成像界面控制的体积氧气溢出现象

《Nature》：Imaging interface-controlled bulk oxygen spillover

表面扩散与基底结构对金属催化剂氧传输的影响研究，采用原位环境透射电子显微镜发现Ru/TiO?催化剂中氧通过基底而非表面扩散，金红石TiO?基底结构应变形成氧传输通道，证实界面晶型工程调控氧溢流机制。

　　

摘要

作为催化作用的一个动态方面，物种扩散（即活性金属与其载体之间的物质传递）在涉及氢和氧的反应中尤为显著^{4,5,6,7,8。局限于催化剂表面的物种扩散现象已得到广泛研究9,10；然而，目前尚不清楚催化剂内部是否也会通过非表面途径参与反应。本文利用原位环境透射电子显微镜技术追踪了Ru/TiO₂催化剂中的氧物种扩散过程。研究发现，氧原子直接从TiO₂基底通过Ru/TiO₂界面传输到负载在TiO₂上的Ru颗粒上，而非通过传统的表面扩散机制11。这一过程导致TiO₂基底发生可逆的应变，从而形成了氧传输的通道，这一现象通过皮米级精度的原子位移测量得以证实。金属-载体界面的结构适应性对于控制氧物种扩散至关重要：在Ru/rutile-TiO_{2体系中这种扩散现象能够发生，而在Ru/anatase-TiO2体系中则无法实现。实时的原子级观测结果进一步表明，这种内部氧物种扩散在具有界面外延结构的负载金属催化剂中是普遍存在的，这突显了合理设计金属-载体界面对于激活催化剂内部氧活性、促进反应的重要性。}}