用于锂离子电池负极的SiOx@C@TiO2前体的一步合成方法，该负极具有优异的电化学性能

《Journal of Energy Storage》：One-pot synthesis of SiOx@C@TiO2 precursor for lithium-ion battery anodes with high electrochemical performance

硅氧化物阳极通过一锅法制备碳@二氧化钛复合涂层，利用未反应原料作为碳源，避免了额外步骤。该涂层提升电子导电性、缓冲体积膨胀（500次循环后容量保持率57.4%），稳定固体电解质界面，实现初始1438 mAh/g、循环后828 mAh/g的高性能。方法简易可扩展。

　　

Bing Wei|Binbin Zhang|Chengyan Yue|Jiacheng Zhang|Jiajia Chen|Lin Hua|Xingjun Wang|Guangsuo Yu|Xueli Chen|Fuchen Wang|Maohong Fan

中国华东科技大学高效低碳煤液化、气化与利用国家重点实验室，上海，200237，中国

摘要

二氧化硅（SiO_x）是一种非常有前景的阳极材料，但其离子导电性较低且体积变化较大，这些限制了其应用。虽然碳涂层和二氧化钛（TiO₂）复合技术已被单独研究作为有效的改性策略，但通过简单且可扩展的工艺实现它们的协同集成仍然具有挑战性。在这里，我们提出了一种一步法合成SiO_x@C@TiO₂前驱体的方法，其中未反应的四丁基钛酸盐和乙醇胺以及水解后的正丁醇作为原位碳源，从而避免了额外的碳源或化学气相沉积（CVD）步骤。这种方法能够形成由导电碳和机械性能优异的TiO₂组成的双重改性层，共同提升了电子导电性，缓冲了体积膨胀，并稳定了固体-电解质界面（SEI）。所得到的SiO_x@C@TiO₂阳极在0.5 A g^?1的电流下经过500次循环后，初始比容量仍能达到1438 mAh g^?1，并且可逆容量保持在828 mAh g^?1。此外，这种双重涂层显著改善了锂离子传输动力学，并有效减缓了电极在长时间循环过程中的膨胀和表面裂纹。本工作突显了C和TiO₂双重改性的协同效应，提供了一种制备高性能SiO_x基阳极的简便且可扩展的方法。

部分内容摘要

背景

锂离子电池（LIBs）的发展正在不断追求更高的能量密度[1]、[2]。目前，商用石墨阳极的容量已接近其理论值（372 mAh g^?1），这限制了能量密度的进一步提升[3]。由于其极高的理论容量（约4200 mAh g^?1），硅（Si）作为阳极材料受到了研究人员的广泛关注[4]。然而，硅在充放电过程中会发生显著的体积变化

样品制备

如图1a所示，将0.5克SiO_x样品分散在60毫升乙醇中（乙醇中含有1毫升乙醇胺和0.4毫升四丁基钛酸盐（TBT）），以600转/分钟的转速搅拌30分钟以确保完全分散。随后加入1毫升去离子水并水解120分钟。然后将混合物加热至70°C，在600转/分钟的转速下持续搅拌60分钟，之后转移到80°C的烤箱中干燥12小时以获得前驱体。

TiO₂和碳涂层

样品的SEM和EDS分析结果如图1b-g所示。从SEM-EDS结果可以看出，改性后的SiO_x@C@TiO₂-0.4样品表面清晰地分布着C、O、Ti和Si元素，这与TEM元素分布结果（图1n-q）一致。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）观察也证实了TiO₂晶体的存在。然而，未改性的SiO_x样品（图1h-i, t）主要由

结论

总之，通过一步法合成的SiO_x@C@TiO₂复合材料表现出优异的电化学性能。该阳极的初始比容量为1438 mAh g^?1，在0.5 A的电流下经过500次循环后仍保持828 mAh g^?1的容量。引入的C@TiO₂涂层不仅提高了材料的导电性，还有效减少了体积膨胀，同时保持了电极的完整性，显著降低了电荷传输阻力。这种方法消除了额外的气相处理步骤

CRediT作者贡献声明

Bing Wei：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，验证，方法学，数据分析，概念构思。Binbin Zhang：方法学，概念构思。Chengyan Yue：方法学。Jiacheng Zhang：实验研究。Jiajia Chen：实验研究。Lin Hua：实验研究。Xingjun Wang：数据可视化，监督，资源管理，方法学，实验研究，数据分析，概念构思。Guangsuo Yu：资源管理，资金获取，数据管理。Xueli Chen：资源管理

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。