一种用于测量软X射线光束线能量分辨率的布鲁斯特角偏振调制方法

《Optics & Laser Technology》：A Brewster-angle polarization modulation method for measuring tender X-ray beamline energy resolution

准确测量2.1-4 keV软X射线光束线能量分辨率的关键挑战在于传统方法受限于低指数晶体衍射带宽宽。本研究提出基于布儒斯特角偏振调制的测量新方法，利用p偏振光在近布儒斯特角入射时晶体衍射带宽压缩效应，有效降低系统误差。实验在SSRF BL16U1线站验证，采用Si(111)双晶 монокроматор测得2.5 keV处能量分辨率1.04×10^-4，优于传统s偏振光方法1.20×10^-4，且适用于全软X射线能量范围。该技术突破传统测量极限，拓展偏振光学在精密X射线诊断中的应用边界。

　　

李松|宾楠|吴彦青|焦宇辰|杨树民|郭玲玲|张展飞|周永年|张向志|李琳娜|董晓浩|陈天|高海峰|王勇|邰仁忠

中国科学院上海高等研究院，中国上海市浦东区张衡路239号，201204

摘要

本研究针对2.1–4 keV软X射线区域光束线能量分辨率测量这一挑战性问题，提出了一种基于布儒斯特角偏振调制的高精度测量方法。该方法有效利用了p偏振光在接近布儒斯特角入射到分析晶体时衍射带宽的压缩效应，成功克服了传统测量方法中分析晶体宽达尔文宽度所带来的限制。在上海同步辐射设施BL16U1光束线上的实验验证表明，使用该方法后，分析晶体的能量分辨率系统误差显著降低。进一步消除分析晶体的达尔文宽度对高质量实验数据的影响后，测得的Si（111）双晶单色器的能量分辨率为2.5 keV时达到1.04 × 10^?4（理论值为0.95 × 10^?4），远优于使用s偏振光的传统方法所得到的1.20 × 10^?4的结果。通过选择适当匹配的晶体，该方法可应用于整个软X射线范围（2.1–4 keV）。这一发现进一步证实了p偏振光在提高测量精度方面的优越性，其精度接近双晶单色器的理论能量分辨率。本研究成功将偏振调制方法应用于软X射线范围的高精度测量，通过控制偏振来压缩光学系统的固有带宽，从而提高了测量精度，扩展了偏振光学测量技术的应用边界。

引言

X射线吸收精细结构（XAFS或XAS）是同步辐射的核心表征技术之一。通过分析特定元素的X射线吸收特性，我们可以获得其原子尺度上的电子结构和局部几何结构信息[1]、[2]、[3]、[4]。能量分辨率是指光束线区分不同能量光子的能力，是整个XAFS实验系统的关键参数[5]。足够高的光束线能量分辨率不仅能够提高元素识别和价态判别的精度，还能增强对动态过程和原位表征测量的可靠性[6]。对于扩展X射线吸收精细结构（EXAFS），光束线的相对能量分辨率需要满足ΔE/E ≈ 2 × 10^?4，这与吸收边的自然带宽一致；这一标准避免了吸收边附近的信号展宽，确保EXAFS光谱的振荡结构不会被吸收边效应扭曲。对于X射线吸收近边结构（XANES）测量，单色器的能量分辨率有更严格的要求，有效光谱分析的一般标准是单色器的实际能量分辨率（ΔE）必须小于吸收边固有宽度（ΔE_edge）的三分之一，即ΔE < ΔE_edge/3。这一要求对于高灵敏度分析元素价态和高分辨率表征配位结构至关重要，因此准确高效地测量单色器能量分辨率对于获得具有更窄相对光谱宽度的单色X射线以及保证XAFS方法研究的准确性具有重要意义。

