半解析BIXS方法在钛氚化物中氚分析中的应用：可行性与重建精度研究

《Applied Radiation and Isotopes》：Application of the Semi-Analytical BIXS Method to Tritium Analysis in Titanium Tritide: A Feasibility and Reconstruction Accuracy Study

钛三同位素样品的β射线诱导X射线光谱法（BIXS）半解析方法研究，通过比较半解析法与全蒙特卡洛（MC）法的X射线谱重建精度，验证了半解析BIXS方法在钛三同位素深度分布谱和总活度分析中的可行性与高精度（总计数差异约1.0%，活度差异<1.38%），并证明其效率较MC法提升73倍。

　　

黄红|安珠|朱静军

成都理工大学工程技术学院，西南物理研究所，乐山614000，中国

摘要

本研究应用了先前提出的半解析$$-射线诱导的X射线光谱法（BIXS）来分析氚化钛样品，以测试半解析BIXS方法的可行性和重建精度。半解析BIXS方法和全蒙特卡洛（MC）BIXS方法被用来生成由氚原子在钛中的β衰变引起的X射线光谱（包括外部轫致辐射、特征X射线和内部轫致辐射），并重建氚的深度分布和含量。半解析方法成功地为含有氚的各个层生成了半解析X射线光谱，与MC模拟的X射线光谱非常吻合，总计数差异约为1.0%。此外，采用了Tikhonov正则化方法来重建氚的深度分布，使用了半解析和全MC生成的X射线光谱作为核函数。两种方法重建的深度分布表明，氚在钛氚化物层中的分布大致均匀，且两种方法得到的氚活度总差异小于1.38%。与全MC BIXS相比，这些结果验证了半解析BIXS方法用于分析钛氚化物样品中的氚活度和深度分布的可行性和重建精度。

引言

了解材料中的氚含量和氚深度分布对于设计、维护和退役处理氚的设施（如第一壁和氚增殖器）[1]、[2]至关重要。因此，准确测量材料中的氚含量和深度分布是必不可少的。目前用于材料中氚分析的方法主要包括基于酸溶解的破坏性技术[3]和非破坏性方法，如成像板分析[4]、量热法[5]、$$粒子计数[6]、弹性背散射光谱法（EBS）[7]、[8]和$$射线诱导的X射线光谱法（BIXS）[9]、[10]、[11]、[12]。破坏性方法劳动强度大且需要破坏样品，而非破坏性分析方法可以保留样品，但每种方法也有其自身的缺点和局限性[13]，例如，EBS需要大规模的设施（如加速器），成本高昂；$$粒子计数和成像板分析只能测量表面的氚[4]、[6]；而量热法仅限于确定总氚含量[5]。相比之下，BIXS[12]、[14]是一种非破坏性分析方法，通过测量$$衰变产生的X射线光谱来确定氚含量和深度分布。它具有显著的优势，如原位分析能力和较大的检测深度——在高$$材料（例如ZrNi）中可达100 μm，在低$$材料（例如聚合物）中可达1 mm[14]。BIXS被认为是最有发展前景的方法之一，然而，MC BIXS方法的计算效率较低。

在BIXS中，对于一个含有氚的固体样品，可以从上到下均匀地划分为$$层，BIXS装置中样品前方的X射线探测器测量的总X射线光谱可以表示为：$$其中$$（$$ = $$，$$，...，$$）表示仅第$$层含有氚时X射线探测器测量的X射线光谱，$$是光子能量，$$表示第$$层每秒衰变的氚原子数量。

传统的BIXS分析方法分为两类。第一类是由Matsuyama等人[14]提出的解析BIXS方法，该方法使用半经验公式从$$衰变获得X射线光谱（即方程（1）中的$$）。然后通过将实验BIXS光谱与解析得到的光谱进行比较来迭代获得氚的深度分布（即$$）。第二类是由An等人[12]引入的蒙特卡洛（MC）BIXS方法。该方法使用MC（例如PENELOPE[15]）模拟从$$衰变获得的X射线光谱（即方程（1）中的$$），当每一层都含有氚时，然后使用Tikhonov正则化代码GENEREG[17]来重建最终的氚深度分布和含量。

解析BIXS方法未能考虑材料内部电子和光子的散射，这导致解析精度较低。相比之下，MC BIXS[12]方法通过使用MC方法模拟粒子传输克服了这一限制。参考文献[7]、[8]分别使用MC BIXS方法分析了锆氚化物和钛氚化物样品，并通过将结果与EBS得到的结果进行比较来验证其准确性。然而，MC BIXS需要对$$衰变产生的X射线光谱进行高精度MC模拟。由于BIXS装置的固体角非常小（例如0.0034 Sr）[7]，需要大量的模拟粒子历史才能获得统计上可靠的结果，最终导致解析效率较低。

为了解决传统BIXS方法的这些局限性，我们的研究小组提出了一种半解析BIXS方法[13]，该方法结合了解析公式和MC（即PENELOPE[15]）模拟。通过用解析公式替换MC BIXS中最计算密集的部分，这种方法显著提高了BIXS方法的效率，同时保持了高精度。在之前的工作中[13]，这种半解析BIXS方法被应用于锆氚化物样品（高Z材料）。结果表明，半解析方法得到的X射线光谱与MC模拟的X射线光谱在总计数上的差异约为1.0%，在总氚活性上的差异约为0.82%。此外，半解析方法的效率是MC BIXS方法的73倍[13]。

本研究进一步验证了半解析BIXS方法的可行性和重建精度。由于该方法在构建氚深度分布和氚活性方面的分析精度可能因不同的含氚材料而异，我们在氚化钛样品上对其进行了测试——这是聚变应用中一种高度相关的材料。将半解析方法得到的X射线光谱、氚深度分布和总含量的结果与MC模拟结果进行了比较。

本文的后续部分组织如下：第二节简要介绍了本研究中使用的样品和半解析BIXS方法的基本原理；第三节比较了半解析X射线光谱与MC模拟的X射线光谱，以及从这些X射线光谱重建的氚深度分布和含量；第四节总结了本文。

实验装置和样品

如图1所示，BIXS实验装置与参考文献[7]、[13]中介绍的装置相同。

使用了5.01 μm厚的铝（Al）膜作为$$粒子阻止层。BIXS装置包含一个直径为3.03 mm的铁（Fe）准直器。X射线光谱由AMPTEK XR-100CR Si-PIN探测器[16]获取，其分辨率为185 eV，指的是Mn Kα峰的全宽半高（FWHM）。MC几何模型是基于

电子分布

图2显示了在仅有一层（从第一层到第十层）含有氚的情况下，其他层均不含氚时的电子深度分布。Mo基底、钛氚化物层和Al膜中的电子分布分别显示在（a）、（b）和（c）中。图2（a）和（c）表明，当含氚层靠近相应界面时，电子穿透Mo基底或Al膜的能力增强。

结论

在本文中，将半解析BIXS方法应用于钛氚化物样品，使用半解析方法从$$衰变获得X射线光谱（包括外部轫致辐射X射线光谱、特征X射线和内部轫致辐射X射线光谱）。这些半解析X射线光谱与MC模拟的X射线光谱非常吻合，总计数差异约为1.0%。最重要的是，总氚含量的差异

CRediT作者贡献声明

安珠：撰写 – 审稿与编辑，监督。黄红：撰写 – 原稿。朱静军：撰写 – 审稿与编辑

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：12175158）和成都理工大学工程学院的机构基金（项目编号：C122025002）的支持。