利用并行贝叶斯优化和人工神经网络（ANN）集成方法，对用于从天然气燃烧排放中捕获二氧化碳的多床变压吸附（VPSA）工艺进行技术经济优化和循环调度分析

《Chemical Engineering Journal》：Techno-economic optimization and cycle schedule analysis of poly-bed VPSA process for CO2 capture from natural gas combustion emissions using parallel Bayesian optimization with ANN ensembles

VPSA技术通过优化压力平衡步骤实现低浓度CO?捕获的能源与成本平衡，提出多目标贝叶斯优化框架，综合考虑纯度、回收率及总年化成本，发现3个以上PE步骤对性能提升关键，并引入净回收率评估体系。

　　

朴俊宇|沈奎彬|李基邦

韩国大学化学与生物工程系，首尔城北区Anam-ro 145号，02841，大韩民国

摘要

真空变压吸附（VPSA）工艺在二氧化碳（CO₂）捕集技术中脱颖而出，因其能耗低、环境可持续性和操作灵活性强。大多数现有的基于VPSA的CO₂捕集研究都集中在燃煤烟气（约15%的CO₂）上。然而，随着向天然气发电厂的转变，烟气中的CO₂浓度降低（<10%），对适用于低浓度CO₂流体的系统提出了更高的要求。此外，以往的研究大多局限于小规模系统，并采用简化的循环配置，限制了其工业应用性。本研究通过引入一种新的并行批量多目标贝叶斯优化框架（利用人工神经网络集成），优化了工业规模多床VPSA工艺的运行条件和循环配置，以实现CO₂捕集。优化考虑了三个目标：CO₂纯度、回收率和总年化成本（TAC），重点研究了压力平衡（PE）步骤在脱附过程中降低能耗的作用。研究发现存在明显的权衡：增加PE步骤可以提高CO₂纯度和回收率，但会增加TAC。值得注意的是，优化结果表明，要达到最佳性能，必须结合三个或更多的PE步骤。此外，还进行了全局敏感性和技术经济分析，以确定关键变量并研究PE步骤、CO₂排放惩罚和电价的影响。为了合理解释PE步骤的必要性，引入了净CO₂回收率这一指标，综合考虑了过程层面的CO₂回收量和与能耗相关的间接CO₂排放量。本研究提供了一个综合的优化框架，平衡了能源效率、成本和分离性能，为下一代低浓度CO₂烟气VPSA系统的可持续设计做出了贡献。

引言

自工业革命以来，全球温室气体排放量持续增加，加速了全球变暖和气候变化。在各种温室气体中，二氧化碳对温室效应的贡献最大，占排放总量的70%以上[1]。2024年，全球平均大气中的CO₂浓度达到422.8 ppm，比工业化前的约278 ppm增加了52%[2]。为了减少CO₂排放，已经开发了多种捕集技术，包括低温液化[3]、[4]、[5]、液体吸收[6]、[7]、[8]、[9]、膜分离[10]、[11]、[12]和吸附[14]、[15]、[16]。其中，胺类吸收技术最为成熟且已商业化应用。然而，胺类溶剂的污染及其降解问题以及高腐蚀性是主要挑战[17]、[18]。随着环保意识的提高，基于吸附的技术成为有前景的替代方案，特别是在中小规模应用中。基于吸附的技术，尤其是变压吸附（PSA）和温度变压吸附（TSA），因其操作灵活性和低环境足迹而受到关注。

PSA工艺利用物理吸附原理，在高压下优先将CO₂吸附到多孔材料上。通过在高压力吸附阶段和低压力脱附阶段之间循环，PSA工艺可以选择性地从燃烧后烟气中捕获CO₂。特别是真空变压吸附（VPSA）是一种特殊的PSA工艺，它在吸附过程中接近大气压，在脱附过程中使用真空。与其他吸附工艺（如传统PSA和TSA）相比，这种方法具有较低的运营成本和灵活性，特别适合用于燃烧后CO₂的捕集[14]、[19]、[20]、[21]。

由于天然气的碳强度低于煤炭和石油，其在发电和供热中的使用日益增加，因此需要开发适用于天然气排放的CO₂捕集技术[22]。与通常含有10–15% CO₂的石油或煤炭燃烧烟气[15]、[23]、[24]、[25]不同，天然气燃烧废气的CO₂浓度较低，仅为4–10%[26]、[27]。这种低CO₂浓度给捕集效率带来了挑战，因为分离所需的驱动力减小，需要更耗能的工艺[26]、[27]。然而，只有少数研究探讨了针对低于10% CO₂浓度的烟气进行VPSA捕集[27]、[28]、[29]。

当处理低浓度CO₂烟气时，CO₂ VPSA工艺难以同时实现高回收率和纯度。这一限制要求创新设计和优化配置以提高性能。例如，Zhang等人[27]在CO₂浓度为8%、抽真空压力为0.03巴的普通VPSA工艺上进行了实验，发现CO₂纯度和回收率均大幅下降至70%以下。这一发现表明，单级CO₂ VPSA不足以处理低浓度（<10%）的烟气，需要采用二级CO₂分离技术。

