结合珀塞尔效应（Purcell effect）和空气角干涉测量技术（air-corner interferometry）来确定量子发射体的衰减率

《Photonics and Nanostructures - Fundamentals and Applications》：Combining Purcell effect and air-corner interferometry to determine the decay rates of quantum emitters

　　尼古拉斯·维埃尔马斯（Nicolas Vielmas）|埃马纽埃尔·贝尼丘（Emmanuel Benichou）|奥里亚娜·邦奥蒙（Oriane Bonhomme）|塞西尔·科坦-比宗（Cécile Cottin-Bizonne）|范·图·纳戈（Pham Thu Nga）|扬·布雷托尼埃尔（Yann Bretonnière）|弗雷德里克·勒鲁日（Frédéric Lerouge）|坎·荣·武（Cam Nhung Vu）|朱利安·拉韦丹（Julien Laverdant）

法国国立科学研究中心（CNRS），光与物质研究所（Institut Lumière Matière），UMR5306，克洛德·贝尔纳德·里昂第一大学（Université Claude Bernard Lyon 1），69100维勒布尔纳（Villeurbanne）

摘要：
我们提出了一种简单的双重方法，结合了白光干涉术和珀塞尔效应（Purcell effect），用于测量简单配置中量子发射体层的辐射和非辐射衰减率。通过控制纳米发射体的局部环境，可以改变光学态的局部密度，从而改变珀塞尔因子（Purcell factor）。我们建议使用空气角系统（air-corner system）作为具有连续变化尺寸的光学腔体。通过同时测量白光源下的寿命和法布里-珀罗干涉条纹（Fabry-Perot fringes），可以同时获得珀塞尔因子的变化和腔体尺寸的信息。样品可以通过将两块显微镜光学盖玻片堆叠在一起，并在其上放置一层薄层的发射体来轻松制备。在不同腔体尺寸下，发射体的衰减率与模型进行比较，以提取（非）辐射率，进而得出发射的量子产率。文中以石墨烯量子点为例进行了说明，并与以前的结果进行了对比。

引言：
创造高效的新光源对许多应用至关重要，包括数据传输、通信、存储和样品分析等领域，这涉及到物理学、化学和生物学的多个领域[1]。近年来，纳米制造技术的进步使得可以从自上而下和自下而上的方法设计出多种纳米发射体[2]。将这些发射体集成到光子器件中对于量子信息[3]、单光子源[4]、能量传输[5]、纳米光源[6]以及更一般的纳米尺度能量收集[7]等应用来说至关重要。例如，将纳米光源集成到导向结构中的目标是在传播过程中实现強大的加速效应、低损耗和有效的模式耦合[8]。当将发射体放置在纳米结构内部时，其能量会与其所在位置r0处的局部光学态密度（LDOS）ρ和频率ω耦合。在耦合较弱的情况下，发射体跃迁的辐射衰减率ΓR遵循费米黄金法则：ΓR=πω3ε??p2ρr?/ω，其中p2是偶极矩振幅。20世纪40年代，珀塞尔（Purcell）发表了一篇论文，指出在腔体模式内单偶极子的衰减率会发生变化[9]。如今，这一结果被用作设计高效耦合纳米结构的重要指标[10]。珀塞尔给出的表达式与模式的品质因数Q和模式体积V的比值成正比[11],[12],[13]。许多纳米结构（如光子晶体、微腔或金属纳米天线[14],[15],[16],[17]）都是为了最大化这一比值而设计的。另一方面，测量衰减率也是评估复杂介质中LDOS统计特性的方法[14],[15]。
在将发射体整合到所需纳米结构之前，了解其内部电光特性是第一步。光谱分析和电子显微镜可以帮助确定量子限制情况下的样品尺寸[16],[17]，但振荡器强度和非辐射转移等内在特性则更难以获得。几年前，有人提出通过控制发射体的局部环境来获取这些量[18]。通过改变环境，可以改变发射体的寿命，并将实验值与理论预测进行比较，从而推导出辐射和非辐射率。然而，这些方法通常需要实验室制备，例如金属/多层膜的沉积[18]或使用原子力显微镜（AFM）/轮廓仪（profilometer）进行表征[19]。此外，这些方法往往需要多次样品制备。基于同样的原理，也有类似的方法用于通过金层[20]、改变界面[21]或使用纳米级探针精确控制与局部光学模式的距离[22],[23],[24]来推断单个层级的内在特性。可调谐、结构化和超小的纳米腔也被提出，具有良好的性能，但依赖于离子束铣削等技术制备或使用开放式光纤腔[25],[26],[27],[28]。

