基于Push-to-Pull芯片的透射电子显微镜原位拉伸测试制备方法

《Ultramicroscopy》：Preparation method for in situ tensile testing in transmission electron microscopy based on Push-to-Pull chip

研究微纳米尺度先进金属材料的原位力学表征方法，提出利用聚焦离子束制备接触点和Pt垫的协同焊接技术，解决传统焊接方法中芯片与样品连接强度不足与TEM观察所需超薄样品制备的矛盾，实现高精度、高效可控的原位力学测试样品制备策略。

　　

黄荣申|刘晓|范彦晨|张海|周静|楚潘

中国石油深圳新能源研究院有限公司，深圳518000

摘要

在微米和纳米尺度先进金属材料的研发过程中，原位力学表征在评估材料力学行为方面起着关键作用。布鲁克（Bruker）的推拉（Push-to-Pull, PTP）芯片基原位力学测试技术提供了广泛的实验灵活性，使得在这些研究中能够观察到更广泛的力学响应。然而，由于其超高的位移分辨率（达到几纳米的量级），样品与芯片之间的焊接过程必须满足极其严格的要求。为了解决这个问题，首先使用聚焦离子束在样品切片上制备了接触点，并在PTP芯片上沉积了铂垫。选择较大的离子束电流来轰击并融合这些接触点和铂垫。结果表明，这种方法不仅实现了样品与PTP芯片之间的牢固结合，还确保了从执行器到PTP结构的载荷传递在整个过程中保持良好的单轴拉伸状态。接触点和铂垫的结合也为样品的减薄提供了足够的角度，以满足透射电子显微镜（TEM）观测的严格厚度要求。本研究提供了一种精确、高效且可控的原位力学测试制备策略。

引言

微米和纳米材料的发展已经确立了这些尺度下的力学性能作为指导材料设计的重要指标[[1], [2], [3]]。然而，传统的死后透射电子显微镜（TEM）分析通常只能观察断裂样品，因此往往只能表征塑性变形，可能无法提供完整或准确的力学见解。相比之下，原位力学测试能够直接实时观察加载过程中的弹性和塑性变形过程，从而更精确、更详细地分析微观结构的变化[4]。对金属材料在原子尺度上的变形机制的基本理解对于合理设计微米和纳米机械结构至关重要[5,6]。晶体缺陷（如位错和孪晶）的成核和传播本质上是由力驱动的原子运动控制的。只有在纳米尺度上进行的力学实验才能捕捉到这些关键过程的变化，这是制定控制缺陷动态策略并精确揭示微观力学机制的前提[7,8]。尽管如此，大量研究表明，样品制备的严格要求（包括尺寸、几何形状和焊接技术的精确控制）可能会无意中引入一些人为因素，例如局部应力集中。这些人为因素可能会掩盖材料本身的变形响应[9]。因此，开发出高精度和可控性的制备策略仍然是一个重大挑战。

为了满足力学研究中不同几何结构和加载条件下的样品需求，通常使用聚焦离子束（FIB）铣削技术来制备微米和纳米尺度的力学测试样品[6,10]。这种技术的优势在于其高分辨率、加工灵活性和操作可控性，可以制备出具有定制结构的样品[11]。通过这种方式制备的样品通常使用能够提供高分辨率载荷和位移输出的机械平台进行测试，例如Hysitron PI95系统[10,12]。然而，使用该仪器进行原位TEM测试的准确性在很大程度上取决于其相关的推拉（PTP）芯片的精确操作[[12], [13], [14], [15]]。这是因为样品的变形必须与PTP执行器施加的位移准确对应，才能正确推断出材料的塑性响应。大量研究表明，实现这种准确关联的关键在于用于将样品与PTP芯片结合的焊接工艺。例如，在PTP芯片的拉伸缝隙两侧挖两个凹槽以形成狗骨形腔体，然后将样品片精确嵌套其中[16]；或者在初始铂层上垂直沉积一层铂以进一步强化样品片与芯片之间的焊接连接[17]。这些操作确实增强了连接的强度，但在这种焊接方式下，样品片难以被减薄到满足TEM分析所需的厚度。而一维纳米线材料的制备过程更为简单，不需要减薄或成型步骤[[19], [20], [21]]。A.Kobler[22]使用静电吸附方法将50-70纳米厚的金膜覆盖在整个PTP芯片上，然后使用FIB去除芯片周围的多余薄膜。这种方法可以省去减薄步骤，但构建狗骨形状的工作量大大增加。此外，薄膜与PTP之间的结合强度较弱。

与以往只关注一个方面（TEM观察中的结合强度或样品薄度）的方法不同，我们的方法成功地在这两个关键要求之间取得了平衡。本研究详细介绍了基于推拉芯片的原位TEM拉伸测试的样品制备过程。在PTP芯片和样品上沉积接触点和铂垫对于后续样品制备的成功至关重要。我们引入了一种高效的焊接方法来提高接头强度和制备效率。所描述的制备方案既能实现牢固的焊接，又能使样品达到TEM观察所需的厚度。

材料

材料

使用单直流磁控溅射系统（TRP 450）在Si（100）晶圆基底上沉积了大约1微米厚的Fe薄膜。溅射靶材为高纯度Fe（99.99%，南昌汉辰新材料科技有限公司，中国）。所有操作都在受控的清洁环境中进行，以尽量减少杂质。沉积腔体的基础压力保持在3×10^-4帕以下。沉积过程中，通过质量流量控制器引入了50 sccm的氩气。

拉伸样品制备

由于拉伸方向与薄膜平行，因此推荐使用平面切片作为提取方法。Supriya的工作中详细描述了平面TEM切片的取出过程[23]。然而，样品片最终的加工是在PTP芯片上完成的，在转移到PTP之前需要进行特殊的形状修整。与从块状材料中取出样品相比，需要精确分离Fe层并从Si基底上选择性地减薄它。

结论

本文详细介绍了基于PTP芯片的原位拉伸样品的制备方法。在制备过程中可能影响最终拉伸性能的主要问题包括：

1.

PTP芯片与铜支架之间的稳定粘附非常重要。此外，还需要进行导电处理以减少电荷积累并防止图像漂移。银浆的稀释程度和施加在铜支架上的量是这一过程中的关键因素。

2.

对齐PTP芯片

作者贡献声明

黄荣申：概念构思、方法论、初稿撰写刘晓：验证、资源获取、审阅与编辑范彦晨：方法论、验证张海：实验研究、方法论周静：资源获取、监督楚潘：概念构思、项目管理

资助

本研究未获得任何公共、商业或非营利机构的资助。

作者贡献声明

黄荣申：初稿撰写、方法论、概念构思刘晓：验证、资源获取范彦晨：验证、方法论张海：实验研究、方法论周静：监督、资源获取楚潘：项目管理、概念构思

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢腐蚀科学与技术研究所测试中心的协助。