一种基于数据驱动预测锌基液流电池异常运行状态的方法

《Journal of Energy Storage》：A data-driven method for predicting abnormal operating states in zinc-based flow batteries

　　

锌–溴液流电池（Zinc–bromine flow batteries, ZBFBs）在长期循环过程中易受锌沉积诱导的不稳定性影响，引发性能衰减。如何利用电压、电流等可观测信号实现跨周期状态预测与早期异常预警仍是一项紧迫挑战。为此，研究人员提出了一种联合预测框架PatchTST_BiLSTM（Patch-based Time-Series Transformer–Bidirectional Long Short-Term Memory），将基于分块（patch）的时间序列Transformer与双向长短期记忆网络相融合。该框架以历史循环周期数据为基础进行多周期序列建模，学习跨周期演化规律，用以约束和校正电压及多通道电流预测，从而提高跨周期预测稳定性并增强对异常演化趋势的敏感性。实验采用自建自动化充放电平台采集的多工况循环电压–电流数据。结果表明，所提方法在电压和电流预测任务中优于多种基线模型，多个测试周期的决定系数R2可达0.99，电流与电压预测均方误差（MSE）分别降低约45%和85%。此外，模型可准确预测与退化相关的特征量——放电末端电压台阶（voltage-step）及各周期多通道电流均方偏差（Mean Square Deviation, MSD），从而实现锌–溴液流电池异常运行状态的自动识别与早期预警。

论文解读：A data-driven method for predicting abnormal operating states in zinc-based flow batteries

本文由Zhao Jingwei, Li Dong, Cui Shijie撰写，发表于《Journal of Energy Storage》。研究针对锌–溴液流电池（Zinc–bromine Redox Flow Battery, ZBFB）在长期充放电循环中因锌负极不均匀沉积—溶解行为引起残锌累积、枝晶生长乃至微短路，导致电池性能加速衰减的问题。现有研究多集中于膜、电解液及电极结构的静态优化（Static Regulation），缺乏对锌沉积动态演化过程及其在宏观电信号（电压、电流）上映射关系的系统性刻画，亦无专用于ZBFB、且能利用放电末端电压台阶（voltage-step）与多通道电流一致性退化特征进行跨周期动态预测与异常预警的数据驱动框架。为此，研究人员以自建ZBFB自动充放电测试平台采集的总电压及四并流道电流为对象，提出PatchTST_BiLSTM混合深度学习预测框架，通过对跨周期电压–电流序列的统一建模，预测表征退化的循环级指标——每周期四通道电流均方偏差（Mean Square Deviation, MSD_cycle）与放电末端电压Step Score，并据此建立阈值判据实现Normal/Abnormal状态自动判别，为ZBFB系统健康管理提供可解释的在线早期预警依据。

主要关键技术方法：

研究人员使用自建ZBFB测试平台（含并联模组DATA 1及60节串联堆DATA 2）采集多恒流工况下循环电压与四并行通道电流时序数据。数据经缺失填补、按电压谷值分段、等时长重采样对齐与归一化，电压分支构造前一周期电压轮廓及其差分、指数加权历史融合轮廓与时序相位先验；电流分支构造四通道归一化电流值、一阶与二阶差分、时序正弦/余弦相位及跨周期统计量作为模型输入特征。搭建PatchTST_BiLSTM网络：将等长化序列经滑动窗口分块（Patch, P=128, S=16）线性投影至隐空间，由3层多头自注意力Transformer编码器捕获局部片段模式与跨Patch依赖，输出送入双层BiLSTM提取双向长时跨周期趋势得共享时序表征；电压解码采用Baseline（历史指数加权五点滑动平均）–Residual再参数化结构通过Overlap-Add重构全长度残差序列恢复预测电压；电流解码引入Scheduled Gated Affine（SGA）再参数化以上一周期电流为基准做仿射变换加残差校正，并施加含各周期四通道MSD及其增量一致性约束的复合损失函数；由预测序列计算循环级指标——瞬时多电流方差（Instantaneous Multi-channel Variance, IMV＝ΣMSD(I_1~4(t))）与加权Step Score（Duration、Magnitude Feature、Stability、Flatness），双指标超阈值（θ₁=5, θ₂=0.4）联合判定异常状态S=1。

研究结果：

3.1. Data preprocessing

研究人员对原始电压、四通道电流进行前向–后向填充补缺，依电压谷值划分自然循环周期并按时间顺序划分为训练/验证/测试集；各周期重采样至统一长度T并作通道独立归一化；电压输入含上一周期电压曲线V_last(t)及其一、二阶差分、过去周期指数加权融合历史电压V_hist(t)及其差分与时序相位编码（sin(2πt/T), cos(2πt/T)），维度D_v=8；电流输入含四通道归一化电流I_k^(c)(t)、其一阶ΔI_k与二阶Δ²I_k差分、时序相位及上一周期均值μ^(c?1)与幅值A^(c?1)，维度D_c=16，不以每周期MSD作输入而以之参与损失设计。

3.2. PatchTST_BiLSTM model

研究人员将预处理后张量(B,T,D)经Patch划分（P=128, stride=16）得N个Patch，线性投影至H=192维加位置编码，经3层Multi-Head Attention（MHA）+FFN+LayerNorm的Transformer Encoder提取局部形态与跨Patch依赖；再将(B,N,H)送入双层BiLSTM沿Patch序列正向/反向传播并拼接得(B,N,2H)共享表征，兼顾片段局部模式与跨周期长期演化趋势。

