通过激光分子束外延技术在r-蓝宝石衬底上制备的低温度缓冲工程化的非极性a-平面GaN，用于高灵敏度的紫外光探测器

《Sensors and Actuators A: Physical》：Low-Temperature Buffer-Engineered non-polar a-Plane GaN on r-Sapphire by Laser Molecular-Beam Epitaxy for Highly Responsive UV Photodetectors

通过优化基板预处理和低温缓冲层沉积，采用激光分子束外延（LMBE）在r-蓝宝石上成功生长非极性a-平面GaN epitaxial layers，并嵌入垂直c轴GaN纳米杆。器件在室温下表现出17.5 A/W的高响应度、亚秒级响应及长期稳定性，证实缓冲层工程对结构和光学品质的提升作用，为高效紫外探测器提供新途径。

　　

Bipul Kumar Pradhan| Roopa|Dhruvika Tyagi|Vishnu Aggarwal|Tamanna Kumari|Ajay Kumar Shukla|Sunil Singh Kushvaha|Senthil Kumar Muthusamy

印度新德里CSIR-国家物理实验室，K.S. Krishnan路，邮编110012

摘要

我们报道了利用激光分子束外延（LMBE）技术在r面蓝宝石上控制生长非极性a面GaN外延层，并展示了其在高性能紫外光检测中的应用潜力。通过系统优化基底预处理（氮化处理）和低温（LT）GaN缓冲层的沉积过程，我们找到了一个能够促进a面（11-20）取向生长同时抑制其他极性晶向的工艺流程。结构和形态分析证实，未经蓝宝石氮化处理的LT GaN缓冲层也能成功生长出a面GaN外延层。此外，a面GaN层表面还嵌入了少量垂直排列的c轴GaN纳米棒。室温下的光致发光实验显示，该材料的带边发射能量约为3.41电子伏特（NBE），且与缺陷相关的黄光发射显著减弱（YL/NBE = 0.10）。基于这种纳米棒嵌入的a面GaN薄膜制备的光电探测器表现出高响应度（17.5 A/W），快速响应/恢复时间（τ_r1 = 0.56 s，τ_d1 = 0.73 s），同时具备稳定的长期工作性能。这些光电性能的提升与缓冲层工程改善的纳米棒嵌入a-GaN层的结构和光学质量密切相关。这些结果表明，结合针对性的表面预处理，LMBE技术是工程化r面蓝宝石上非极性GaN表面的有效方法，为开发高效紫外光探测器提供了有力平台。

引言

紫外（UV）光探测器在环境监测、火焰检测、空间通信、生物传感和医疗治疗等多种技术中至关重要[1]、[2]、[3]、[4]、[5]。尽管基于硅的探测器仍被广泛使用，但其狭窄的带隙（1.1电子伏特）和对辐射损伤的高敏感性严重限制了其在深紫外光谱范围内的应用[6]。这一限制推动了宽带隙半导体（如GaN、AlGaN、AlN、G₂O₃和ZnO）作为紫外光电子学替代材料的发展[5]、[7]。其中，氮化镓（GaN）因其约3.4电子伏特的直接带隙、高电子饱和漂移速度、强化学稳定性以及相对较小的激子结合能（约25毫电子伏特）而展现出优异的性能，能够实现鲁棒、抗可见光干扰且耐辐射的紫外光检测[8]、[9]。这些特性使得GaN成为高性能紫外传感应用的首选材料。值得注意的是，由于晶格匹配基底的可用性和其固有的生长方向，GaN基紫外光探测器通常沿c面方向生长[10]、[11]、[12]。然而，基于极性GaN的光电器件存在自发极化和压电极化现象，这些现象会降低其量子效率[5]、[13]、[14]、[15]。沿极性方向生长会导致较大的自发极化和压电极化场，从而产生强烈的内部电场，引发量子限制斯塔克效应（QCSE），导致电子和空穴波函数分离[16]、[17]，进而降低辐射复合率和载流子传输效率[18]、[19]、[20]。因此，极性GaN器件的性能常受这些极化效应的限制。而沿非极性方向（a面或m面）生长GaN可以消除这些极化问题[5]、[21]。此外，非极性GaN的平面内晶体不对称性还被用来增强极化敏感性，从而开发出高灵敏度的光探测器[13]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]、[28]、[29]、[30]、[31]。例如，Mukundan等人利用等离子辅助分子束外延（PAMBE）技术在r面蓝宝石上成功生长了非极性a面GaN外延层，其响应度达到0.155 A/W，远高于相同条件下极性c面GaN的5.67 mA/W[22]。后续研究利用m面蓝宝石上生长的非极性和半极性GaN制备了紫外光探测器，响应度分别为0.407 A/W和0.338 A/W[25]。Pant等人还研究了不同偏压下的非极性a面GaN光探测器，其在5伏偏压下的响应度高达13.024 A/W，优于极性c面器件，进一步凸显了非极性方向的优越性[27]。Ghosh等人指出，通过应变工程处理的非极性M面GaN增强了极化依赖的吸收各向异性，扩展了工作波长范围，显示出其在极化敏感光探测器领域的潜力[30]。Navarro等人利用平面内晶体各向异性制备了非极性a面GaN MSM光探测器，实现了强线性二向色性、低暗电流和高响应度（2 A/W）[31]。

