通过仿真验证的优化方法：采用超薄金互连层设计并行串联有机太阳能电池，以提高效率并实现规模化生产

《Organic Electronics》：Simulation-Validated Optimization of Parallel Tandem Organic Solar Cells with Ultrathin Gold Interconnecting Layers for Enhanced Efficiency and Scalability

提高并串联有机太阳能电池性能的优化方法及验证研究，采用金超薄互联层（0.5-3.0 nm）平衡透光与导电性，仿真（DD/TMM）与实验结合验证1.2 nm Au层实现82%透光率和178 Ω/sq电导率，使PCE达17.42%（实测值与模拟预测误差<1.5%），较单结器件提升4.1%，并保持1000小时93%效率稳定性。

　　

尼尔贾·坎特（Neeraj Kant）| 普什彭德拉·辛格（Pushpendra Singh）

印度德里技术大学机械工程系，德里

摘要

本研究描述了一种优化的、经过模拟验证的方法，通过使用金（Au）作为连接材料制成的超薄中间层来提高并行串联有机太阳能电池（OSCs）的性能。采用漂移-扩散（DD）和传输矩阵方法（TMM）对器件层的光传输进行建模，以确定在基于PM6:BTP-eC9的串联结构中最有效的Au中间层厚度范围（从0.5纳米到3.0纳米）。实验结果表明，当Au层厚度为1.2纳米时，可见光透射率为82%，片状电阻为178 Ω/sq，此时串联结构的功率转换效率（PCE）达到17.42%（开路电压Voc = 0.847 V，短路电流Jsc = 26.18 mA/cm2，填充因子FF = 78.6%），这与模拟预测的17.68%的PCE非常吻合。此外，与单结器件相比，串联结构的效率提高了约4.1%，并且在1 cm2的尺寸下仍保持相同的效率水平。此外，在惰性条件下经过1000小时的稳定性测试后，串联结构仍保持了其原始的PCE。这些发现表明，可以利用薄Au连接层制造出高效且制造复杂的可扩展串联OSCs。

引言

近年来，人们对有机光伏（OPVs）的兴趣显著增加，因为它们可以作为传统硅光伏（PVs）的替代方案，主要原因是有机光伏能够制造出柔性、轻量级的光伏系统，并且制造工艺成本较低[1]。材料设计和形貌工程的最新进展将单结OPV的效率提升到了20%以上，这得益于非富勒烯受体设计、溶剂添加剂策略和界面优化的创新[2]、[32]、[33]。然而，由于有机半导体的带隙相对较小，进一步提高效率可能会遇到困难，因为这限制了可吸收的太阳光谱范围。串联太阳能电池结合了两个或多个具有互补吸收特性的光活性层，从而能够更广泛地利用太阳光谱[3]。 串联OPV有两种类型：串联连接和并联连接的串联电池。串联连接的串联电池需要精确匹配每个子电池产生的电流以最大化效率，因此对材料选择和各层厚度有严格限制[4]。而并联连接的串联电池则不对材料和/或各层厚度有此类限制，每个子电池分别连接到电极上，从而简化了制造工艺并提高了对光谱变化的耐受性[5]。中间连接层（ICL）是并联串联OPV的重要组成部分，它必须促进电荷的有效收集和传输，同时尽量减少光学损耗。由于金（Au）具有高电导率和可控的光学特性，因此被研究作为潜在的ICL材料[6]。然而，在透明度和导电性之间达到最佳平衡仍然是一个主要问题：厚度小于2纳米的Au薄膜可能表现出较差的渗透性，而较厚的薄膜则可能增加寄生吸收[7]。本研究通过开发一种针对并联串联OPV的、经过模拟验证的优化框架来解决这一问题，该框架使用超薄Au ICL。核心假设是：厚度在1-2纳米范围内的Au薄膜能够有效地作为半透明中间电极，用于电荷收集和横向提取，同时提供高光学透明度，从而制造出高性能的串联器件。选择PM6:BTP-eC9光活性系统是因为其高效性和互补的吸收特性[8]。TMM用于模拟光吸收和光电流的产生，而漂移-扩散模拟用于模拟电荷传输和复合动力学。通过制造不同Au ICL厚度（0.5-3.0纳米）的并联串联器件，并使用电流密度-电压（JV）测量和外部量子效率（EQE）光谱对器件性能进行了实验验证。 已经广泛研究了串联OPV架构，以限制单结器件的效率，大多数研究人员研究了需要通过复合型ICL精确匹配电流的串联连接架构[4]、[7]、[9]。并联连接的串联结构通过允许各个子电池在共同的中间电极上独立运行来克服电流匹配的限制[5]、[13]，但在并联形式下构建高效ICL的研究较少。超薄Au薄膜可以提供理想的ICL解决方案，因为它们具有高导电性和可调的光学特性，但在厚度低于2纳米的材料中，仍难以优化透明度和导电性之间的权衡[6]、[7]。基于模拟的TMM和漂移-扩散建模在钙钛矿-有机串联结构的设计中已经得到应用[10]、[11]、[12]，但尚未系统地应用于具有超薄金属连接的并联有机串联结构。PM6:BTP-eC9系统因其宽吸收范围和高载流子迁移率而成为本研究的理想选择[8]、[14]。 本研究的主要贡献有三方面：首先，开发了一个可靠的模拟框架，能够准确预测并联串联OPV的性能，并通过实验验证，预测值与测量值之间的PCE差异小于1.5%；其次，证明了超薄Au ICL（1.2纳米）在光学透明度（82%）和电导率（178 Ω/sq）之间提供了理想的折中，使得串联结构的PCE达到17.42%；最后，观察到并联配置的串联电池相对于单结电池的效率提高了4.1%，这减少了子电池之间电流匹配的一些限制。这些研究结果也为使用易于制造的工艺开发大规模串联OPV提供了明确的方向。本文的其余部分将按照以下结构展开：第2节讨论与串联OPV和ICL相关的现有文献；第3节解释了本研究使用的材料、模拟方法和实验方法；第4节包含该项目中的实验和模拟数据；第5节描述了如何将这些研究结果应用于更大规模的串联OPV；最后，第6节详细介绍了本研究的主要内容和进一步研究的潜在方向。

