基于Angular框架的关系知识提取方法，用于机器学习中原子间势能的计算，以促进可扩展的催化剂探索

《npj Computational Materials》：Angular relational knowledge distillation of machine learning interatomic potentials for scalable catalyst exploration

　　

摘要

最先进的等变图神经网络（GNNs）在分子模拟中能够达到与密度泛函理论（DFT）相当的水平，但在高通量筛选和长时间尺度动力学计算方面仍存在挑战。知识蒸馏（KD）提供了一种有前景的解决方案，然而与为语言和视觉模型开发的成熟方法相比，其在GNNs中的应用仍处于起步阶段。现有的少数方法依赖于原子级别的特征匹配，难以实现捕捉势能面（PES）背后物理关系所需的精度。我们提出了角关系知识（ARK）蒸馏框架，该框架通过将每个原子间相互作用建模为关系向量来从预训练的GNNs中提取关系知识。通过对比学习目标，ARK引导学生模型保留教师模型学习到的PES的几何结构，而不是孤立节点的特征。在OC20、OMat24和SPICE基准测试中，我们使用ARK训练的学生模型在能量和力预测方面始终优于基线模型，且计算成本仅为后者的一小部分。在一个实际的高通量催化剂筛选应用中，该模型实现了11.9倍的加速效果，同时保持了化学一致性和准确性。在对超过580,329种结构的大规模氧还原反应催化剂筛选中，ARK将计算成本从59.4 CPU年降低到11.6 GPU小时，并成功识别出30种经DFT验证的催化剂候选物。值得注意的是，筛选结果显示含碲材料在候选物中占比很高，这与最近的实验报告一致，证明了ARK在探索性不足的领域中识别具有计算潜力的候选物的能力。