3.3. Current prediction branch

研究人员以共享表征经Scheduled Gated Affine再参数化解码：?_c(t)=g_t⊙I_c?1(t)+b_t+r(t)，其中仿射增益g_t与偏置b_t由全局系数叠加上随时间门控系数γ_t调制的局部修正Δg_t、Δb_t给出，r(t)为残差修正项；训练中采用Scheduled Sampling缓解跨周期误差累积；损失函数由逐点MSE、MAE、四通道周期MSD及其跨周期增量一致性约束、趋势相位一致性惩罚、仿射参数正则、门控稀疏与幅值正则及周期统计特征（均值、标准差、幅值）约束组成，强化多通道电流一致性演化建模能力。

3.4. Voltage prediction branch

研究人员由共享表征经线性映射得各Patch残差向量，采用Overlap-Add重构全长残差序列r?(t)；预测电压v?_t=r?_t+b_t，其中基线b_t为过去周期指数加权融合历史电压曲线的五点移动平均；损失函数为绝对电压空间MSE，Baseline–Residual再参数化使网络专注拟合放电末端细微电压台阶等局部非平滑特征。

3.5. Comprehensive forecast

研究人员由预测四通道电流计算各采样点MSD(I_1~4(t))并全周期累加得电流一致性指标IMV；由预测放电末端候选区间计算含持续时间占比、幅值特征（(max(0,V_rcf?V?))/(V_max?V_min)）、稳定性（1?σ/(V_max?V_min)）与平坦度（1?mean|dv/dt|/max|dv/dt|)加权（w_1~4=0.20,0.35,0.30,0.15）的Step Score；当IMV≥θ₁且Step Score≥θ₂时标记该周期为异常状态S=1，否则S=0，阈值由校准集统计分布离线标定。

4.4. Results and discussion

电流预测结果（DATA 1 Test 2）：四通道电流预测曲线与实测吻合，能跟踪随循环加剧的通道差异及放电尾部局部波动；周期均值MSD随循环单调上升，超阈值触发电流异常判据；R²=0.995，MSE=2.579，MAE=1.141，SAPE=10.621。电压预测结果：模型可稳定追踪含放电末端voltage-step的非平滑电压演化，R²达0.997~0.998，MSE≈0.10~0.11；DATA 2上电压、电流预测R²分别达0.991与0.999，MSE降至1.952与0.571，表明框架具跨工况与不同电堆规模泛化能力。

4.6. Contrast experiment

在DATA 1与DATA 2上PatchTST_BiLSTM全面优于TCN、Transformer、LSTM、Informer、PatchTST变体（TCN/CNN/DLinear）、N-BEATS等基线；DATA 1电流R²=0.991、MSE=3.838较次优模型(Informer)R²提升0.012、MSE降约50%；电压R²=0.994、MSE=0.804较次优(PatchTST_CNN)R²升0.019、MSE降约33%；误差Violin图显示所提模型预测残差高度集中零附近且长尾最短，证实低系统偏差与强大离群抑制能力。

4.7. Ablation experiment

去除BiLSTM或PatchTST或SGA模块或电压分支Baseline Residual再参数化均致性能下降；完整PatchTST_BiLSTM相较无SGA混合模型电流平均MSE降约55%、MAE降41%，电压在DATA 1/2分别达R²=0.994/0.997、MSE=0.794/0.734，验证PatchTST局部片段抽取与BiLSTM跨周期记忆互补及SGA与Baseline–Residual解码对多通道电流对齐与电压局部特征敏感性的贡献。

4.5. Experimental verification and result analysis

10次宏循环（每宏含25子循环，80 A 4 h C/D）后拆机观测锌负极形貌：模型判为Normal的循环对应电极表面均匀轻微沉积无枝晶，四通道电流均值MSD低且放电末端电压平滑；判为Abnormal的循环对应电极表面大量枝晶与局域剥落，伴随MSD显著升高及明显放电末端voltage-step，表明模型异常识别结果与锌沉积形貌退化具良好一致性，可捕捉枝晶相关异常前兆。

讨论与结论（翻译浓缩）：

研究人员提出并验证了PatchTST_BiLSTM联合预测框架，基于自建ZBFB平台总电压与四并电流可实现多周期运行状态的统一表示与跨周期预测；在电压侧提取放电末端voltage-step特征，在电流侧构建各周期四通道电流均方偏差（MSD）以表征电流一致性退化及异常行为演化，形成自动异常识别准则。框架在DATA 1多周期测试中电压、电流预测平均R²分别达0.997与0.991，优于多种基线；成功复现实验观测到的放电末端voltage-step形态及MSD跨周期递增趋势，可自动区分正常与异常循环并提供早期预警；在独立验证集DATA 2上电压、电流R²分别达0.991与0.999，具有一定跨工况与电堆规模泛化能力。放电末端voltage-step与多通道电流一致性劣化被视为放电阶段极化增大或等效内阻升高的可观测异常征兆，模型异常识别结果与锌负极沉积形貌退化具一致性。未来工作将拓展至多温度、倍率及不同电堆构型以评估鲁棒性与迁移性，引入电化学先验知识增强预测物理一致性，并探索与电池管理系统（BMS）/能量管理系统（EMS）集成部署以支持实际储能系统在线监测与控制。