微波诱导等离子体辅助再生饱和失活活性炭：一种快速、环保且高效的方法

《CARBON》：Microwave-induced plasma-assisted regeneration of saturated deactivated activated carbon: A rapid, green and efficient approach

微波再生技术通过强微波场电离水分子产生等离子体效应，显著提升废活性炭再生效率。研究证实，15.8 wt.%适度含水率与微波协同作用能激发富含羟基自由基的等离子体，使再生效率达99.66%，同时深入解析了水分调控等离子体生成、活性炭表面形貌重构及官能团演变机制，阐明有机污染物饱和吸附下的微观失活机理。

　　

吴刚|苏银海|王彦坤|彭波|张慧艳

教育部能源热转换与控制重点实验室，东南大学能源与环境学院，南京211189，中国

摘要

微波再生是一种新兴的活性炭再生技术，因其独特的快速体积加热能力而受到了广泛关注。本研究开发了一种快速、环保的微波诱导等离子体再生方法，以提高活性炭的再生效果。通过在强微波场下水分子的电离及由此产生的微波诱导等离子体效应，显著提升了废活性炭的再生效率。从机制上看，微波诱导等离子体与高温环境协同作用，降解并脱附吸附的有机物，重新暴露出原有的活性位点；更重要的是，深入改变了碳表面的物理化学性质。实验结果表明，在最佳操作条件（P-RAC-800-LD，含水量15.8 wt.%）下，再生效率达到了前所未有的99.66%，证实适量的水分有利于微波诱导再生。本研究揭示了水分、等离子体生成与活性炭结构恢复之间的内在关联，阐明了活性炭的微观失活与再生机制。这些发现为大规模微波再生应用提供了重要的理论和技术支持，符合双碳目标和可持续发展理念。

引言

活性炭（AC）是一种高性能吸附剂，具有较大的比表面积、发达的多孔结构以及丰富的表面官能团[1]、[2]。它具备成本效益高、化学稳定性好、吸附选择性可调等优点[3]，因此在空气净化[4]、[5]、贵金属回收[6]、工业废水处理[7]、[8]、高级饮用水净化[9]、[10]以及生物油升级[11]、[12]等多个领域得到了广泛应用。近年来，随着双碳战略的推进和对新型功能材料需求的增加，活性炭的应用范围进一步扩展到前沿研究和工程领域，如碳捕获与储存[13]、[14]、超级电容器电极材料[15]、[16]、催化活性位点载体[17]、[18]以及污染物载体的催化降解[20]、[21]。然而，活性炭的吸附能力受其多孔结构和表面活性位点密度的限制。在实际动态吸附系统中，目标污染物在孔隙内的持续积累以及活性位点的逐步占据会导致活性炭吸附能力逐渐饱和，最终形成饱和活性炭（SAC）[22]、[23]。

目前，饱和活性炭的处理主要采用直接焚烧和填埋方式，这不仅造成了高质量碳资源的浪费，还加剧了环境污染[24]。鉴于此，饱和活性炭再生技术的发展受到了广泛关注。现有的商业再生技术主要包括传统热再生和化学再生[25]。其中，传统热再生需要较高的温度（800-1000 °C），在再生过程中活性炭容易发生孔隙塌陷和过度石墨化，导致再生后吸附性能下降[26]、[27]；而化学再生虽然操作简便，但需要使用强酸、强碱或氧化剂等化学试剂，从而引发二次污染，并使得顽固吸附物的完全脱附变得困难[28]。相比之下，微波再生技术凭借其体积加热特性，具有加热速度快、再生效率高、能耗低且环境友好的显著优势[29]、[30]、[31]，已成为活性炭再生研究的热点方向，为活性炭的高效回收和再利用提供了绿色可持续的技术途径[32]。

微波再生通过脱附、分解等过程有效去除吸附的污染物，从而恢复材料的吸附活性[33]、[34]。这一过程符合减少资源消耗、循环利用的绿色发展原则，不仅显著降低了活性炭的整体生产和使用成本，还减轻了对化石资源的依赖，减少了碳排放[35]、[36]。因此，它在推动吸附剂材料行业的可持续发展中发挥着关键作用。尽管微波再生技术具有诸多优势，但目前的研究主要集中在优化再生工艺参数上。微波场中水分对等离子体生成的调控机制，以及含水量与等离子体性质之间的结构-活性关系仍不明确。此外，关于活性炭孔隙内有机污染物吸附形态、活性位点占据模式以及失活过程中的微观结构演变的研究尚缺乏系统性的探讨。

本研究重点探讨了含水量对微波诱导等离子体生成的调控规律及其与活性炭表面等离子体生成的内在关联。同时，通过多种表征技术系统分析了活性炭的物理化学性质，包括吸附活性位点的数量、类型和分布。本研究详细阐明了酚类吸附饱和引起的活性炭微观失活机制，以及微波再生作用下活性炭的结构重构、官能团演变和活性恢复机制。

材料与试剂

酚（AR，>99.9%）购自上海Aladdin生化科技有限公司。商用活性炭（CAC），粒径约为200目（≤0.075 mm），由椰壳粉制备而成。高纯度氮气（N₂，>99.999%）购自南京特种气体有限公司。在吸附实验前，将CAC用去离子水清洗，并在105 °C下烘箱中干燥24小时。

吸附容量和碳再生率分析

图1显示了再生前后活性炭样品对酚的吸附容量。可以看出，经过微波再生处理后的P-RAC-800-LD和P-RAC-800-15%的酚吸附容量分别与CAC略有不同，分别为294 mg/g、291 mg/g和295 mg/g。

再生实验结果表明，大多数P-RAC样品的碳产率稳定在约90%，质量损失约为10%

结论

本研究通过开发一种快速、环保且可持续的微波诱导等离子体再生技术，解决了传统微波再生效率不足的问题。系统实验验证了适当含水量（15.8 wt.%）与高温条件下的微波功率之间的协同效应，有效促进了富含羟基自由基的等离子体的生成。在这种最佳条件下，活性炭的再生效果得到显著提升。

作者贡献声明

苏银海：撰写 – 审稿与编辑，方法学研究。 吴刚：撰写 – 原稿撰写，方法学研究，实验设计，数据分析，概念构思。 张慧艳：撰写 – 审稿与编辑，监督工作，资金获取，概念构思。 彭波：数据分析。 王彦坤：数据分析，数据整理。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文研究的财务利益冲突或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金“中国杰出青年学者”项目（项目编号：52425607）和江苏省自然科学基金（项目编号：BK20240010）的支持。作者感谢王家豪先生（来自Scientific Compass www.shiyanjia.com）在拉曼测试方面提供的宝贵帮助。