利用可解释机器学习方法评估煤炭的氢吸附能力：对氢能地质储存的启示

《Fuel》：Evaluation of hydrogen adsorption capacity in coal by explainable machine learning: Implication for hydrogen geo-storage

氢能储存在枯竭煤层气储层中的吸附行为研究，基于中国、美国、澳大利亚548组实验数据，采用可解释机器学习方法揭示压力、镜质体含量、最大镜质体反射率促进吸附，挥发分、灰分、温度和水分抑制吸附，建立线性预测模型（准确性88%）并预测鄂尔多斯盆地总吸附量达20.45×1012 m3。

　　

陈瑞斌|周山东|张伟新|严德天

中国地质大学地球资源学院，武汉430074，中华人民共和国

摘要

在枯竭的煤层气储层中储存氢气（H₂）为解决能源短缺和环境挑战提供了一个新的思路。然而，目前用于预测H₂吸附能力的理论模型往往受到过于简化的假设和有限数据集的限制，这削弱了其预测的普遍性。本研究建立了一个包含来自中国、美国和澳大利亚的548个样本的综合性数据库，涵盖了广泛的实验条件和煤质特征，包括压力（P）、温度（T）、镜质体含量、最大镜质体反射率（Ro,max）、水分含量（M_ad）、灰分产量（A_d）、固定碳含量（FC_d）和挥发性物质含量（V_daf）。通过使用先进的可解释机器学习方法，我们评估了煤中的H₂吸附量。主要研究结果如下：（1）压力（P）、固定碳含量（FC_d）、镜质体含量（Ro,max）和镜质体反射率（Ro,max）促进了H₂吸附量的增加，而挥发性物质含量（V_daf）、灰分产量（A_d）、温度（T）和水分含量（M_ad则具有抑制作用。其中，压力（P）和挥发性物质含量（V_daf是主要因素，分别贡献了37.9%和16.7%的影响。进一步分析发现，高压和高煤阶是H₂储存的最有利条件。（2）建立了一个多元线性公式来预测H₂吸附量，即V_H2 = 0.652*P?0.065*T?0.064*V_daf + 0.059*FC_d?0.334，该公式在未知数据上的准确率为88%。这个公式减少了对大量实验参数的依赖，无需进行吸附测量即可高效预测H₂吸附量。（3）本研究预测，鄂尔多斯盆地煤的平均总H₂吸附量高达20.45 × 10¹² m³，表明其具有出色的氢储存潜力。这些发现为快速准确地评估煤中的H₂吸附行为提供了宝贵的见解，并为地下H₂储存操作提供了技术支持。

引言

全球人口的增长和工业进步推动了能源需求的显著增加[1]，[2]。目前，能源基础设施主要依赖于传统燃料来源：煤炭、石油和天然气，这些燃料的广泛使用导致了环境退化和资源枯竭，对人类社会的可持续发展构成了严重威胁[3]，[4]。因此，风能、地热能和太阳能等可再生能源逐渐受到重视。其中，氢气（H₂）作为一种清洁、高能量密度的能源，具有解决环境和能源安全挑战的潜力，成为一种非常有前景的可持续解决方案[5]，[6]，[7]。地下H₂储存技术凭借其大容量、长期稳定性和气候适应性等优势，为H₂能源的大规模应用提供了有力支持，是确保未来能源安全的重要途径[8]。

多个国家已经实施了地下氢储存技术，例如英国、美国和德国的盐穴设施，以及法国、捷克共和国和阿根廷进行的含水层或枯竭煤层气储层中的氢储存试点项目[2]，[9]。其中，枯竭的煤层气储层因其独特的优势而受到广泛关注[10]，[11]，[12]：（1）这些储层具有明确的盖层和储存空间特征，可以通过吸附机制储存H₂。（2>）储层中剩余的甲烷可以作为缓冲气体，从而减少H₂的吸附损失。（3>）在枯竭煤层气储层中进行的CO₂封存试验证明了技术可行性，同时注入H₂和CO₂有助于减轻CO₂对煤基质的损害。（4>）煤矿现场通常已经具备现有基础设施，这可以显著降低实施成本。