能量分辨率主要由单色器决定。在软X射线和硬X射线光束线中通常使用双晶单色器（DCM）。目前有两种传统的测量光束线能量分辨率的方法，但两者在特定能量范围内都存在明显局限性。第一种是使用稀薄气体电离室进行校准，这种方法通常用于软X射线束，操作复杂。Elettra公司使用气相吸收光谱进行了能量校准和分辨率测量，测得的能量分辨率为900 eV时为5 × 10^?5，而仪器本身的展宽远低于自然线宽，难以量化分辨率[7]。第二种方法基于晶体衍射，通常利用高折射率晶面（例如Si（555）通过布拉格衍射来测量聚焦光束的能量带宽。在欧洲同步辐射设施使用硅完美晶体的（13 13 13）布拉格反射获得了2 × 10^-8的相对能量分辨率[8]。然而，这种方法仅适用于硬X射线束。对于软X射线，尤其是2至4 keV的范围内，相对较长的X射线波长限制了可用的布拉格衍射。传统的分析晶体方法无法用于这一范围的能量分辨率测量；此外，由于这些低折射率晶体（例如在3 keV时，Si（111）晶体的达尔文宽度为121μrad），因此无法通过这种方法实现高精度的能量分辨率测量。

为了解决软X射线测量精度不足的问题，我们提出了一种基于布儒斯特角附近偏振调制的新能量分辨率测量方法。在软X射线能量区域（2.1–4 keV），选择合适的晶体及其晶面可以将布拉格角定位在布儒斯特角附近。根据X射线的动态衍射理论，使用p偏振光时，低折射率晶面的达尔文宽度在布儒斯特角附近的一定范围内保持在较低水平。基于这一原理，在上海同步辐射设施（SSRF）的软X射线光谱光束线（BL16U1）中准确测量了Si（111）DCM的能量分辨率。更重要的是，这项工作为偏振光学测量技术开辟了新的应用方向[9]，展示了通过主动调节偏振状态来压缩光学系统固有带宽从而突破测量精度限制的新范式。

小节片段

消光长度和偏振因子

在X射线的偏振光学中，从介质表面反射的光源自介质内部激发偶极子的辐射。偶极子辐射的角分布具有零辐射方向。当入射角等于布儒斯特角时，反射光的传播方向与该方向完全对齐，导致反射光完全消光。这一物理机制为...

布儒斯特角偏振调制测量原理

在软X射线能量区域用于同步辐射应用的晶体主要是锑化铟（InSb）、锗（Ge）、硅（Si）和磷酸钾（KAP，KH2PO4）[11]、[12]、[13]、[14]。图2a显示了InSb（111）、Ge（111）、Si（111）、KAP（111）和InSb（220）晶体在1.3–4 keV范围内的达尔文宽度（s偏振和p偏振照明下的情况）。在整个能量范围内，这五种晶体的p偏振光的达尔文宽度都...

实验装置

采用上述方法，我们测量了SSRF-BL16U1光束线的能量分辨率，测量结果符合规定的接受标准。该光束线的能量范围为2.1 keV至16 keV[18]。

振荡器产生的同步辐射X射线的电场矢量在电子振荡平面内振荡——这是电子水平方向的主要运动平面。因此，发射的辐射光子在该平面内呈现线性偏振

讨论

• (1)
  本研究提出的方法利用了X射线衍射中达尔文宽度的偏振依赖性，实现了实际光束线性能测试中系统误差的显著降低。这一改进归因于两个关键优势：首先，所提出方法中使用的分析晶体的达尔文宽度明显更窄；其次...

结论

我们提出了一种在软X射线能量区域使用p偏振光入射的能量分辨率测量方法。在小束流模式（SBCM，< 10 mA）下进行的实验表明，p偏振光的角宽度为192 μrad，能量分辨率为1.48 × 10^-4，接近包括分析晶体贡献在内的理论值1.41 × 10^-4，这表明使用该方法时，分析晶体引入的系统误差...

CRediT作者贡献声明

李松：撰写——原始草案、软件、方法论、研究、形式分析、概念化。宾楠：方法论、研究、数据管理。吴彦青：撰写——审稿与编辑、监督、资源管理、方法论、研究、形式分析、概念化。焦宇辰：软件、数据管理。杨树民：验证、资源管理。郭玲玲：验证、资源管理。张展飞：资源管理。周永年：软件。张向志：资源管理、资金获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了上海市科技计划项目（项目编号237(24JD1402900）的支持，以及国家重点研发计划（项目编号2021YFA1601003）、中国发展计划（项目编号2022YFB3503904）、上海科学技术委员会科技创新计划（项目编号23YF1453700）和国家自然科学基金（项目编号12175296）的支持。