通过原位和准原位表征方法研究了镁合金型材的异质异常晶粒生长行为及其相应的变形机制

《ACTA MATERIALIA》：Heterogeneous abnormal grain growth behaviors and corresponding deformation mechanisms of Mg alloy profile investigated through in-situ and quasi-in-situ characterizations

镁合金挤压过程中异常晶粒生长机制及变形行为研究基于原位和准原位实验表征，揭示了残余能量梯度主导取向依赖性异常晶粒生长，岛状晶粒引发界面应变失配，纵向拉伸以滑移为主激活棱柱滑移和 pyramid滑移带，横向拉伸则呈现孪生主导的双孪生特征，最终导致裂纹萌生与断裂。

　　

唐建伟|陈亮|党光汉|孔向山|张存生|林军|赵国群

山东大学先进装备与金属成形技术国家重点实验室，中国济南250061

摘要

基于原位和准原位实验表征，系统研究了通过孔型模具挤压的镁合金型材异常晶粒生长及其相应变形行为背后的复杂机制。持续存在的储能梯度被认为是导致取向依赖性异常晶粒生长的主要驱动力，其空间异质性源于不均匀的残余储能和织构。嵌入在异常晶粒中的岛屿晶粒在其边界处诱导显著的应变不匹配性，在镁合金型材的变形和断裂行为中起着关键作用。沿挤压方向施加拉伸载荷时，变形通过滑移主导的机制进行。由于机械不匹配性较差的异常/岛屿晶粒配置在边界处导致滑移阻塞，从而促进了异常晶粒内金字塔形滑移带的激活，最终导致其失效。相比之下，沿横向方向施加拉伸载荷时，变形以孪晶主导的模式进行。异常晶粒的初始孪晶形成受到相邻半岛晶粒和岛屿晶粒中基面滑移活性的强烈影响。随着应变的增加，{10-12}-{10-12}双孪晶在初级孪晶内形成，形成了促进裂纹萌生和早期断裂的独特孪晶配置。这些发现为镁合金中异常晶粒的形成-变形-失效关系提供了新的见解。

引言

镁合金作为最轻的结构金属材料，在提高运输系统（包括汽车、高速列车和航空航天器）的能源效率方面具有巨大潜力。通过孔型模具挤压制造具有空心截面的镁合金型材可以进一步利用这些优势。然而，这一过程中不可避免地会形成纵向焊缝，这严重影响了挤压镁合金型材的机械性能、可成形性和可靠性。这种退化主要源于焊接质量差和异常晶粒生长（AGG）的风险[1]。以往的研究致力于探索孔型模具挤压过程中纵向焊缝形成的机制，涉及微凸点的接触、微孔的闭合、氧化膜的破坏以及界面晶界的迁移。这些纵向焊缝的微观结构演变和最终完整性强烈依赖于材料流动速度、应变、应变率、应力和温度等多种因素[2]。

在孔型模具挤压过程中，严重的塑性变形在纵向焊缝区域产生了细晶粒再结晶微观结构，从而为AGG的发生提供了有利条件。已经提出了几种基本机制来阐明AGG的内在起源，主要关注晶界（GB）能量的局部异质性和迁移性。这些已建立的范式总结如下：(i) 晶粒尺寸优势：预先存在的大晶粒由于局部钉扎力减小而表现出比周围晶粒更快的生长动力学，触发了AGG的发生[3]；(ii) 各向异性晶界特性分布：由高移动性界面（包括20^o-45^o错位或特殊重合位点晶格（CSL）界面）界面的晶粒具有明显的生长优势[4]；织构钉扎：AGG倾向于发生在具有强单一织构成分的高度再结晶材料中，其中相似取向晶粒之间的低角度晶界抑制了正常晶粒生长（NGG），而取向差异较大的特定晶粒则发生异常生长[5]；异质Zener或溶质拖拽：钉扎粒子和分离的溶质原子的非均匀分布或热不稳定性局部释放了晶界的限制力[6]；固态润湿：低能量亚晶界在较高能量的高角度晶界处局部扩展，促进了AGG的发生[7]；以及应变诱导的晶界迁移：相邻晶粒之间残余位错密度的局部梯度为晶界迁移提供了额外的驱动力[8]。然而，这些机制在镁合金中的相对主导性仍然存在争议，因为它们的普遍性似乎强烈依赖于微观结构特性。Bhattacharyya等人[9]将AZ31镁合金中的AGG与杂质基颗粒的不稳定性、各向异性晶界能量以及(0001)<11-20>取向晶粒的迁移性联系起来。Basu等人[10]展示了镁-钆合金在退火过程中晶界的差异性解钉扎能力，这促进了AGG的发生。Yamagishi等人[11]研究了循环热处理下镁-钪合金中的AGG，将额外的驱动力归因于与亚晶界相关的能量。

