经过实验验证的多层切片电子衍射图谱模拟方法

《Micron》：Experimentally-validated multi-slice simulation of electron diffraction patterns

高分辨电子背散射衍射（HR-EBSD）中多切片方法（MS）的优化与实验验证，提出第五阶展开的MS5方法，通过改进高能假设和泰勒展开，平衡计算成本与精度，与布洛赫波法（BW）对比后证明其在晶体取向索引和缺陷结构模拟中具有竞争力。

　　

Xinke Xiao|Tianle Ma|Lingxuan Shao|Jun Liu|Qiwei Shi|Canying Cai|Stéphane Roux

湘潭大学材料科学与工程学院，中国湘潭411105

摘要

高分辨率电子背散射衍射（HR-EBSD）技术近年来发展迅速，显著提高了弹性应变测量和位错密度评估的精度，其空间分辨率可达到亚微米级别。为了获得更准确的测量结果，需要高质量的动态模拟结果与实验数据相匹配。目前最常用的模拟方法——布洛赫波方法（BW）能够准确预测Kikuchi极点和带状图案的位置和亮度，但该方法本质上仅适用于完美晶体结构。另一种模拟方法——多切片方法（MS）可以追踪电子波在样品中的传播过程，适用于模拟各种缺陷结构，并提供更详细的衍射信息。然而，MS方法主要应用于理论研究，尚未与实验数据进行对比。本文通过放弃高能量假设并使用高阶泰勒展开式来改进MS方法，使其能够更接近真实的薛定谔方程。利用多晶Al-Mg合金的实验EBSD图案作为参考，验证了MS5方法的可行性。结果表明，MS5方法在计算成本和图案精度之间取得了良好的平衡。通过定制各向同性畸变校正模型和标准立体三角形重建技术，MS5的精度可与BW方法相媲美。据我们所知，这是首次将MS EBSD模拟结果与实验数据进行比较的研究，为EBSD表征开辟了新的可能性，例如再现含有各种缺陷的晶体的衍射图案。

引言

电子背散射衍射（EBSD）在过去几十年中发展迅速，现已成为材料表征的常用技术（Baba-Kishi和Dingley，1989年；Bethe，1928年）。它被广泛应用于晶体相鉴定（Stojakovic，2012年；Dingley和Wright，2009年）、取向确定（Jensen，1997年；Jha等人，2018年）以及应力-应变分析（Calcagnotto等人，2010年；Wilkinson，1996年）。自动EBSD索引方法依赖于图像分析算法，其中霍夫变换（Hough Transform）自Lassen早期工作以来一直备受青睐（Lassen等人，1992年），至今仍广泛用于EBSD图案的索引。然而，某些复杂样品（如塑性变形严重的材料或晶界处重叠的衍射图案）的索引仍然具有挑战性。模拟EBSD图案对于分析这些情况至关重要。

近年来，Wilkinson等人提出的HR-EBSD技术因能够通过精确的交叉相关分析实验衍射图案来获取弹性应变而受到关注（Wilkinson等人，2006年）。Villert等人应用交叉相关算法分析了单晶硅和Si-Si_1-xGe_x系统的四点弯曲实验结果，并与有限元模拟结果进行比较，以评估算法的准确性和可靠性（Villert等人，2009年）。不过，这两种实验都依赖于样品中存在无应变区域（实际操作中可能难以找到），才能获得全场应力值。通常使用样品中近乎未变形区域的电子背散射图案（EBSP）作为参考图案，从而得到相对弹性应变和旋转数据。利用模拟的无应变参考图案是一种吸引人但具有挑战性的方法，可用于获得高精度的绝对应变数据。

电子衍射理论通常分为两类：运动学模拟和动力学模拟。运动学模拟可以精确预测Kikuchi带的位置，但由于忽略了多次散射，预测的强度分布不可靠，不足以用于绝对应力测量。相比之下，动力学模拟（即考虑多次散射）能提供更准确的描述，更适合HR-EBSD（Britton等人，2010年）。Winkelmann等人改进了电子/晶体晶格相互作用模型（Winkelmann，2017年），使模拟结果与实验Kikuchi图案更为吻合，从而提高了定量分析的精度（Winkelmann，2009年；Maurice等人，2011年）。可以动态模拟出涵盖所有可能晶体取向的“ master pattern”，从而利用数字图像相关（DIC）技术确定实验图案的投影参数，进而发展出词典法（Chen等人，2015年）这种新的索引方法。即使在EBSD图案质量较差的情况下，该方法也能提供可靠的索引结果。

计算动态电子衍射图案的标准方法包括布洛赫波方法（BW）和多切片方法（MS）。BW方法直接基于薛定谔方程（Bethe，1928年），在周期性假设下可生成高质量衍射图案。Winkelmann利用BW方法提出了多束动力学模拟，能够再现EBSD图案中的强度分布（Winkelmann等人，2007年），并通过优化衍射理论公式引入了各向异性，并用现象学模型再现了过剩-亏损（E-D）效应（Winkelmann，2008年；Winkelmann等人，2021年）。Zhu和De Graef提出了一个近似模型，用于在模拟Kikuchi图案时考虑位错的影响（Zhu和De Graef，2020年），该模型通过从周期性晶体模型投影master pattern来实现。因此，BW方法本质上仅适用于完美晶体的模拟，无法直接计算含有缺陷的EBSD图案。

相比之下，MS方法可以计算不完美晶体结构，并提供比BW方法更详细的衍射信息。传统的CMS方法最初由Cowley和Moodie提出（1957年），后来Van Dyck证明CMS方法可以直接从薛定谔方程推导出来，并引入了实空间方法（RS）（Van Dyck，1980年）。Cai等人比较了CMS和RS方法的优缺点，发现RS在速度和精度方面都具有优势（Cai等人，2009年）。Chen等人建立了精确的多切片理论（Chen和Van Dyck，1997年；Chen等人，1997年），并成功获得了数值解，证实改进后的实空间方法（RRS）具有更高的精度（Cai和Chen，2012年）。Liu比较了RS和RRS方法的差异，并定性分析了它们的实验索引效果，认为差异可以忽略不计（Liu等人，2016年）。随后，Cai的团队使用RRS方法分别模拟了刃型/螺旋位错和孪晶结构对EBSP的影响（Li等人，2023年；Li等人，2023年）。然而，MS方法尚未被用于定量分析实验图案或对其进行索引。

本研究旨在提高MS方法的精度，为EBSD表征开辟新的可能性。第2节详细介绍了不同精度的MS方法。第3节通过定性和定量分析，将MS、BW和运动学方法得到的模拟图案与实验图案进行比较。残差场为此目的提供了有效的区分工具。第4节报告了基于MS模拟的晶体取向索引方法，并评估了其精度。这项研究为后续将MS模拟结果与实验EBSP进行比较提供了指导，同时也为使用HR-EBSD量化缺陷结构提供了新的视角。

理论及计算模型

EBSP的形成是一个复杂的过程，涉及电子的相干散射、弹性散射和非弹性散射。MS方法将样品分割成多个薄片，如图1所示。当初始入射波向前传播时，前一层的出射波函数成为下一层的入射波函数。电子与样品的相互作用是逐层计算的。通过汇总各层产生的衍射图案...

原始MS模拟

图5展示了使用MS方法计算的Al的衍射图案

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