《Advances in Optics and Photonics》：Carbon nanoarchitectonics: design, fabrication and innovation for energy application
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碳纳米架构学综述：基于电子结构调控与可扩展制造策略，系统总结了碳基催化剂在氧气还原反应（ORR）中的应用，重点探讨结构设计（尺寸、曲率、表面亲疏水性及分级结构）、缺陷工程（边缘/空位调控活性位点）及氮掺杂（吡啶N与O2吸附活化机制），提出通过几何缺陷和非化学定位策略提升催化剂稳定性，为碳中和材料设计提供理论框架。
陈国平|林田健二|本间海人|武安孝太郎|吉田康男|小出太郎|中村純二|有贺勝彦
国际碳中和能源研究所（I2CNER），九州大学，日本福冈市西区本冈744，邮编819-0395
摘要
碳不仅是生命的基本物质，在现代工业和环境中也扮演着极其重要的角色。在这篇综述中，我们采用了“碳纳米架构学”的概念，重点探讨了如何通过精确的电子结构控制和可扩展的制备策略来开发用于能源应用的碳基催化剂。特别是，本文总结了关于碳催化剂在氧还原反应（ORR）中的广泛研究，这是许多能源转换设备中的关键反应，并讨论了这些见解如何指导碳催化剂的合理设计。第一部分从结构制备的角度总结了创建和控制碳材料的方法，包括尺寸和曲率等几何效应；疏水性和亲水性表面结构的设计；以及包括形态、孔结构和异质结构在内的层次结构制备。我们还讨论了基于有机化学的纳米石墨烯合成中的自下而上的纳米碳合成挑战。综述的后半部分总结了理解和控制碳材料性质的最新研究。在碳材料的电子结构和反应性方面，我们讨论了氮掺杂（N-掺杂）石墨碳的反应性和电子态、与吡啶氮（pyri-N）相关的基本位点，以及在没有外部磁场的情况下的朗道能级。该部分还涵盖了吡啶氮的耦合氢化、氧的吸附、N-掺杂碳催化剂在ORR中的活性衰减，以及通过几何缺陷实现的非化学局域化策略。“碳纳米架构学”的概念框架对于开发有助于缓解气候变化的创新碳催化剂至关重要。本文总结的见解将促进碳材料研究的进一步发展，并支持实现真正可持续的能源社会。
章节摘录
纳米架构学对人类社会的意义
科学的发展旨在支持人类生活。目前，许多科学研究旨在解决各种问题，包括与能源[[1], [2], [3], [4], [5]]、环境[[6], [7], [8], [9]]和医学[[10], [11], [12], [13], [14]]相关的问题。其中，开发解决这些问题所需的材料尤为重要。人类已经发展出了多种合成化学领域来创造各种材料[[15], [16], [17], [18], [19]]。
碳材料的结构设计
碳材料的结构设计为调节其物理化学性质和优化各种应用中的性能提供了基本策略[138]。通过操纵其尺寸、曲率、表面特性和层次结构，可以精确控制活性位点、电荷路径和质量传输通道的空间分布。这些结构策略共同为开发高性能材料提供了统一的基础。
反应性的起源：边缘和缺陷
纳米碳材料（如石墨烯和石墨）的表面并不完全平坦，而是包含多种结构缺陷。除了六边形碳外，这些材料通常还包含五边形和七边形碳、点缺陷、边缘和曲率。这些结构偏差对其化学性质有着深远的影响。因此，为了通过吸附分子来引发电极催化反应，关键在于创造这种结构偏差。
氢化吡啶氮及其在O2活化中的作用
如前一节所述，吡啶氮是石墨碳中的基本路易斯碱性位点。有报道称，吡啶氮可以形成ORR的活性位点[102]。然而，在ORR的背景下，仅靠这种路易斯碱性不足以解释分子氧的吸附和活化。实际上，有效的O2活化需要与O2的反键π*轨道发生电子相互作用，而吡啶氮在未氢化状态下无法实现这一点。
未来展望：我们为未来科学、技术和社会需要做什么
碳在人类技术进步中发挥了核心作用，例如石墨、富勒烯、碳纳米管和石墨烯等广泛使用的材料的创造。然而，这些科学进展尚未完全转化为实际应用。人们希望实现比传统纳米碳（如目前广泛使用的基于石墨烯的碳材料）更精确的材料设计。这篇综述展示了“碳纳米架构学”概念的重要性。
CRediT作者贡献声明
所有作者都参与了撰写工作——包括初稿和审稿编辑。
CRediT作者贡献声明
陈国平：撰写——审稿编辑，撰写——初稿。林田健二：撰写——审稿编辑，撰写——初稿。本间海人：撰写——审稿编辑，撰写——初稿。武安孝太郎：撰写——审稿编辑，撰写——初稿，指导。吉田康男：撰写——审稿编辑，撰写——初稿，指导。小出太郎：撰写——审稿编辑，撰写——初稿，指导。中村純二：撰写——审稿编辑，
陈国平于2022年在东京大学获得博士学位，导师是有贺胜彦教授，研究方向是用于能源相关电催化的碳基材料的设计与合成。毕业后，她作为博士后研究员加入了中村純二教授的团队，在九州大学开展研究。她目前的研究涉及碳缺陷工程和用于电化学能量转换的纳米结构催化剂的开发。
