一种用于酸性废水处理的硫化氢合成多变量区间预测新方法

《Engineering Applications of Artificial Intelligence》：A novel multivariate interval prediction method of hydrogen sulfide synthesis for acidic wastewater treatment

氢硫化物合成中基于多变量区间预测的安全优化方法研究。摘要：针对酸性废水处理中氢硫化物合成过程的变量预测难题，提出MLUBE方法。通过自注意力多变量区间模型SATMI捕获反应特征，设计参数化区间损失PILoss解决不可导问题，采用改进覆盖宽度准则ICWC优化粒子群算法参数，实验验证其区间宽度较传统方法减少7.32%-82.6%。分隔符：

　　

刘明辉|朱红秋|戴玉丝

中南大学自动化学院，长沙，410083，中国

摘要

在酸性废水的硫化过程中，使用硫化氢是一种高效的资源回收方法。利用氢气和硫在现场合成硫化氢进行酸性废水硫化具有成本效益，且没有副产品，但存在操作安全和硫化氢泄漏的担忧。通过间隔预测硫化氢合成过程中的关键变量（如温度、压力和液位），可以预防安全风险。然而，该过程的强非线性和变量之间的复杂耦合使得构建稳定可靠的间隔预测变得具有挑战性。因此，提出了一种新的多变量下界上界估计（MLUBE）方法。首先，构建了一个基于自注意力的多变量区间（SATMI）预测模型，该模型根据硫化氢合成机制进行了特征选择。然后，为了解决标准下界上界估计方法的可微分性问题，设计了一种参数化的区间损失（PILoss），允许通过随机梯度下降优化模型参数。进一步地，采用粒子群优化（PSO）在验证集上优化PILoss参数。在PSO中，提出了一种改进的基于覆盖宽度的准则（ICWC）作为适应度函数，以产生更窄的预测区间宽度，同时保持可靠的覆盖概率。MLUBE方法在真实世界数据集上进行了验证，并与5种常见的区间预测方法进行了比较。实验结果表明，所提出的MLUBE方法将ICWC降低了5.29%–84.71%，平均预测区间宽度降低了7.32%–82.6%。

引言

在有色金属冶金过程中会产生大量的酸性废水，其中含有铜和砷等重金属离子（Du等人，2024年；Wang等人，2024a年）。直接排放这种废水会导致严重的环境污染（Afolalu等人，2022年）。使用硫化氢对酸性废水进行硫化是一种高效且经济的方法（Zhu等人，2025年）。考虑到硫化氢运输的安全风险，在现场合成硫化氢不仅可以避免运输风险，还可以显著降低成本。在各种合成方法中，使用氢气和硫作为原料具有高反应效率和零副产品（Liu等人，2024年）。然而，由于合成过程的严格安全要求，准确预测反应温度、压力和液位等过程变量对于操作安全至关重要。

过程变量预测主要依赖于数据驱动的机器学习方法（Wu和Feng，2018年；Greff等人，2016年；Vaswani等人，2017年）。这些点预测方法无法量化预测不确定性，使得评估预测可靠性变得具有挑战性（Kasiviswanathan等人，2016年）。近年来，能够提供预测不确定性范围的区间预测方法在学术界和工业界受到了越来越多的关注。对于硫化氢合成来说，过程变量的区间预测尤为重要，因为其反应高度放热且会产生有毒化合物。反应变量（如反应器温度、氢气浓度和冷却条件）的偏差可能会迅速导致不安全的操作状态。可靠的预测区间使操作员能够评估预测变量的置信度，识别异常波动的早期迹象，并采取措施防止不安全情况的发生。此外，准确的不确定性估计确保了酸性废水处理的稳定和充足的硫化氢生成。因此，将区间预测集成到酸性废水硫化过程中可以直接提高操作安全性、环境可靠性和整体工业适用性（Wang等人，2025年）。

区间预测的目的是生成区间值预测，以量化预测不确定性。通常，区间预测方法分为顺序方法和直接方法（Cartagena等人，2021年）。顺序方法基于点预测构建预测区间，可以根据预测区间构建方法分为Delta方法、贝叶斯方法、自助法（Bootstrap）和蒙特卡洛方法（Nourani等人，2021年）。Delta方法利用非线性回归理论来近似预测不确定性。假设不确定性遵循高斯分布，基于名义置信水平计算区间预测（Khosravi等人，2011a年；Hwang和Ding，1997年）。贝叶斯方法将神经网络视为贝叶斯估计器，将参数视为具有未知分布的随机变量。假设数据的先验分布遵循高斯分布，并基于此方差和名义置信水平构建预测区间（Khosravi等人，2010a年，2011a年）。自助法应用重采样技术通过重复采样数据集并分别在每个重采样子集上训练神经网络来构建置信区间。通过评估这些网络输出的方差来量化预测不确定性（Heskes，1996年；Khosravi等人，2011b年）。蒙特卡洛方法使用蒙特卡洛模拟生成大量随机样本。这些样本用于迭代训练神经网络并估计不确定性概率分布（Shrestha等人，2009年；Tapoglou等人，2020年）。

可靠的顺序区间预测有两个基本要求：一个准确的点预测模型和在真实操作条件下对预测不确定性的正确概率分布表征（Yu等人，2023年）。然而，有限的数据使得难以捕捉完整的潜在预测不确定性分布。因此，大多数顺序方法假设预测不确定性遵循正态分布，并在点预测周围构建对称区间，这限制了它们表示复杂和不对称不确定性的能力（Zhou等人，2021年）。此外，可靠地评估构建的预测不确定性分布是否与真实不确定性分布相匹配也具有挑战性。不准确的点预测会进一步降低预测区间的可靠性。在工业系统中，常见的不确定性特征（如间歇性、多模态性和重尾行为）往往导致假设分布和实际分布之间存在显著差异（El Mansouri和Benkacem，2025年）。这种不匹配会导致区间过于保守或覆盖范围减少，最终影响基于这些预测区间的下游决策和策略设计（Tyralis和Papacharalampous，2024年）。