具有六方密排（HCP）晶体结构的镁合金的主要滑移系统包括基面滑移（0001)<11-20>、棱柱滑移{10-10}<11-20>、金字塔滑移{10-11}<11-20>和金字塔滑移{c+a}<11-22><11-23>[12]。不同滑移系统之间的激活能存在显著差异，通常通过临界解析剪切应力（CRSS）来表示，其中基面滑移是最容易激活的变形模式，而金字塔滑移则更难激活[13]。可以通过电子背散射衍射（EBSD）辅助的晶粒参考取向偏差（GROD）和滑移迹线分析来分析活跃的滑移系统[14]。GROD分析通过检测由位错滑移引起的晶格旋转提供了关于活跃滑移系统的统计见解，而滑移迹线分析则能够精确识别扫描电子显微镜（SEM）可见的活跃滑移系统[15]。这些技术提供了关于变形过程中活跃滑移系统的稳健和准确的表征。孪晶形成是镁合金中的另一种关键变形机制，引入了额外的独立滑移系统并适应c轴应变[16,17]。镁合金中的两种常见孪晶模式是{10-12}延伸孪晶（ETWs）和{10-11}收缩孪晶（CTWs）[18,19]。理论上，ETWs可以发生在六个等效的{10-12}孪晶面上，每个孪晶面都有特定的剪切方向<10-11>（即六个等效的孪晶变体），包括(-1102)[1-101]、(1-102)[-1101]、(-1012)[10-11]、(10-12)[-1011]、(0-112)[01-11]和(01-12)[0-111]，分别标记为V1至V6。通过分析孪晶面迹线和晶体学可以确定详细的孪晶行为和变形过程中的变体选择[20,21]。此外，还可以形成第二代孪晶，新的CTWs或ETWs通常分别在第一代ETWs或CTWs内形成。这些第二代孪晶有36种潜在变体（即双孪晶事件），可以分为四种几何等效类型。然而，{10-12} ETW也可以在{10-12}初级ETW内形成，称为非常规的{10-12}-{10-12}次级ETW。这些次级孪晶被认为是微观结构的细化剂，增强了材料的强度，但它们也与裂纹的起始和扩展密切相关[22]。

