随着可再生能源的快速发展，对高性能、低成本和安全的能量存储技术的需求日益迫切[1,2]。铝石墨电池（AGBs）作为一种典型的氯铝酸盐阴离子电池，因其丰富的铝资源和固有的安全性而受到广泛关注[3],[4],[5]。同时，石墨因其良好的导电性和优异的离子插层能力而成为AGBs正极材料的理想选择[6],[7],[8],[9],[10]。然而，在循环过程中，大尺寸氯铝酸盐阴离子（通常为AlCl4-）的（脱）插层会导致石墨层间变形和结构损伤[11],[12],[13],[14]。这进一步导致初始库仑效率（CE）低于80%，并且在长期使用中表现出不可逆性，严重限制了AGBs的应用[15],[16],[17],[18],[19]。尽管已报道电解质分解和阳极侧副反应等因素会影响CE，但其背后的结构原因仍不完全清楚[20,21]。特别是，石墨在初始循环过程中的层间结构演变机制以及机械变形与电化学反应之间的耦合关系仍存在争议[22],[23],[24],[25],[26]。
开发高效的定量表征方法对于阐明初始循环阶段微观结构演变与电化学性能之间的相关性至关重要[27],[28],[29],[30],[31]。通过原位X射线衍射（XRD）和体外透射电子显微镜（TEM）方法的互补研究，已经获得了关于AGBs石墨电极中氯铝酸盐阴离子（脱）插层过程的系统性和定量机制洞察，揭示了石墨层序和层间间距的演变[32],[33],[34],[35],[36]。然而，初始CE较低与石墨电极微观结构演变的统计特性之间的定量关系仍不明确（图1a）[37,38]。尽管进行了原位TEM实验，但制备高质量的石墨插层化合物（GIC）截面以及GIC的高电子束敏感性仍然是重大挑战[39,40]。因此，微观结构研究主要依赖于体外方法，而这些数据本质上是随机的。需要注意的是，需要基于大规模体外数据集的统计分析来将微观结构演变与GIC的性能退化相关联，这是阐明阴离子插层/脱层引起的层间结构演变的基础。
另一方面，人工智能（AI）与电子显微镜的结合为高通量和统计上稳健的表征提供了新的范式[41,42]。与传统的通过观察和主观判断从大量电子显微镜图像中筛选有限关键信息的手动分析方法不同，基于AI的分析方法可以主动挖掘在手动视觉检查中经常被忽略的隐藏的深层结构信息[43],[44],[45]。利用深度学习和机器视觉等先进算法，AI系统能够自动识别、分割和量化大量电子显微镜数据集中的复杂微观结构特征（如晶格变形、缺陷分布和相变区域）[46],[47],[48]。这种先进方法不仅实现了高效低误的批量处理，还便于探索传统方法难以捕捉的微观结构演变的微妙、动态和统计特性[49],[50],[51]。这些能力为克服传统表征技术的局限性奠定了坚实的基础，揭示了能量存储材料中的复杂结构-性能关系，并为设计和优化石墨正极提供了更全面和准确的理论支持，从而提升氯铝酸盐阴离子电池的性能。显然，基于AI的方法有潜力揭示不可逆变形区域与电化学性能退化之间的内在相关性，并具有识别阴离子插层过程中瞬态中间状态的重要能力。
为了实现这一目标，我们开发了一种基于AI的定量变形映射方法，用于空间上清晰地显示石墨层间不可逆的阴离子插层。实验中，通过聚焦离子束（FIB）辅助的精确样品制备技术，利用TEM对插层阴离子的石墨样品的层间变形进行了表征（图1b）。在传统的分析方法中，开发了一种基于U-Net的AI增强型晶格间距变形识别模型（称为AI-DeformSnap，图1c），用于TEM图像的批量识别和统计分析，从而提高了处理效率[52]。同时，采用基于密度的空间聚类算法（DBSCAN）对多维结构-性能关系进行了定量分析（图1d）。通过将层间间距划分为九个区间，可以定量获取机械膨胀和压缩区域的分布和连通性，进而建立不可逆变形与CE变化之间的关联。这项工作不仅为表征石墨微观结构提供了有效工具，还明确了层间变形机制，为优化AGBs中的石墨电极提供了理论指导。
