采用物理一致的数据驱动方法，对氨/正庚烷气体混合物的点火延迟进行数据验证的替代建模

《Journal of Industrial and Engineering Chemistry》：Data-validated surrogate modeling of ignition delay for ammonia/n-heptane gas mixtures using a physics-consistent data-driven approach

高效点火延迟预测模型及混合优化策略

　　

毛恭平|刘旭刚|梅德清|李瑞娜|张鹏刚

江苏大学汽车与交通工程学院，镇江212013，中国

摘要

准确且计算效率高的点火延迟时间（IDT）预测对于建模、控制和优化低碳能源应用中的氨基气体燃烧系统至关重要。在这项研究中，我们开发了一个基于工程的、物理一致的替代模型框架，通过数据驱动的方法结合目标混合优化来预测氨/正庚烷混合物的IDT。首先，我们使用徐等人的骨架化学动力学机制，并通过快速压缩机（RCM）和激波管（ST）的测量结果进行了验证，显示出良好的一致性，并能够捕捉到负温度系数（NTC）行为。贝叶斯优化确定了一个最优的反向传播（BP）神经网络，该网络具有三个隐藏层（50、200、127个神经元），批量大小为32，学习率为0.001，在训练、验证和测试数据集上的R2值均超过了0.99。为了提高收敛性和准确性，我们引入了基于成熟度选择（MS）和进化搜索的混合优化策略。最终得到的替代模型将均方误差（MSE）降低了31.9%，平均绝对百分比误差（MAPE）降低了33.2%，同时R2值达到了0.9954，且没有增加复杂性。该模型能够在可接受的误差范围内捕捉到实验和机制推导出的点火趋势，与详细动力学模拟相比，计算成本降低了近两个数量级，并能够实现氨基燃烧系统的快速筛选、控制导向分析和大规模参数研究，从而推进了低碳能源转型。

引言

由于其高体积氢密度、易于液化以及与现有天然气基础设施的兼容性，氨作为一种无碳能源载体和氢储存介质，在低碳能源系统中引起了越来越多的关注[1]、[2]。这些优势使得氨成为多种基于气体的能源转换技术（包括内燃机、燃气轮机和新兴的氨基气体燃烧系统）的有前景的燃料。然而，氨的实际应用受到其低化学反应性、高自燃温度和慢层流火焰速度的限制，这导致了狭窄的稳定操作窗口和点火控制的挑战[3]、[4]。

将氨与正庚烷等活性烃类混合已被证明是一种有效的策略，可以在早期氧化阶段提供活性自由基，从而提高燃烧稳定性和效率[3]、[4]。尽管有这些优点，氨/烃类双燃料混合物仍表现出明显的NTC行为，以及温度、压力、当量比和混合比之间的强耦合。这些非线性相互作用大大增加了在气体燃烧系统相关宽操作范围内准确预测IDT的难度。

IDT是控制燃烧过程中点火时刻、热量释放阶段和污染物形成的基本参数[5]。因此，可靠地预测IDT对于氨基能源转换系统的设计和控制至关重要。使用RCM和ST进行的实验测量可以提供高保真的点火数据，但其高昂的成本和有限的操作范围限制了系统的参数探索[6]、[7]、[8]、[9]。另一方面，采用详细或骨架机制的化学动力学模拟可以高保真地再现点火现象；然而，其巨大的计算成本限制了它们在实时控制、优化和大规模筛选任务中的应用。这些挑战促使人们开发出在保持物理一致性的同时显著降低计算成本的替代模型方法。

近年来，人工神经网络（ANNs）因其强大的捕捉高度非线性关系和多变量耦合效应的能力而被越来越多地用于燃烧相关建模任务[10]、[11]。BP神经网络已成功应用于预测各种替代燃料和替代燃料的IDT，通过集成元启发式优化技术（如粒子群优化（PSO）、遗传算法（GA）和蚁群优化（ACO）[12]、[13]、[14]、[15]、[16]、[17]，其性能可以得到进一步提升。然而，将所有网络参数视为单一高维向量的传统全局优化策略往往会导致搜索空间扩大和收敛速度缓慢，特别是在应用于深度神经架构时[18]。这些限制降低了训练效率，并可能在将替代模型扩展到更广泛的操作条件时影响其鲁棒性。

