基于KGeCl3叠层太阳能电池性能分析与电流匹配优化：采用SCAPS-1D与机器学习方法

《Next Materials》：Performance analysis and current matching optimization of KGeCl3 based tandem solar cell using SCAPS-1D with a machine learning approach

　　

本研究探讨了将KGeCl₃作为高性能底部子电池材料整合到叠层太阳能电池结构中。尽管其具有高电流密度（约41?mA/cm2）且伴随电流匹配挑战，但这一方法尚未被研究。为解决此问题，研究人员提出了一种将KGeCl₃（固定厚度：2300?nm）与MAPbI₃顶部子电池配对的叠层结构。通过使用SCAPS-1D模拟器进行严格的数值优化，系统性地调整了顶部电池厚度以实现电流匹配，得出最佳厚度为190?nm。该设计通过将含铅材料用量减少至仅190?nm，显著缓解了毒性问题。优化后的叠层结构展现出38.78%的功率转换效率（PCE），短路电流密度（J_sc）为18.47?mA/cm2，开路电压（V_oc）为2.536?V，填充因子（FF）为82.78%。此外，研究人员开发了一种新颖的混合方法，结合机器学习模型（指数高斯过程回归）与优化技术（遗传算法），以解决电流匹配约束，为未来的叠层电池设计建立了稳健的框架。

随着全球能源需求持续增长，发展清洁能源成为替代化石燃料的关键任务。光伏（PV）技术是最具前景的可再生能源之一。基于晶硅的太阳能电池已商业化，但其效率提升空间有限，且系统成本（BoS）占比高。钙钛矿太阳能电池因其低成本、高效率以及可调带隙等优势，成为颠覆性技术。然而，单结钙钛矿电池无法全谱利用太阳光，限制了其效率极限。因此，研究人员转向叠层电池设计，通过组合两种不同带隙材料的子电池，以捕获更宽光谱，从而突破单结Shockley-Queisser效率极限。理想情况下，叠层电池理论效率可达50%以上。与此同时，机器学习（ML）作为新兴工具，为解决叠层电池设计中复杂的电流匹配优化问题提供了高效途径，可大幅减少传统数值模拟所需的时间与计算成本。本研究旨在探索将无毒、带隙适宜（约1.1?eV）的新型无机钙钛矿KGeCl₃作为底部电池，与经典的MAPbI₃顶部电池结合，构建高效且环境友好的叠层太阳能电池。研究人员采用SCAPS-1D器件模拟与机器学习相结合的方法，系统优化了电池结构参数，特别是通过精确调控顶部电池吸收层厚度实现电流匹配，最终获得高效率器件，并验证了所提出机器学习优化框架的有效性与普适性。该研究发表在《Next Materials》期刊。

研究人员为开展研究，主要运用了以下关键技术方法：首先，采用光伏器件模拟软件SCAPS-1D对单结和叠层电池结构进行建模与仿真，其核心基于泊松方程和载流子连续性方程。其次，生成了包含顶部电池厚度及其对应顶、底电池电流的仿真数据集。在此数据集基础上，训练了多种回归机器学习模型，如高斯过程回归（GPR）、支持向量机（SVM）和集成袋装树等。最后，结合优化算法，如遗传算法（GA）与粒子群优化（PSO），对机器学习模型进行优化，以最小化顶、底电池的电流失配，精准预测最佳顶部电池厚度。本研究的样本数据均来源于数值模拟。

研究结果与讨论部分，首先分析了顶部子电池的性能优化。通过系统变化MAPbI₃吸收层厚度（50-1000?nm），研究人员发现厚度为190?nm时，虽然顶部电池自身PCE（约25.18%）并非最高，但可确保足够的光子透射至底部电池，为实现整体电流匹配奠定基础。同时，缺陷密度（N_t）和界面俘获截面（σ）的模拟表明，较低的缺陷密度和较小的俘获截面有利于减少复合损失，提升开路电压（V_oc）和填充因子（FF）。其次，对底部子电池KGeCl₃的优化分析显示，在固定厚度2300?nm和滤波光谱下，其性能对缺陷密度极为敏感，高缺陷密度会严重降低电流密度（J_sc）和效率。通过将吸收层及关键界面的缺陷密度和俘获截面优化至较低水平（如1E+13 cm^-3和1E-19 cm²），底部电池可实现31.05%的PCE。在串联形成叠层器件后，通过精确匹配顶、底电池的J_sc（约18.43?mA/cm²），最终获得的优化叠层电池PCE高达38.78%，V_oc为2.536?V。此外，研究重点探索了机器学习在优化流程中的应用。训练结果表明，指数高斯过程回归（Exponential GPR）模型在预测顶部电池电流方面表现出最低的均方根误差（RMSE为0.00039），精度最佳。进一步结合遗传算法与三次多项式插值进行优化，该模型能够以极高精度（预测厚度190.00068?nm，误差可忽略）预测出实现电流匹配所需的顶部电池厚度。为验证模型的泛化能力，研究人员使用该流程对文献中报道的另一组叠层结构（CsGeI₃/FASnI₃）进行预测，预测厚度与文献值的误差仅为约12%，证明了该机器学习辅助优化框架的有效性。与近期报道的叠层电池相比，本研究提出的MAPbI₃/KGeCl₃结构在效率上具有显著优势。

讨论部分总结，本研究成功设计并优化了一种基于MAPbI₃/KGeCl₃的全钙钛矿单片叠层太阳能电池。研究强调了在滤波光谱下，较薄的顶部电池对于实现高性能和电流匹配的必要性。最终结构使用了低成本、环境友好的材料，并最大限度地减少了有毒成分的依赖。通过SCAPS-1D模拟与机器学习的结合，研究人员高效地确定了关键参数。特别地，机器学习模型在仅使用少量数据的情况下即达到了高预测精度，显著减少了所需仿真次数，并在验证测试中展现了良好的泛化能力。这表明，机器学习辅助设计能够通过精准预测顶部电池厚度来简化和加速叠层电池的优化过程，为未来相关研究在节省计算时间和资源方面提供了有价值的途径。

研究结论部分翻译如下：本研究提出并优化了一种采用MAPbI₃作为顶部子电池、无铅KGeCl₃作为底部子电池的单片叠层太阳能电池。基于电流匹配，顶部电池厚度优化为190?nm，而底部电池厚度固定为2300?nm。所提出的架构强调使用低成本、环境友好的材料，最大限度地减少对有毒成分的依赖。模拟结果表明，在滤波光谱下实现最佳性能，顶部电池需比底部电池更薄。最终的叠层结构实现了38.78%的高功率转换效率，展示了其在高效光伏应用中的巨大潜力。为了加速优化过程，采用了机器学习（ML）技术。值得注意的是，ML模型仅使用15个数据点就达到了高预测精度，显著减少了所需仿真次数。对另一组叠层设计进行的验证测试产生了约12%的预测误差，表明其具有良好的泛化能力。这些发现表明，ML辅助设计能够通过使用最少的仿真数据准确预测顶部电池厚度，从而简化叠层电池的优化过程。这种方法有望在未来叠层太阳能电池研究中大幅节省计算时间和资源。