对更安全、更高能量密度电池的追求推动锂金属全固态电池（SSB）成为能源存储研究的前沿[[1], [2], [3]]。通过用机械强度更高的固体电解质替代易燃的液态电解质，SSB理论上消除了与枝晶相关的短路风险，同时实现了超过500 Wh/kg的卓越能量密度[4]。然而，一个持续的悖论削弱了这一前景：锂枝晶仍然能够穿透弹性模量高于锂金属的固体电解质，导致电池发生灾难性故障[[5], [6], [7]]。这种材料属性与观察到的失效模式之间的根本矛盾暴露了理解固态锂枝晶传播机制的关键空白。
为液态电解质开发的传统锂枝晶模型不适用于SSB。液态系统中的枝晶生长是通过溶解-再沉积过程实现的[[8], [9], [10]]，而SSB的失效则是由界面缺陷引发的断裂过程主导的。原位断层成像显示，大多数短路起源于晶界和空洞[11,12]，在这些地方锂的沉积产生了超过固体电解质断裂韧性的局部拉应力[13,14]。为了减轻枝晶的形成及其相关的短路风险，一种有前景的策略是通过增加电极-电解质界面的接触面积来降低界面电流密度，这种方法已经获得了广泛的关注和实验验证[[15], [16], [17], [18]]。然而，尽管诸如3D打印界面这样的表面工程策略通过增加接触面积有效降低了界面电流密度，但其效果仍然有限，通常只能将临界电流密度提高不到50%[19]。这种局限性在于，仅靠几何修改无法解决裂纹尖端固有的电化学-机械耦合问题。
SSB的失效机制本质上是由电化学沉积与机械断裂之间的耦合所控制的，现有模型未能捕捉到这一现象[[20], [21], [22], [23]]。一旦锂离子渗透到表面裂纹中，在几何约束下继续沉积会引发一个自我强化的过程：受压的锂离子楔形物会打开裂纹边缘，裂纹尖端的应力强度增加，最终形成的锂离子细丝会桥接电极导致短路。对这一过程的实验研究表明，固体电解质中的裂纹传播不仅受到施加电流密度大小的影响，还受到界面缺陷局部几何形状的影响[13,16]，而传统的压力驱动断裂机制[[24], [25], [26], [27]]仅将裂纹生长归因于锂离子积累产生的机械压力，无法解释这一现象。这些观察结果指出了裂纹面电化学与体应力场之间未解决的耦合问题，这也是我们开展本研究的动机。
为了解决这一耦合问题，人们在将锂离子的蠕变行为纳入SSB断裂模型方面取得了显著进展。像锂这样的软金属电极在电池相关应力状态下会通过幂律蠕变变形，这种速率依赖的流动决定了沉积锂离子在受限裂纹几何结构中的重新分布。Barroso-Luque等人[28]证明了锂离子在固体电解质缺陷中的塑性流动会产生纯弹性模型无法捕捉的静水应力状态。Jung等人[29]通过将裂纹面的机械牵引力纳入改进的J积分公式中，进一步扩展了这一观点，表明忽略受压锂离子沿裂纹边缘所做的机械功会导致对裂纹驱动力的低估。然而，他们的公式并非基于严格的能量守恒框架推导而来，也没有考虑内部电场对裂纹驱动力的贡献，而在高电流密度和低导电率的电解质中，这一忽略因素的影响愈发显著。
尽管有充分证据表明电场可以显著影响固体电解质的断裂行为[16,20]（这与经典断裂力学中的应力集中类似），但在SSB文献中，电场在控制断裂中的作用相对较少受到关注。电场的局部化具有两个后果：它优先在裂纹尖端促进锂离子的沉积，加速了几何约束；同时它在电解质中储存了介电能量，为裂纹的进一步扩展提供了额外的热力学驱动力。将断裂力学扩展到电化学-弹性系统[[30], [31], [32], [33]]的努力已经考虑了化学势梯度和成分应力，但始终忽略了电势能对能量释放率的直接影响，将裂纹面视为无牵引力的状态，并忽略了带电界面上的静电作用。这种脱节现象持续存在，因为电势能对裂纹尖端驱动力的修改作用尚未得到量化，而且现有框架也无法同时考虑机械牵引力和表面电荷效应。
在这里，我们通过基于能量守恒框架重新推导J积分，证明了传统方法系统性地低估了真实的裂纹驱动力。我们修订的模型定量考虑了储存在电场中的介电能量以及作用在裂纹面上的机械和静电功，揭示了它们的综合效应显著增强了固态电池中裂纹传播的能量。具体来说，本研究得出了四个主要发现：首先，完整的电化学-机械能量释放率在数值上是路径独立的，与经典轮廓积分不同，后者具有明显的路径依赖性，并且在忽略裂纹面载荷时可能会产生非物理的负值；其次，能量释放率随着离子导电率的增加而减小，在高导电率时趋于机械平台值，这为仅通过优化离子传输无法克服的断裂敏感性设定了下限；第三，增加堆栈压力和更尖锐的裂纹几何形状通过不同的但相互耦合的机制增强了裂纹驱动力；第四，在快速充电条件下，尤其是在低导电率的电解质中，电学贡献变得越来越重要，这为实验观察到的枝晶渗透对充电速率的敏感性提供了机制基础。这项工作为理解枝晶引起的失效模式提供了机制基础，并为设计坚固的固体电解质提供了预测框架。