研究表明，H₂的吸附量是评估枯竭煤层气储层中H₂储存可行性的关键参数，受煤阶、温度、孔结构和压力等储层条件的影响[9]，[13]。目前的评估方法包括直接实验室测量（如吸附等温线）和使用Langmuir、Freundlich和BET等理论框架的间接建模[14]，[15]，[16]。例如，Liu和Liu[9]应用Langmuir模型比较了美国八种煤的H₂吸附情况，发现低挥发性烟煤的吸附能力最强（约1.17 mmol/g）。Hu等人[17]研究了不同煤阶的H₂吸附能力，发现无烟煤的吸附性能最强。然而，这些方法存在显著局限性，包括高实验成本、程序复杂性以及依赖于Langmuir模型中的理想化假设（如表面均匀性和单层吸附）。在高压下，气体吸附浓度增加，吸附不再局限于单层表面覆盖，因此传统模型可能无法捕捉H₂吸附、煤性质和实验变量之间的复杂相互作用。此外，煤的固有异质性和受限于狭窄参数或小样本量的研究往往导致结果不一致，难以建立普遍适用的关系[18]。

近年来，人工智能的进步为研究煤中的氢吸附特性提供了强大的技术支持，因为它能够处理高维特征数据并准确捕捉复杂非线性关系。这种方法在相关研究领域展示了有希望的应用成果[19]，[20]，[21]。Thanh等人[20]基于文献中收集的513组实验数据，开发了一个预测不同储层中H₂润湿性的模型。该模型的输入参数包括温度、压力、盐度和基底类型。Rahimi等人[21]收集了大量文献数据，整合了十个微观结构参数（包括微孔面积、孔体积和孔径分布），并结合支持向量机等机器学习算法构建了活性炭中氢吸附的预测模型。这些研究强调了未来需要开发适用于更广泛操作条件的通用模型。这样的努力将提高智能建模的通用性和准确性，同时加深我们对煤中H₂吸附行为的理解[22]。然而，目前的模型仍然是“黑箱”系统，内部结构不透明，限制了其可解释性和可信度。因此，应用先进的可解释性算法可以通过阐明输入-输出关系来解决这一问题，实现准确的预测和机制洞察。

本研究通过整合实验数据和先进的机器学习技术，建立了一个评估煤中H₂吸附量的综合框架。我们汇编了来自可靠文献的548个实验测量数据，这是目前关于煤中H₂吸附的最广泛的数据集。采用了多种机器学习算法来准确预测H₂吸附量，并进一步应用了先进的模型解释技术来量化关键因素的贡献并阐明吸附机制。此外，通过插值方法和机器学习预测相结合来扩充数据集，从而开发出一个可解释的多元线性模型。本研究的主要贡献和新颖之处总结如下：（1）用于研究煤中H₂吸附量的数据集的样本量和特征维度显著增加。（2）先进的解释技术提高了预测模型的透明度和可解释性。（3）基于机器学习模型扩展，建立了一个更加灵活和可解释的多元线性预测模型。

材料与方法

研究过程如图1所示：（1）收集与煤中H₂吸附量相关的数据并进行数据预处理，然后将数据集随机均匀地分为训练集和测试集，比例为8:2。（2）使用训练集开发机器学习模型（决策树、随机森林、梯度提升决策树和人工神经网络），并通过5折交叉验证优化模型，随后评估模型性能

模型训练与优化

有效的超参数优化对于提升机器学习模型的预测能力至关重要。本研究采用系统的方法选择超参数，以确定适合训练数据的最佳配置。每种算法的优化超参数详细信息见图7和表3。此外，还全面讨论了模型训练过程，并评估了超参数调整对模型性能的影响

模型比较与验证

在基于树的模型中，决策树模型的性能相对较差，因为它们倾向于过拟合训练数据。这是因为单个决策树依赖于贪婪分割机制，容易捕捉数据集中的噪声和异常值，从而降低预测准确性。随机森林模型通过集成学习解决了决策树的过拟合问题，通过组合多个决策树来减少方差[45]。然而，与GBDT模型相比，RF模型

结论

本研究使用了来自经过验证的文献来源的548个系统编译的H₂吸附量数据集，通过集成SHAP和LIME可解释性工具的ANN模型，建立了一个有效且可解释的预测框架。分析结果表明，高压、低温和高煤阶有利于提高煤储层中的氢储存效果。主要研究结果总结如下：

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研究验证了

CRediT作者贡献声明

陈瑞斌：撰写——初稿，研究，数据整理。周山东：撰写——审稿与编辑，监督，资金获取，正式分析。张伟新：验证，研究。严德天：监督，研究。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了CNPC创新基金（2024DQ02-0110）和中国地质大学（武汉）中央高校基本科研业务费（编号2023006）的支持。