非极性和半极性GaN薄膜通常采用高温生长方法（如金属有机化学气相沉积MOCVD和等离子辅助分子束外延PAMBE）制备，但这些方法会导致界面层的形成并产生较大的热失配应力，从而降低材料的光学和电学性能[15]、[21]、[32]。相比之下，激光分子束外延（LMBE）能够在较低温度下生长非极性GaN，有效抑制界面合金化并减少薄膜应力[32]、[33]。事实上，基于r面蓝宝石上生长的非极性GaN制备的光电探测器表现出更高的响应度，表明进一步优化低温生长工艺有望获得更优的光学性能[22]、[24]、[27]、[28]、[33]。然而，关于r面蓝宝石上非极性GaN的低温生长及其在紫外光探测器中的应用仍缺乏系统研究。填补这一研究空白对于充分发挥非极性GaN在高性能紫外光探测器领域的潜力至关重要。

在本研究中，我们利用激光分子束外延（LMBE）技术在r面蓝宝石上成功生长了非极性a面GaN外延层。通过系统优化基底氮化处理和缓冲层沉积过程，我们获得了晶体质量显著提高、带边发射增强且陷阱辅助复合现象被抑制的纳米棒嵌入a面GaN薄膜。我们通过全面的结构、光学和器件表征，确立了生长-性质-性能之间的关系，证明了LMBE生长的非极性GaN作为高效紫外光探测器平台的潜力。

实验部分

实验方法

使用配备射频等离子源、残余气体分析仪、反射高能电子衍射仪（RHEED）和KrF准分子激光器（248纳米，25纳秒脉冲）的LMBE系统，在r面蓝宝石基底上生长了非极性a面GaN外延层。蓝宝石基底首先在丙酮、异丙醇和去离子水中进行超声清洗，然后用氮气干燥。将其放入LMBE负载锁定腔后，在高真空条件下于250℃下脱气3小时。

场发射扫描电子显微镜

图1展示了通过场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）拍摄的GaN样品S1–S3的表面形态。由于生长前处理的不同，样品的纳米结构密度、尺寸和生长行为存在显著差异。仅经过氮化处理的样品S1显示出高密度的GaN纳米棒（NRs），如图1a所示。这些纳米棒紧密排列，并且相对于表面法线有明显的倾斜角度（约60°）。

结论

通过仔细优化基底预处理和低温缓冲层沉积过程，我们证明了LMBE技术在r面蓝宝石上生长非极性a面GaN外延层的重要性。通过系统改变氮化处理和缓冲层沉积顺序，我们找到了促进a面（11-20）GaN生长的方法。高分辨率XRD和FE-SEM结果证实了不同预处理方式对材料结构和形态的影响。

未引用参考文献

[37], [38]

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢CSIR-NPL的主任对本工作的鼓励和支持，同时感谢新德里CSIR-NPL的K. K. Maurya博士、Geetanjali Calley女士和Jai Tawale博士以及德里SSPL的B. S. Yadav先生在样品表征方面提供的帮助。B. K. Pradhan和D. Tyagi感谢大学资助委员会（UGC）授予他的高级研究奖学金（SRF），Roopa则感谢科学委员会的资助。

Bipul Kumar Pradhan 目前正在德里CSIR-国家物理实验室攻读博士学位，专注于GaN的外延生长技术，应用于光学传感器和场发射器件领域，该研究隶属于科学与创新研究学院（AcSIR）。