设备架构

本研究开发的并联架构串联有机太阳能电池如图1所示，该电池由两个PM6:BTP-eC9体异质结系统组成，通过仅1.2纳米厚的Au层进行电连接。

从下到上的设备结构为：玻璃基板（1.1毫米）/ ITO（150纳米）/ PEDOT:PSS（40纳米）/ PM6:BTP-eC9（100纳米）/ PNDIT-F3N-Br（5纳米）/ ZnO（15纳米）/ Au（1.2纳米）/ PEDOT:PSS（40纳米）/ PM6:BTP-eC9（100纳米）/

材料与方法

本研究采用了一种综合的方法论策略，结合实验/计算方法，通过光学模型/模拟和器件制造来研究具有超薄金中间层的并联串联OSC。这将有助于全面理解这些多层系统中的光学透明度和电荷载流子传输/复合过程。

结果

实验和模拟数据清楚地表明，超薄Au中间层可以优化并联串联有机光伏器件的性能，并说明了光学透明度、电导率和器件性能之间的相互作用对于获得最佳性能的重要性。以下各部分分别包括光学建模和层优化的分析。

讨论

成功演示具有超薄金（Au）中间层的并联串联有机太阳能电池对理论研究和工业应用具有重大影响。从理论上讲，模拟和实验结果的一致性验证了TMM和DD方法在描述和预测高度复杂的多层光电系统性能方面的有效性[29]。此外，这也提供了一种可应用且适应性强的方法来提升...

结论

本研究结合模拟和实验，开发了一种全规模的、经过模拟验证的优化方法，用于包含超薄金中间层的并联串联有机太阳能电池。该方法既体现了这种结构的科学原理，也展示了其实际优势。 使用与上述结果相同的传输矩阵方法和漂移-扩散模拟方法...

CRediT作者贡献声明

普什彭德拉·辛格（Pushpendra Singh）：撰写——审稿与编辑、监督。 尼尔贾·坎特（Neeraj Kant）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、软件开发、项目管理、方法论设计、研究实施、资金获取、数据分析、概念化

未引用参考文献

[17], [21]

数据可用性

数据可应要求提供。

利益冲突声明

作者声明没有可能影响本文工作的财务利益冲突或个人关系。

致谢

作者感谢德里技术大学机械工程系的能源存储系统实验室（ESSL）以及IIT BHU材料科学与技术学院的Pralay Maiti实验室提供的研究设施和合作支持。