《CARBON》：Innovative application of nanographene into microfluidic fuel cell electrolyte with enhanced chip cooling and energy harvesting
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微流控燃料电池（MFC）通过电解液流动实现废热高效移除与电能同步生成，本研究首次引入纳米石墨烯电解液，在8.6 W/cm2热负荷下使峰值功率密度提升20.6%且芯片表面温度降低14.2%，同时验证淀粉作为生物相容性分散剂的有效性（分散稳定周期＞14天），并证明纳米石墨烯在热-机-化-电复合应力下优异的循环稳定性。
郝代|埃赫塔沙姆·阿里|辛海旭|张明明|潘文婷|郭慧慧|梁丹尼斯·Y.C.|张英光|梁迈克尔·K.H.|倪萌|王一飞
哈尔滨工业大学机器人及先进制造学院，中国深圳
摘要
微流控燃料电池（MFC）是一种同时实现芯片冷却和能量收集的新技术。通过在芯片表面流动电解质，可以有效地去除废热，而升高的电解质温度可以提高燃料电池的功率输出。为了进一步提高其效率，本研究首次将纳米石墨烯引入电解质中，从而开发出一种创新的纳米流体增强型MFC。结合一个在8.6 W/cm2下工作的热模拟芯片，这种新技术相比传统MFC实现了20.6%更高的峰值功率密度和14.2%更低的芯片表面温度，证明了纳米石墨烯在增强热传递方面的积极作用以及对燃料电池系统的最小负面影响。此外，研究还证实淀粉是一种适合这种纳米流体电解质的分散剂，其分散稳定性超过14天，并且对催化表面的污染效应可以忽略不计。此外，纳米石墨烯在热-机械-化学-电联合应力下的高物理化学稳定性得到了充分验证，保证了其高回收能力，从而降低了成本。
引言
现代芯片功耗的指数级增长带来了前所未有的热管理挑战，传统的冷却方法越来越无法满足高性能系统的需求[1],[2],[3]。联合冷却和发电（CCP）技术通过同时去除废热并将其转化为有用的电能，提供了一个有前景的解决方案，有效地在一个集成平台上实现了热管理和能量收集[4],[5],[6]。在各种CCP技术中，微流控燃料电池（MFC）具有独特的优势，包括紧凑的设计、快速的热响应和直接的电化学能量转换能力[7],[8],[9]。MFC的工作原理是基于微通道内的层流反应物分离，燃料和氧化剂流平行流动，没有物理屏障，但依靠扩散限制的混合来控制电化学反应。如图1a所示，基本的MFC架构由位于微通道两侧的阳极和阴极组成，燃料溶液（阳极液）和氧化剂溶液（阴极液）在内部共层流[10]。对于CCP应用而言，这些微流体电解质具有双重功能：它们不仅作为反应物载体和离子导体促进电化学发电，还作为微流体冷却剂同时去除加热表面的热负荷（图1b）[11],[12]。这种集成方法使基于MFC的CCP系统能够在提供主动冷却的同时将废热转化为电能，特别适用于空间限制和功率效率至关重要的芯片级应用。
热传递增强是微尺度热管理系统中的一个关键瓶颈，传统的热传递流体通常具有不足的热导率，尤其是在高表面积与体积比的情况下[13],[14],[15]。纳米流体——基于基液的纳米材料胶体悬浮液——作为一种变革性的热传递介质，通过多种机制显示出显著的增强效果，包括提高热导率、扩大热传递表面积、增强对流热传递以及改变流动特性[16]。尽管在热传递应用方面对纳米流体进行了大量研究[17],[18],[19]，但将其集成到如MFC这样的电化学能量转换系统中仍是一个未探索的领域，这可能会对其冷却和发电能力产生重大影响。MFC的独特工作环境——同时进行电化学反应、流体流动、质量传输和热传递——为纳米流体的应用带来了机会和挑战，需要仔细考虑纳米材料添加剂如何影响其电化学特性和热性能。具体来说，将纳米材料引入共层流电解质可能会导致各种副作用，如加剧燃料交叉、堵塞催化位点、增加运行成本等，这些都需要对其特殊工作机制进行深入研究。