为了解决这些实际问题，本研究开发了一个混合替代模型框架，该框架将MS策略与灰狼优化（GWO）相结合，以提高基于BP的点火延迟替代模型的收敛鲁棒性。与传统的基于梯度的算法（如SGD和Adam）和元启发式优化器（如PSO和GA）相比，MS策略能够识别出位于激活函数敏感区域附近的低成熟度神经元，并使用GWO来选择性地更新它们的权重和偏置[19]、[20]。这种有针对性的调整将优化努力集中在具有高学习潜力的参数上，提高了训练效率，避免了传统优化方法中均匀更新所有网络参数所导致的高效性低下问题。GWO算法通过提供一种轻量级的全局搜索机制来补充这种方法，该机制具有较少的控制参数，能够在平衡探索和利用的同时减轻过早收敛的问题[19]、[21]、[22]。因此，它克服了传统基于梯度的算法容易陷入局部最优解的常见缺陷，以及元启发式优化器容易过早收敛的问题。所提出的MS-GWO混合策略特别适用于具有复杂架构和大量神经元的高维参数空间优化，因此作为一种实用的改进工具，而不是完全替代基于梯度学习的方法。

在这项工作中，使用Cantera模拟构建了一个包含26,012个样本的全面数据集，这些样本来自氨/正庚烷混合物的均匀恒容反应器。采用了徐等人提出的骨架动力学机制[23]，并系统地通过现有的RCM和ST点火延迟测量结果进行了验证[7]、[9]，确保了生成数据集的物理一致性。贝叶斯优化用于确定紧凑的BP网络架构和训练超参数，而MS–GWO过程仅在检测到训练损失停滞时才被激活。与基线BP网络相比，最终的BP–MS–GWO替代模型在MSE和MAPE方面实现了显著降低，同时准确再现了750至880 K范围内观察到的NTC行为，并与实验和动力学模拟数据保持一致。这些结果表明，所提出的替代模型能够可靠地捕捉氨基气体混合物的点火延迟特性，同时显著降低了计算成本，使其适用于低碳气体燃烧系统的快速筛选和控制导向分析。

数据集构建

数据集构建

为了支持与氨基能源系统相关的燃烧条件下的点火延迟替代建模，使用Cantera模拟了一个均匀恒容反应器来构建了一个全面的数据集。选择反应器配置和操作条件是为了代表发动机和燃气轮机相关条件下的理想化自燃行为。热力学和组成范围的选择涵盖了传统的点火模式

机制和数据集可靠性的验证

在本研究中，使用了Yu等人[9]和Fang等人[7]测量的IDT来验证化学动力学机制的预测性能。图4展示了九种氨/正庚烷燃烧机制预测的IDT与实验数据之间的比较。

如图4（a）所示，在氨混合比为78%且温度范围从600到920 K的情况下，所有机制都捕捉到了NTC行为，其中徐等人[23]和Dong等人提出的机制

结论

开发了一种混合BP–MS–GWO替代模型框架，用于预测与气体燃烧系统相关的广泛热力学和组成条件下的氨/正庚烷混合物的IDT。通过结合物理验证的动力学模拟和目标混合优化，所提出的方法解决了点火建模中常见的准确性和效率之间的权衡问题。

通过对RCM和ST测量的验证，确认了采用的骨架

数据可用性

数据将按需提供。

CRediT作者贡献声明

毛恭平：撰写 – 审稿与编辑、可视化、研究。刘旭刚：撰写 – 原稿、方法论、研究、形式分析。梅德清：撰写 – 审稿与编辑、研究、形式分析。李瑞娜：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源。张鹏刚：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（资助编号：52406138）的支持。