这些变形系统的CRSS似乎对温度、应变率和微观结构特性（特别是晶粒尺寸）等因素敏感。Chapuis和Driver[23]使用速率不敏感的晶体塑性模型分析了CRSS值，发现基面滑移仅略微依赖于温度，而棱柱和金字塔滑移系统的CRSS值随温度升高而显著降低。Watanabe和Ishikawa[24]测量表明，基面滑移在广泛的温度范围内几乎不受应变率的影响，其应变率敏感系数为1×10^-6。相比之下，棱柱和金字塔滑移模式的应变率敏感系数分别为2.35×10^-2和7.42×10^-3[24,25]。然而，晶粒尺寸对滑移活性的影响仍然复杂，目前仍存在争议。Luo等人[26]报告称，在细晶粒中金字塔滑移比在粗晶粒中更容易激活。Wei等人[27]将细晶粒镁合金的优异可成形性归因于金字塔滑移活性的增强。然而，Cepeda-Jiméne等人[28]报告了一个完全相反的趋势，指出随着晶粒尺寸从36微米减小到5微米，从非基面滑移转变为基面滑移。此外，大晶粒尺寸已知会促进镁合金中的孪晶形成，这在不同晶粒尺寸的样品的比较研究中得到了证明[29]。另一方面，施加的加载方向和织构是每个滑移系统的Schmid因子的关键决定因素，从而影响它们的激活可能性[30,31]。作为极性机制，ETWs仅在镁晶体沿c轴受到拉伸应力时发生，并且由于它们的热性质和较低的CRSS，在低温变形期间占主导地位，而CTWs则由沿c轴的相对较大的压缩应力触发，需要显著更高的CRSS（114-185 MPa）[32]。挤压的镁合金型材通常表现出异质微观结构，这会显著影响它们的变形行为。Wang等人[32]提出，由多尺度微观结构异质性引起的应变不匹配影响了镁合金的主导变形模式，从而激活了各种应变适应机制，如非Schmid滑移。Ning等人[33]发现，镁合金中的软晶粒首先变形，在不同取向域之间产生了应变梯度，这反过来促进了相邻硬晶粒中非基面滑移系统的激活。然而，关于含有异常晶粒（AGs）的镁合金型材的变形行为的研究有限。因此，评估AGs对镁合金型材的塑性变形和由此产生的机械性能的贡献至关重要。

为了解决上述关键问题，本研究采用了准原位EBSD/SEM方法来跟踪镁合金型材在溶液处理过程中外围和中心焊接区域的AGG行为。通过对正常晶粒（NGs）和AGs进行详细的时间分辨微观结构表征，揭示了AGG的潜在机制。此外，通过沿不同加载方向的拉伸测试，并借助原位EBSD/SEM技术，研究了含有AGs的镁合金型材的变形和断裂机制。详细的微观结构和机制分析被呈现和讨论。

材料

本研究中使用了直径为120毫米、高度为400毫米的商业Mg-5.65Zn-0.66Zr（重量百分比）锭。这些锭在420°C下均质化16小时，然后空气冷却至室温。在挤压之前，坯料、挤压模具和容器分别预热至300°C、350°C和330°C。之后，通过孔型模具挤压以4毫米/秒的冲头速度生产出截面尺寸为50×10毫米的挤压板。

镁合金型材中的异质AGG行为

图1显示了在420°C下处理43分钟的镁合金型材的截面微观结构，使用光学显微镜（OM）和EBSD进行了表征。图1a提供了从型材外围到中心的微观结构概览，显示出AGs的明显异质分布。在外围观察到一个宽度约为150微米的狭窄AGG区域（图1b），并且AGs的大小向中心逐渐增大。

纵向焊缝中的AGG机制

AGG通常发生在具有细晶粒再结晶微观结构的区域，因为这些区域的能量密度更高且局部曲率更大。在本研究中，孔型模具挤压过程中的严重塑性变形导致形成了一个以完全动态再结晶（DRX）为特征的焊接区。这种细晶粒再结晶域随后为AGG提供了有利条件，充当了“温床”。

结论

本研究利用先进的准原位和原位EBSD技术揭示了通过孔型模具挤压的镁合金型材中AGG行为背后的复杂机制，以及由此产生的机械变形和失效机制的变化。主要发现如下：

• (1)
  在镁合金型材的溶液处理过程中观察到了异质AGG行为。AGs的几何形状和大小受到应变分布的影响

CRediT作者贡献声明

唐建伟：撰写——原始草稿、方法学、研究、概念化。陈亮：撰写——审阅与编辑、监督、方法学、资金获取、正式分析、概念化。党光汉：验证、方法学、数据管理。孔向山：撰写——审阅与编辑、方法学。张存生：撰写——审阅与编辑、研究。林军：撰写——审阅与编辑。赵国群：监督。