选择适合MFC应用的纳米流体组成是另一个研究空白。基于碳的纳米材料，特别是具有广泛应用前景的石墨烯及其衍生物[20],[21]，由于其出色的热导率（原始石墨烯的热导率高达5000 W/m·K）、较大的比表面积和可调的表面化学性质[22],[23]，以及在高化学稳定性、电导率和生物相容性方面的优势[24]，吸引了大量关注。然而，不同的碳同素异形体具有不同的热导率、表面化学性质和分散特性，直接影响热传递增强和电化学性能[25],[26],[27]。此外，碳纳米材料在这种复杂的热-机械-化学-电环境下的物理化学稳定性以及与电极材料的兼容性，对于其在MFC中的实际应用至关重要[28],[29],[30]。此外，纳米材料的分散稳定性也是一个基本挑战，因为纳米颗粒的聚集会严重损害其热和电化学性能，甚至可能完全堵塞微通道[31],[32]。虽然传统表面活性剂在分散方面有效，但可能会通过电极污染或改变溶液化学性质而对电化学反应产生不利影响[33],[34],[35]。生物相容性分散剂提供了一种替代方法，可能在最小化对电化学过程干扰的同时保持分散稳定性[36],[37]。
鉴于上述研究挑战，我们首次研究了用于同时发电和主动冷却的纳米流体增强型MFC。首先，详细研究了合适的碳纳米材料和分散剂在分散稳定性、吸热能力和功率输出方面的性能。接下来，在更高的热负荷和电解质流速下对CCP系统进行了表征，以更好地模拟实际应用场景。此外，为了降低纳米流体电解质的成本，通过电化学测试和物理表征研究了纳米颗粒回收的可行性。最后，进行了定性的生命周期评估，以证明这种纳米流体增强型MFC技术的高可再生性。
材料
从Aladdin?购买了三种类型的碳纳米材料：氧化石墨烯（GO，平均粒径：1-5 μm，纯度>99%）、石墨烯（平均粒径：5-10 μm，纯度>98%）和纳米石墨烯（GNP，平均粒径：0.5-3 μm，纯度>99.5%）。还从Macklin?购买了炭黑（CB，平均粒径：100 nm，纯度>99.5%）。从Aladdin?购买了两种类型的分散剂：十二烷基苯磺酸钠（SDBS，分析级）和可溶性淀粉
系统工作原理
当MFC和热模拟芯片集成在一起时，基于MFC的CCP系统的运行始于将纳米流体阳极液和阴极液引入MFC通道，并向热模拟芯片供电，随后同时进行电化学测试和热成像。在阳极处，乙醇燃料在氢氧化钾（KOH）溶液的支持下发生氧化：
同时，在空气呼吸的阴极处，环境中的氧气
结论
本研究首次将纳米流体集成到MFC中，实现了芯片CCP应用中的同时发电和主动冷却的增强。通过系统的纳米流体优化，确定了0.1 wt.%的GNP加上生物相容性淀粉分散剂（质量比5:1）经过1小时超声处理是最佳配方。在8.6 W/cm2的热负荷下，纳米流体增强型MFC的电流密度提高了23.1%，功率提高了20.6%
CRediT作者贡献声明
梁迈克尔·K.H.：写作——审稿与编辑，形式分析。
张英光：验证，方法论。
梁丹尼斯·Y.C.：写作——审稿与编辑，形式分析。
郭慧慧：可视化，方法论。
潘文婷：软件，方法论。
张明明：监督，资源。
辛海旭：监督，资源。
埃赫塔沙姆·阿里：可视化，验证，调查。
郝代：写作——初稿，可视化，验证，调查，数据整理。
王一飞：写作——
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
作者感谢国家自然科学基金（52206240）、广东省科学技术厅（2023A1515012947、2023QN10L629）和深圳市科技创新委员会（JCYJ20240813105115021、SGCX20250526161259001）的支持
