基于多特征融合的宇宙信号去除技术，用于长时间积分拉曼光谱检测

《Analytica Chimica Acta》：Cosmic spike removal based on multi-feature fusion for long-time integrated Raman spectral detection

Raman光谱检测中，宇宙spike干扰导致信号噪声比降低，本研究提出基于多特征融合的spike去除方法，通过五个宽度特征（左/右 flank宽度、FWB、FWHM、IFW）加权评分实现典型及三种变异spike（窄低、高宽、重叠型）的精准识别与插值校正，在乳腺癌组织及多种固体物质测试中去除3300+spike，效率达98.8%。

　　

王慧杰|刘旭|胡旭进|孙文辉|熊双|吴金金|尚林伟|尹建华

南京航空航天大学自动化工程学院，南京，211106，中国

摘要

背景：

拉曼光谱检测通常需要较长的积分时间来抑制随机检测噪声的干扰，以提高信噪比，但这不可避免地增加了强宇宙噪声峰出现的概率，这些噪声峰会妨碍物质检测的光谱分析。此外，除了典型的超高和超窄峰之外，还存在其他几种类型的宇宙噪声峰，这给宇宙噪声峰与拉曼散射峰之间的区分带来了很大挑战。因此，迫切需要提高噪声去除的准确性。

结果：

本文研究了基于多特征融合的宇宙噪声峰去除方法，通过四个主要步骤（即噪声峰粗略筛选、噪声峰边界定位、噪声峰精细区分和噪声峰插值校正）来准确识别和校正典型的宇宙噪声峰及其三种主要变体：窄但较低的噪声峰、高但较宽的噪声峰和重叠噪声峰。由于宇宙噪声峰具有独特的陡峭性和狭窄性，确定了一组像素宽度作为特征，并通过加权组合生成了一个综合评分，用于区分宇宙噪声峰和拉曼峰。在乳腺组织和几种固体纯物质的拉曼光谱上进行测试时，使用相同的权重和阈值，可以去除超过3300个宇宙噪声峰，去除率为98.8%，显示出该方法具有良好的准确性和通用性。

意义：

基于多特征融合，可以通过单光谱噪声峰识别和校正高效地实现宇宙噪声峰的去除，而不会影响任何拉曼峰，从而为不同物质的高效识别和定量提供高质量的拉曼光谱。此外，大型拉曼光谱数据集可以自动预处理，以支持基于深度学习的特征学习和智能检测。

引言

拉曼光谱学被广泛认为是一种强大的无标记、非侵入性的物质检测方法，具有高特异性[1]、[2]，并已广泛应用于生物医学诊断、材料表征、食品检测、环境监测[3]、[4]、[5]、[6]等领域。然而，自发性拉曼散射的效率极低，大多数分子的散射效率仅为10^?10–10^?6 [7]，产生的拉曼信号容易被噪声淹没。为了直接可靠地提高信噪比（SNR），拉曼光谱检测通常需要较长的积分时间来抑制随机检测噪声（包括热噪声和散粒噪声[8]、[9]）的干扰，但这不可避免地增加了高能宇宙射线引起的强噪声峰的出现概率。

自动且准确地去除宇宙噪声峰对于后续的高效物质识别和定量至关重要，同时也为基于深度学习的智能检测提供了无需噪声峰干扰的大规模高质量训练数据集。在过去十年中，宇宙噪声峰的去除主要通过两种方法进行研究：单光谱处理和多光谱处理[10]。单光谱处理方法通过基于拉曼峰的强度（显著性）、宽度、梯度（斜率）及其融合的两种连续步骤来单独去除每个光谱中的宇宙噪声峰[11]、[12]、[13]、[14]、[15]；多光谱处理方法通过主成分分析（PCA）对多个拉曼光谱的统计差异进行联合去除[16]、[17]、[18]，实际上同时处理了宇宙噪声峰和拉曼峰。此外，基于卷积神经网络（CNN）的模型可以以黑盒方式识别和校正宇宙噪声峰，但这需要大量的标记数据集进行特征学习[19]。相比之下，基于形状差异的单光谱处理方法更能够从差异较大的拉曼光谱中去除宇宙噪声峰，而不会影响任何拉曼峰，但这强烈依赖于判别特征的选择。此外，除了典型的超高和超窄峰之外，还存在其他几种类型的宇宙噪声峰[20]，这给彻底的单光谱处理带来了很大挑战。

在这项工作中，基于多特征融合的方法通过四个主要步骤（即噪声峰粗略筛选、噪声峰边界定位、噪声峰精细区分和噪声峰插值校正）来准确识别和校正典型的宇宙噪声峰及其三种主要变体，如图1所示。由于宇宙噪声峰和拉曼峰在宽度上存在显著差异，确定了一组五个像素宽度作为特征，包括两个表示陡峭性的主要特征（左侧宽度LFW和右侧宽度RFW），以及三个表示狭窄性的次要特征（基线全宽FWB、半高全宽FWHM和两侧宽度IFW），考虑到强度（显著性）差异与拉曼散射强度和荧光背景直接相关。随后，通过组合多个阈值化的宽度特征并加权生成了一个综合评分，用于识别典型的宇宙噪声峰及其三种主要变体。最后，在包含超过3300个宇宙噪声峰的乳腺组织和几种固体纯物质的拉曼光谱上进行了噪声峰去除测试，使用相同的参数设置（即权重和阈值）实现了98.8%的去除率，显示出良好的准确性和通用性。

部分摘录

拉曼光谱检测

拉曼光谱检测使用实验室制造的微拉曼光谱系统进行，该系统主要由集成在光学显微镜和基于Czerny–Turner配置的光栅光谱仪组成的微拉曼采样装置构成[8]。在微拉曼检测中，使用785 nm激光（IPS，0.02 nm线宽）和20$\times$的物镜放大倍率（奥林巴斯）捕获自发性拉曼散射。采样装置通过多模光纤与$400\mu m$

结果与讨论

基于宽度差异，多特征融合能够有效区分宇宙噪声峰和拉曼峰。图3显示了五个像素宽度的分布以及宇宙噪声峰和拉曼峰的多特征融合评分及其相对频率直方图，以便直观比较，分别是LFW、RFW、FWB、FWHM和IFW。其中，宇宙噪声峰的数量为3714个（将重叠的噪声峰视为单独的噪声峰计数）；仅包括拉曼峰

结论

在这项工作中，通过基于与拉曼峰的固有宽度差异的多特征融合，准确识别了典型的宇宙噪声峰及其三种主要变体。确定了一组五个像素宽度作为特征，以避免强度波动的影响，然后通过加权组合生成了一个综合评分用于噪声峰区分。随后可以进行噪声峰校正，而不会影响任何拉曼峰。

CRediT作者贡献声明

王慧杰：撰写——原始草案，监督，资金获取，概念构思。刘旭：撰写——原始草案，方法学，研究。胡旭进：验证，数据管理。孙文辉：验证。熊双：数据管理。吴金金：方法学。尚林伟：撰写——审稿与编辑。尹建华：监督，资金获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（62105147, 62375127）、南京航空航天大学研究生研究与实践创新计划（xcxjh20250333）和江苏省重点研发计划（BE2023812）的支持。