洋：撰写 – 原稿，数据整理。苏亚欣：撰写 – 审稿与编辑，监督。利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。致谢
本研究得到了中国自然科学基金（编号：17ZR1419300）的支持。