在本文中，我们提出了一种简单且易于实施的方法来确定荧光发射体的内在特性。这种实验方法在同一光学腔体内同时结合了干涉术和寿命测量。在理想情况下，我们基于经典的珀塞尔效应计算[29],[30]对寿命变化进行了模拟。在第一部分中，我们描述了实验装置和配置。特别是，我们介绍了如何使用两块玻璃制作空气角装置。实验程序也有详细说明。我们选择了石墨烯量子点（GQDs）来进行测量。这些GQDs已在我们的先前论文中介绍过[31],[32]，它们稳定且易于沉积在玻璃基底上。然后，我们展示了如何提取局部腔体厚度的首个结果。同时，我们进行了寿命测量以提取荧光衰减率。实验得到的衰减率与模拟的珀塞尔效应及腔体厚度相结合，使我们能够推导出发射体的辐射和非辐射率。最后，我们分别使用相同的发射体对两个不同样品的结果进行了对比。

实验装置：
光学装置包括一个自制的显微镜（如图1所示），一个脉冲激光器（PicoQuant LDH450，λ = 454 nm）通过数值孔径为0.65的40×物镜聚焦到发射体层上。然后通过数值孔径为0.95的60×物镜收集透射光。一根200 μm多模光纤将白光源的光发送到0.95-NA物镜，反射光也由同一物镜收集。信号随后被传送到...

样品校准：
图2展示了一个初步结果，以说明实验协议。空气角样品在垂直x方向上设置，使得厚度随x增加，即ex?αx+e0，其中α是两块玻璃之间的角度，e0是空气角边缘的厚度。需要注意的是，螺丝也可以沿x方向移动样品。我们使用0.95-NA物镜对准白光源和整个实验装置。然后我们将激光臂放置在其上方，并...

辐射和非辐射衰减率的提取：
在接下来的部分，我们将提取GQDs的辐射和非辐射衰减率。为了模拟珀塞尔效应，我们使用了衰减率与功率耗散之间的类比。研究表明[31]，偶极子的耗散功率Edipole与其发射的衰减率Γ之间的关系为：P=?dEdipoledt=?ΓEdipole。电磁理论允许我们通过功率计算来评估耦合。我们定义珀塞尔因子FP为：FP=ρρ0/PP0。

结论：
在本文中，我们提出了一种简单且易于实施的方法，结合了干涉术和寿命测量来测量量子发射体的辐射和非辐射率。可以轻松评估定量量，如量子效率。样品制备方法是在两块玻璃盖玻片之间沉积一层薄层的发射体，这两块盖玻片之间存在一个小角度。这种空气角装置作为一种具有可变LDOS的腔体，易于制造、成本低廉且易于获取。

资助：
本研究得到了法国奥弗涅-罗讷-阿尔卑斯大区（French Region Auvergne Rh?ne-Alpes）项目编号21PACK-LAV和PAI项目编号22PACK-LAV的支持。此外，该项目还获得了越南国家科学技术发展基金会（NAFOSTED）的资助，资助编号为103.03–2021.110。最后，该项目还获得了法国国家科学研究中心（CNRS）通过MITI跨学科计划的支持。

作者贡献声明：
尼古拉斯·维埃尔马斯（Nicolas Vielmas）：方法论、研究、形式分析。
朱利安·拉韦丹（Julien Laverdant）：撰写——初稿、验证、监督、项目管理、方法论、研究、资金获取、形式分析。
奥里亚娜·邦奥蒙（Oriane Bonhomme）：撰写——初稿、验证、方法论。
埃马纽埃尔·贝尼丘（Emmanuel Benichou）：撰写——初稿、验证、方法论。
范·图·纳戈（Pham Thu Nga）：撰写——初稿、验证、资金获取。
塞西尔·科坦-比宗（Cécile Cottin-Bizonne）：撰写——初稿、验证。

利益冲突声明：
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢：
我们感谢USTH法国联盟对这项工作的支持，以及巴黎第七大学（ENS Lyon）化学实验室在光谱学和发光测量方面的帮助。