《CARBON》：Regeneration of Spent Graphite Anode via Molten Salt Assisted Gas-Phase Restructuring for Enhanced Lithium Storage
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高效闭环再生废旧石墨的关键在于解决体结构扭曲和活性位点损失导致的传输性能下降问题。本研究提出熔盐辅助气相重构策略，通过NH4Cl分解产生的气相反应协同熔盐KCl的缓冲作用，同步修复体结构并重构界面活性网络，使锂离子扩散系数提升且循环稳定性达500次（容量保持率96.4%）。
郑和|陈秋实|赵茵|杨桥文|王志|刘俊豪|龚旭中
中国矿业大学（北京）化学与环境工程学院，北京100083，中华人民共和国
摘要：
实现废旧石墨的高效闭环再生对于能源可持续性至关重要，但这一过程受到材料整体结构变形和有效活性位点丧失的阻碍，从而导致材料整体及界面传输性能的下降。为了解决这一问题，本研究提出了一种熔盐辅助的汽相重构策略，旨在协同修复材料整体结构并重构界面活性网络。该策略实现了从原子尺度晶格修复到整体/界面传输的协同优化，显著降低了锂离子（Li+）在石墨晶格中的界面电荷传输阻力及其在材料内部的扩散阻力。实验结果表明，重构后的G-N-K阳极显著提高了锂离子的扩散系数，并减少了不可逆锂沉积的发生。该阳极具有较高的库仑效率（90.5%）、出色的倍率性能（在4C电流下保持215.7 mAh·g-1的放电容量），以及良好的长期循环稳定性（在1C电流下经过500次循环后，放电容量仍保持为360.7 mAh·g-1，容量保留率为96.4%）。总之，本研究不仅实现了废旧石墨的高价值再生，还揭示了材料整体结构修复与界面传输性能提升之间的协同机制，为设计具有高动力学性能的可持续能源存储材料提供了宝贵的理论依据。
部分内容摘录
引言
锂离子电池产业的飞速发展伴随着大量电池的退役。退役电池中含有石墨这种关键的非金属战略矿产资源，其质量占比可达电池总质量的10-20%[1],[2]。石墨是支撑新能源产业发展的核心战略资源，在全球供应链中属于稀缺资源。商业石墨的生产过程包括石墨化处理
废旧石墨材料的预处理
本研究中使用的废旧石墨来源于废旧磷酸铁锂（LFP）电池的黑色粉末。这些黑色粉末最初是由铜/铝箔和隔膜分离后得到的正负极材料混合物组成。随后，通过湿法冶金酸浸出工艺提取了有价值的金属元素（如锂、铁和磷）。剩余的不溶性残渣主要由石墨和其他杂质构成结果与讨论
采用扫描电子显微镜（SEM）和高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）对不同重构策略对废旧石墨微观结构的影响进行了深入研究。SEM图像显示，图2a中的G-N-K样品保持了相对完整的层状形态和均匀剥离的表面；而图2d中的G-NH4Cl样品则出现了明显的表面裂纹和碎片化现象。这可能是由于NH4Cl分解产生的气相蚀刻作用所致结论
本研究提出了一种熔盐辅助的汽相重构策略，实现了从原子尺度晶格修复到整体界面传输的协同优化，成功将废旧锂离子电池石墨转化为高性能阳极材料。通过NH4Cl分解产生的气相蚀刻作用与熔融KCl的缓冲作用之间的协同耦合，有效缓解了材料内部的层间变形问题
作者贡献声明
杨桥文：撰写、审稿与编辑、研究指导、概念构思。王志：项目管理和资金筹措。刘俊豪：数据可视化与软件处理。龚旭中：初稿撰写、研究指导、方法设计、资金筹措及概念构思。郑和：初稿撰写、实验设计、数据分析与数据整理。陈秋实：资源获取与实验协助。赵茵：结果验证与方法验证
利益冲突声明
? 作者声明以下可能构成潜在利益冲突的财务利益或个人关系：
龚旭中声明获得了国家自然科学基金的资助。若存在其他作者，他们也声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
致谢
作者感谢国家自然科学基金（项目编号：21878299和22578465）以及中国国家重点研发计划（项目编号：2020YFC1909601）的财政支持。
