在rGO纳米花上通过相工程方法制备的CuS实现了从甲酸到乙醇的选择性转化

《ChemElectroChem》：Phase-Engineered CuS on rGO Nanoflowers Directs Selectivity From Formate to Ethanol

通过一锅合成法制备了铜硫纳米花直接负载于还原氧化石墨烯的复合材料，rGO促进晶体结构转变为Cu7.2S4相，电子转移增强催化性能，实现82%的甲酸法拉第效率，优于纯CuS（64%）。调节rGO含量可调控产物选择性至乙醇，并保持长期稳定性，为高效电催化材料设计提供新策略。

　　

摘要

将二氧化碳电化学转化为有价值的燃料是实现可持续能源循环的关键途径。该领域的主要障碍在于开发出既经济又高效的电催化剂，这类催化剂既能实现高转化率，又能精确控制反应产物。为克服这些限制，我们开发了一种复合材料，其中硫化铜纳米花直接在还原氧化石墨烯（rGO）基底上通过一步合成法生长而成。详细的材料分析表明，rGO的存在促进了从辉铜矿（CuS）结构向亚稳态的二硫化铜（Cu_7.2S₄）相的晶体结构转变。光谱研究表明，在Cu_7.2S₄/rGO界面处发生了显著的电子转移，从而改变了铜原子周围的电子构型。在电化学测试中，这种复合材料的CO₂还原性能显著提升。优化后的Cu_7.2S₄/rGO-10催化剂在?0.5?V电压下对甲酸的法拉第效率（FE）达到了82%，远高于纯CuS的64%。此外，通过调节rGO的负载量可以改变催化剂的选择性，Cu_7.2S₄/rGO-40变体的液体产物（主要是乙醇）的综合法拉第效率达到了75%。这些复合材料还表现出极低的氢气生成量和优异的长期稳定性。这项工作强调了rGO在稳定非传统材料相、提高导电性以及调控反应机制方面的多功能作用，为制造高性能电催化剂以实现碳中和技术提供了一种通用方法。

图形摘要

生长在还原氧化石墨烯上的硫化铜纳米花会发生相变，形成亚稳态的二硫化铜（Cu_7.2S₄），从而实现高效的CO₂电还原。优化后的催化剂对甲酸的法拉第效率达到了82%，而通过调节rGO的含量可以改变其对乙醇的选择性。这项工作展示了通过相结构和界面工程设计先进电催化剂的多功能性策略。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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