《Optics & Laser Technology》：Measuring the velocity of fragments produced by high-repetition-rate nanosecond laser pulses: A technique to visualize the fragments for laser decontamination
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激光剥离金属表面产生的碎片动态分析，通过斜角激光散射技术测量200 kHz重复频率下，20-120毫米高度处碎片的速度分布，发现快速碎片（0.1-0.7 m/s）与慢速碎片（0.05-0.1 m/s）两类，该技术可有效追踪远距离非发光碎片。
Atsushi Kosuge | Kota Ando | Keisuke Yamamoto | Takashi Nakajima
日本原子能机构鹤浦综合研究开发中心，福井县鹤浦市 914-8585，日本
摘要
在金属表面的激光去污过程中，迫切需要一种原位技术来探测远离目标的碎片动态，以便高效收集这些碎片。为此，我们开发了一种光学技术，用于测量高重复频率纳秒激光烧蚀金属靶材时产生的碎片的速度。通过在不锈钢靶材（SUS304）上方约20–120毫米的高度处，以200 kHz的重复频率进行激光散射测量（脉冲持续时间分别为15–200纳秒），我们发现碎片可以分为两类：高速碎片的速度范围为0.1–0.7米/秒，这取决于高度和脉冲持续时间；而云状低速碎片的速度在任何高度和脉冲持续时间下始终约为0.05–0.1米/秒。我们的结果阐明了使用高重复频率激光系统进行激光去污时碎片的长期动态行为。
引言
如果激光脉冲在靶材表面的能量密度超过某个阈值，就会发生激光烧蚀现象[1]。这种现象被应用于多种领域，如激光图案化[2]、[3]、[4]、激光清洗[5]、分析化学[6]、[7]、纳米颗粒的激光合成[8]、[9]、医学和生物应用[10]、[11]等。激光清洗表面包括从核电站的结构材料中去除受污染（放射性）物质，这一过程被称为激光去污[12]、[13]。对于上述大多数应用而言，详细了解靶材附近（通常距离靶材表面约1毫米以内）的碎片动态非常重要。然而，对于激光去污而言，远离靶材表面（例如几十毫米以外）的碎片行为则极为关键。这些被喷射出的放射性碎片会飞得更远，目前我们还不知道它们的具体去向和速度。如果没有这些信息，就无法通过除尘器有效地收集这些碎片。除了需要原位探测远离靶材表面的碎片外，另一个复杂因素是，飞行的碎片可能会连续与高重复频率的激光脉冲相互作用，这些脉冲之间的时间间隔仅为几微秒。可以很容易地想象，由高重复频率激光脉冲产生的碎片动态与单次孤立激光脉冲产生的碎片动态有很大不同。
然而，现有的用于探测靶材附近烧蚀动态的技术（如等离子体发射光谱学[6]、[14]、[15]、[16]和阴影成像[6]、[18]、[19]、[20]）并不适用于远离靶材的碎片，因为前者无法检测这些碎片，而后者由于碎片数量密度过低而无法有效观测。尽管激光诱导荧光光谱学[21]、[22]和激光散射[16]、[20]、[23]可以在烧蚀脉冲后的一段时间内用于探测真空中的空间区域，但由于大部分喷射物质以非原子/离子形式存在（如团簇和纳米/微粒），前者在空气中无法使用。相比之下，激光散射技术有可能不仅能够观察到靶材附近的碎片，还能观察到远离靶材位置的碎片。值得注意的是，目前文献中尚未有关于距离靶材几毫米以上碎片的报道。此外，几乎所有研究靶材附近烧蚀动态的工作都使用单次孤立激光脉冲来引发烧蚀，并通过时间门控检测等离子体发射或阴影成像或激光散射图像（具有不同的时间延迟[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]、[24]、[25]）来探测后续动态。鉴于高重复频率纳秒激光系统是激光去污的理想选择，我们必须能够探测由高重复频率激光烧蚀产生的碎片动态，即使这些碎片位于远离靶材的位置。
本工作的目的是开发一种新技术，用于测量重复频率高达200 kHz的纳秒激光烧蚀产生的碎片的速度。在这种情况下，时间分辨检测变得没有意义，因为200 kHz激光脉冲产生的碎片会在每5微秒内被后续脉冲多次照射，直到它们移出靶材附近的光学路径。虽然5微秒的脉冲间隔比飞秒双脉冲激光烧蚀所使用的飞秒级时间延迟要长得多，但它足以多次照射靶材附近的碎片。此外，与之前的相关研究[18]、[19]、[20]不同，这些研究主要关注靶材附近的动态，我们关注的是非发射性碎片（即团簇和纳米/微粒，其尺寸远大于原子/离子）在远离靶材的位置（约20–120毫米）的动态，而这些位置既不适合使用发射光谱学也不适合使用阴影成像。因此，我们引入了连续波激光来探测碎片，并以倾斜角度检测散射信号[27]，以提高检测灵敏度，正如米氏散射理论[28]、[29]所预测的那样。为了同时测量高速和低速碎片的速度，我们引入了一种新的高效方法，即光学斩波器。事实证明，我们开发的技术非常实用，即使使用功率较低的探测激光，也能检测到靶材上方高达约120毫米位置的碎片。
实验部分
实验
图1(a)展示了用于测量高重复频率纳秒激光烧蚀产生的碎片速度的实验装置。烧蚀激光器为纳秒MOPA光纤激光器（MPS-20 W-YABAA2.0，Maxphotonics有限公司，波长1064纳米，最大功率20瓦，脉冲持续时间2–300纳秒，重复频率30–1000千赫）。在本研究中，激光功率和重复频率分别为17.3瓦和200千赫，而脉冲持续时间则分别变化为15纳秒、100纳秒、150纳秒和200纳秒。
结果与讨论
图3(a)展示了在15纳秒激光脉冲照射下，靶材上方118.5毫米高度处碎片激光散射图像的代表性快照。我们可以清楚地看到有两种类型的碎片：高速碎片和低速碎片。高速碎片在1毫秒的曝光时间内移动了足够的距离，我们可以看到与光学斩波器频率（5千赫）相对应的光迹。
结论
总之，我们开发了一种新的原位技术，用于测量重复频率为200 kHz的纳秒激光烧蚀产生的碎片的速度，特别适用于激光去污应用。该技术基于检测靶材上方约20–120毫米高度处碎片的光散射信号。我们采用了相对于探测激光入射方向非常倾斜的检测角度（约15°）来提高检测灵敏度。
作者贡献声明
Atsushi Kosuge：撰写初稿、进行研究、获取资金、进行正式分析、数据管理。Kota Ando：验证结果、进行研究。Keisuke Yamamoto：验证结果、进行研究。Takashi Nakajima：撰写和编辑初稿、验证结果、提供监督、资源支持、方法论设计、获取资金、概念构思。
资助
Amada基金会（资助编号AF-2023204-B2）、Taisei基金会（资助编号25002），以及京都大学先进能源研究所的“零排放能源研究联合使用/研究计划（ZE2024B-29）”。利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
