一种多尺度方法，用于表征在磁场作用下磁流变流体中的相分布特性

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：A multiscale approach to characterizing phase distribution in magnetorheological fluids under magnetic stimulus

磁流变抛光（MRF）多尺度相分布表征系统研究，通过宏观高分辨率显微观察、微米级CT三维重构及纳米级SEM分析，结合创新样品制备技术，揭示磁颗粒（CIPs）与纳米陶瓷磨料（CeO?）的动态分布规律，发现提高分散稳定性及磁场强度可显著增强表面磨料富集，为优化MRF工艺参数提供理论支撑。

　　

叶明恒|曾浩伦|卢英杰|王俊伟|刘璐|徐超|王子琳|张云飞|郭海|吴飞|黄文|王超|张连新

中国工程物理研究院机械制造技术研究所，绵阳，中国

摘要

尽管磁流变抛光（MRF）在超精密光学制造中得到广泛应用，但界面摩擦过程仍不甚明了。这一知识空白主要是由于难以表征抛光界面处磁流变流体的动态相分布。为了解决这一问题，本研究建立了一个从宏观到纳米尺度的综合多尺度相表征系统，以定量分析纳米磨料和微米级磁性颗粒的空间相分布。我们开发了一种简便的样品制备方法，能够真实地保留实际抛光条件下的相结构。该方法使得可以定量评估流体表面的磨料浓度。通过该系统，我们发现提高氧化铈磨料的分散稳定性并增加磁场强度能够显著促进氧化铈在抛光界面处的富集。这种多尺度表征方法所提供的见解为优化MRF工艺参数奠定了关键基础，从而有望大幅提高制造效率和最终表面质量。

引言

随着超精密光学系统（如国家点火装置（NIF）和X射线显微镜）的快速发展，对具有极高表面质量的光学元件的需求日益增长[1]、[2]、[3]。为此，包括化学机械抛光（CMP）、离子束抛光（IBF）、磁流变抛光（MRF）和弹性发射加工（EEM）在内的表面抛光技术得到了显著发展[4]、[5]、[6]、[7]。其中，MRF由于其亚孔径加工能力而在表面加工方面具有独特优势。此外，由于MRF中的材料去除主要是由剪切力驱动的，因此能有效消除光学表面的亚表面缺陷[8]、[9]。

MRF中的核心抛光工具是磁流变流体，它直接与光学表面接触，通过界面摩擦和化学反应促进材料去除。该流体通常由羰基铁颗粒（CIPs）、非磁性纳米磨料和载体介质组成，形成多相复合材料。当MRF流体进入磁场时，CIPs会排列成链状结构，将磨料推向流体外表面进行抛光。这种在毫秒内发生的机械性质转变既迅速又可逆，使流体能够从液态转变为类固态，然后再恢复原状[10]。

CIPs和磨料的颗粒相分布显著影响MRF流体的流变行为以及流体-光学界面处的化学-机械摩擦过程。许多研究对此进行了深入探讨。例如，郭等人提出了一个基于指数分布的磁流变流体屈服剪切应力模型，用于描述颗粒链相对于磁场方向的取向[11]。Lemaire等人研究了颗粒大小对磁流变流体（不含磨料）流变性的影响，发现较大的CIPs会使表观屈服应力显著增加[12]。颗粒大小分布对链结构的影响也引起了研究兴趣[13]、[14]。使用CUDA（NVIDIA的统一计算设备架构）进行的模拟表明，更宽的颗粒大小分布会导致更小的颗粒簇和CIPs之间的更强连接性。此外，工业计算机断层扫描（CT）成像与数值模拟的结合被用来探究MRF流体的微观特性。这些研究表明，随着磁场强度的增加，链结构变得更加明显[15]。然而，由于CT系统的有效空间分辨率优于0.5微米，因此小于500纳米的纳米磨料可能无法被完全分辨。