相比之下，直接区间预测方法通过机器学习方法直接学习输入特征到上下界区间的映射，从而克服了这些限制（Wang等人，2024b年）。通过避免对不确定性分布的任何先验假设，直接方法隐式地捕捉了工业过程中常见的复杂认知和随机不确定性（Li和Jin，2018年）。这种数据驱动的策略消除了对准确点预测和手工制作分布假设的依赖，并在数据有限的情况下增强了区间预测的鲁棒性（Shi等人，2017年）。因此，直接方法为不确定性量化提供了一个更加灵活和可靠的框架，特别适用于安全关键和动态变化的工业场景。下界上界估计（LUBE）是最早的直接区间预测方法之一，它使用神经网络来预测上下界（Khosravi等人，2010b年）。LUBE引入了一种称为基于覆盖宽度的准则（CWC）的损失函数，该函数结合了区间宽度和覆盖概率。通过最小化CWC损失来优化神经网络参数，采用模拟退火算法。尽管LUBE不需要分布假设，但模拟退火用于参数优化引入了显著的不确定性，使得难以获得稳定的最优模型。此外，由于CWC结合了两个相互冲突的优化目标，单目标优化算法可能难以有效找到最优解。

为了解决这些问题，研究人员进行了广泛的改进。Taormina等人（Taormina和Chau，2015年）提出了一种多目标完全信息粒子群（MOFIPS）优化算法来优化LUBE方法中的CWC损失函数，证明了MOFIPS在区间预测方面的性能优于单目标粒子群优化。Ye等人（2016年）将LUBE网络的较大输出视为上界，较小输出视为下界，并在CWC损失函数中引入了超参数，以平衡区间宽度和覆盖概率之间的权衡。他们还采用了多目标混合差分进化算法来获得LUBE网络的帕累托最优集。Zhang等人（2015年）提出了一种基于覆盖宽度对称性的准则（CWSC），以强调目标值在预测区间内的位置，将对称性度量纳入CWC。Xue等人（2024年）建议，在训练期间如果真实值不包括在预测区间内，则样本不应计入损失计算中，从而设计了一个基于区间宽度的可微分损失函数。为了解决梯度冲突，他们提出了冲突梯度的投影（PCGrad）方法，并采用了提前停止技术来完成训练过程。目前，基于LUBE的区间预测模型已应用于多个领域，包括风力发电预测（Almutairi和Alrumayh，2022年）、宏观经济时间序列预测（Sarveswararao等人，2022年）和废水处理厂出水建模（Nourani等人，2023年），并且模型已被更复杂的模型（如门控循环单元（GRU）（Wang等人，2024c年）、长短期记忆（LSTM）（Jalali等人，2022年）和Transformer（Li等人，2025年）所取代。尽管对区间预测模型进行了大量研究，当LUBE采用更复杂的模型时，基于CWC的优化结果仍然表现出显著的不确定性，训练期间的过拟合风险仍然很高。

为了解决上述问题，本文提出了一种新的多变量下界上界估计（MLUBE）方法，用于构建酸性废水硫化中硫化氢合成的关键变量预测区间。本文的主要贡献如下：

1.

构建了一个基于自注意力的多变量区间（SATMI）模型，以生成多变量预测区间边界，并结合了由硫化氢合成机制驱动的特征选择。SATMI模型通过明确匹配硫化氢合成过程的特征行为来提高表示能力。

2.

为了解决传统区间预测方法中CWC函数的可微分性问题，提出了一种参数化的区间损失（PILoss）作为SATMI模型的损失函数。通过采用PILoss，可以通过随机梯度下降有效优化模型。

3.

MLUBE方法采用双层结构进行区间预测。使用PILoss在训练集上训练SATMI模型，并使用粒子群优化（PSO）在验证集上优化PILoss的参数。

4.

设计了一种改进的基于覆盖宽度的准则（ICWC）作为PSO的适应度函数，以获得更窄的区间宽度，同时确保覆盖概率。

方法部分

方法论

图1展示了使用氢气和硫进行硫化氢合成的反应系统。液态硫和氢气被引入反应器，生成的硫化氢作为产品排出。位于反应器底部的加热单元提供反应所需的初始热量。液态硫吸收这些初始热量并蒸发成硫蒸气，然后在反应器的中间部分与氢气反应形成氢气

实验与讨论

在本研究中，使用从中国一家污水处理厂收集的数据集验证了所提出方法的有效性。首先，对SATMI模型和MLUBE模型进行了消融实验，以评估每个组件的贡献。然后，将SATMI模型与常用模型进行比较，以证明所提出架构的优越性。最后，将所提出的MLUBE方法与传统的区间预测方法进行评估，以验证其效果

结论

在本研究中，提出了MLUBE方法来解决硫化氢合成过程中的不确定性建模问题。通过结合机制引导的特征选择、具有增强多尺度特征提取的SATMI网络以及结合参数化PILoss和ICWC优化的两阶段训练策略，所提出的框架有效地提高了预测区间的质量和稳定性。实验结果表明，SATMI模型和

CRediT作者贡献声明

刘明辉：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，方法论，概念化。朱红秋：撰写 – 审稿与编辑。戴玉丝：撰写 – 审稿与编辑。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了湖南省自然科学基金（2025JJ50403）和中南大学基本研究基金（2025zzts644）的支持。