此外，许多关于CO₂捕集的VPSA工艺的数值模拟研究仅关注具有有限吸附床数量和简单循环设计的小规模系统。对于CO₂捕集，具有六个以上吸附床的多床配置仍相对较少被探索。这与大规模H₂纯化工艺不同，在那里已经进行了大量研究，探讨了床层数和压力平衡（PE）步骤对工艺效率的影响[30]、[31]、[32]。在这些系统中，PE步骤涉及平衡吸附塔之间的压力，可以降低脱附过程中的能耗并提高分离性能[33]。然而，增加PE步骤需要额外的吸附床，从而导致更高的资本成本。这种能源效率与资本投资之间的权衡凸显了系统化优化CO₂ VPSA工艺循环设计的必要性。

多项研究探讨了PE步骤对CO₂ VPSA工艺的影响[34]、[35]。Ntiamoah等人[34]指出，增加PE步骤的数量可以提高CO₂回收率和纯度，同时降低能耗。Liu等人[35]也通过实验确认，加入PE步骤可以提高CO₂产品纯度。CO₂ VPSA工艺的试点工厂测试也采用了PE步骤来降低能耗[23]、[25]、[36]。这些发现表明，PE步骤对优化CO₂ VPSA循环设计至关重要。然而，大多数CO₂ VPSA研究主要关注操作变量的优化，如进料压力、温度、抽真空压力、步骤时间和吹扫与进料比[16]、[37]。这种对操作变量的关注往往忽略了结构变量（如床层数和PE步骤）与操作变量之间的复杂相互作用。缺乏全面的研究突显了进一步研究这些变量组合效应的迫切需求，以推动多床CO₂ VPSA技术的进步。

基于这些原因，本研究提出了一个多目标技术经济优化框架，用于工业规模的多床VPSA工艺，从天然气燃烧烟气中捕集CO₂。具体来说，研究了不同PE步骤数量（从1到5）和操作变量对三个目标函数（CO₂纯度、回收率和总年化成本（TAC）的影响。通过基于人工神经网络（ANN）集成的优化框架，确定了帕累托最优解，为分离性能、能耗和经济性之间的权衡提供了宝贵的见解。通过优化操作和结构变量（包括PE步骤数量、步骤时间、床层大小和吹扫与进料比），本研究旨在推进工业规模应用中CO₂ VPSA工艺设计和强化的理解。为了进一步阐明工艺变量的影响，引入了基于可解释人工智能（XAI）的全局敏感性分析，提供了它们相对重要性的定量见解。此外，本研究还探讨了成本参数（如CO₂排放惩罚和电价）对帕累托最优解的影响，为VPSA工艺适应未来的经济和监管环境提供了有价值的指导。最后，引入了净CO₂回收率指标，以考虑过程CO₂回收量和与能耗相关的间接CO₂排放量。

VPSA工艺的数学模型

为了模拟VPSA工艺，需要解决许多使用偏微分方程建立的数学模型，以考虑物质、动量和能量平衡、吸附平衡和动力学。这些模型中使用的模拟参数总结在表S1中[14]、[38]、[39]、[40]、[41]、[42]、[43]、[44]、[45]。工艺模拟的假设如下：

• •
  气体遵循理想气体定律。
• •
  浓度、速度的径向梯度

VPSA工艺描述

图1展示了具有三个PE步骤的CO₂ VPSA工艺的示意图、示例压力曲线和循环时间表。图S5–8展示了具有1个、2个、4个和5个PE步骤的CO₂ VPSA工艺的循环时间表。为了从技术经济角度评估PE步骤对分离性能的影响，设计了五种不同的VPSA循环时间表，从6床7步到10床15步配置不等，每种配置对应1–5个PE步骤。

技术经济分析

用于估算各项成本的方法如表2所示[61]。总年化成本（TAC）计算为年度运营成本（AOC）和年度资本投资（ACI）之和，具体公式如下：$\mathrm{TAC}=\mathrm{AOC}+\mathrm{ACI}$其中AF是年化因子，假设折现率为5%，年金期为25年。总资本投资（TCI）计算为基础资本成本与Lang因子和成本指数比率之和

工艺优化

本研究采用基于替代模型的优化框架来确定CO₂ VPSA工艺的帕累托最优解。当函数评估成本过高时，基于替代模型的优化相比遗传算法和粒子群优化等随机算法具有明显优势[66]、[67]、[68]、[69]。基于种群的随机优化在每一代中评估多个候选解

压力平衡步骤对PSA性能的影响

在保持其他结构和操作变量不变的情况下，对不同数量的PE步骤进行了CO₂ VPSA工艺的动态模拟。图3(a)展示了不同PE步骤数量下的CO₂ VPSA工艺的压力曲线。随着PE步骤数量的增加，DPE步骤后的最终压力（即脱附步骤的起始压力）会降低。

结论

本研究对工业规模多床VPSA工艺进行了多目标优化，用于从天然气燃烧烟气中捕集CO₂，重点研究了PE步骤的影响。利用基于ANN集成的优化框架，确定了三个目标的帕累托最优解：CO₂纯度、回收率和TAC。关键结果表明，增加PE步骤数量可以提高CO₂纯度和回收率，但会增加TAC。本研究还强调了

CRediT作者贡献声明

朴俊宇：撰写——原始草稿，概念构思。沈奎彬：撰写——原始草稿，数据整理。李基邦：监督，资金获取。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了韩国国家研究基金会（NRF）的资助，该基金会由韩国科学技术信息通信部（Korean Government Ministry of Science and ICT）提供支持（RS-2024-00421195, RS-2024-00466616）。