MRF流体是一个由两种固相（CIPs和磨料颗粒）和液相（载体流体）组成的双分散系统，其流动行为和界面抛光性能主要受相分布的影响[11]、[26]。常用的磨料如陶瓷（SiO?、CeO?、Al?O?和SiC）和纳米金刚石能够有效去除光学表面的材料[16]、[17]、[18]、[19]。直接表征MRF流体中的相分布仍然具有挑战性，因此许多研究转向计算模拟来补充实验方法。例如，Ido等人使用纯颗粒模拟方法研究了MRF流体中磁性和非磁性颗粒的微观结构[20]。需要注意的是，他们的模型使用的是球状圆柱形磁颗粒，这与实际MRF流体中常用的球形CIPs有所不同。另一种方法是利用高速摄像机观察模拟抛光条件下的CIPs链形成过程，从而直接可视化颗粒链的动态聚集和分散行为[21]、[22]。尽管如此，分辨率限制使得观察仅限于宏观级别的链结构。Jain研究了磁场作用下CIPs和磨料颗粒的微观分布，指出CIPs与磨料的相对大小对MRF流体的屈服应力及其抑制光学表面高频误差的能力有重要影响[23]。

表征MRF流体中磨料和CIPs粉末的分布对于理解MRF流体与光学表面之间的机械和化学相互作用机制至关重要。此外，直接可视化相分布可以为优化MRF流体配方提供宝贵见解，从而提高材料去除率（MRR）和表面质量。尽管已有大量的实验和计算研究，但仍然缺乏一个涵盖宏观、微米和纳米尺度的综合多尺度表征方法，以全面捕捉MRF流体中的颗粒分布特性。因此，在实际抛光条件下，MRF流体表面各固相（包括CIPs和磨料）的空间排列仍不清楚。

在这项研究中，我们开发了一个多尺度表征系统（MCS）来研究MRF流体。在宏观尺度上，使用高分辨率显微镜观察在施加磁场下MRF流体中形成的链结构。在微米尺度上，利用微计算机断层扫描（micro-CT）分析磨料和CIPs的三维分布。在纳米尺度上，采用扫描电子显微镜（SEM）检测MRF流体表面上磨料的精确位置和分散行为。此外，我们还引入了创新的样品制备方法，以确保表征结果能够准确反映抛光过程中的实际条件。

部分摘录

原材料和磁流变抛光流体的制备

作为磨料使用了中值尺寸为40–60纳米的高纯度氧化铈纳米颗粒，作为磁性颗粒使用了中值尺寸为3–4微米的羰基铁（CI）粉末来制备MRF流体。去离子水作为载体流体。

首先在室温下连续搅拌15分钟，将指定量的表面活性剂溶解在去离子水中。然后将混合物转移到高速剪切乳化器中进一步处理

结果与分析

本研究考察了商用MRF流体（C2，中国工程物理研究院）。经过5分钟和10分钟的超声预处理后，MRF流体中氧化铈的平均颗粒尺寸（D??）从1040.2纳米（原始C1流体A）分别降低到676.8纳米（流体B）和458.7纳米（流体C）。对MRF流体中的CIPs和氧化铈磨料的分布进行了全面分析。

结论

总之，本研究建立了一个用于磁流变抛光（MRF）流体的多尺度相表征系统。在宏观尺度上，使用超深度场显微镜观察了MRF流体表面和截面的氧化铈分布。在微米尺度上，结合冷冻干燥样品制备方法的微CT成像实现了颗粒排列的三维可视化。在纳米尺度上，使用扫描电子显微镜进行了研究

CRediT作者贡献声明

叶明恒：撰写——原始草稿，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理，方法论，研究，资金获取，正式分析，数据管理，概念化。曾浩伦：研究，正式分析，数据管理。卢英杰：正式分析，数据管理，概念化。王俊伟：方法论，研究，数据管理。刘璐：方法论，研究，正式分析，数据管理。徐超：研究，

资助

中国的国家重点研发计划（编号：2022YFB3403402），国家自然科学基金（项目编号：52175444）。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。