全钙钛矿四端光谱分光太阳能电池效率突破30%：基于纳米颗粒技术制备的FAPbI3宽带隙钙钛矿

《ACS Omega》：All-Perovskite Four-Terminal Spectral Splitting Solar Cells of 30% PCE with FAPbI3 Wide-Bandgap Perovskite Fabricated by Nanoparticle Technology

　　

全钙钛矿多结太阳能电池是实现下一代高能量转换效率光伏器件的重要候选路线之一。针对双结器件中顶电池性能决定整体效率的关键瓶颈，研究人员构建了基于FAPbI3宽带隙（WBG）顶电池与锡铅混合窄带隙（NBG）底电池的四端光谱分光系统，该架构相比两端结构可实现更宽的WBG-NBG带隙匹配。通过采用截止波长为775 nm的分光镜，器件实现了30.2%的最高功率转换效率（PCE）。结果表明，机械堆叠式双结钙钛矿太阳能电池在效率提升方面具备显著潜力。

研究背景方面，钙钛矿太阳能电池（PSC）近年来光电转换效率（PCE）已突破26%，全钙钛矿多结电池被视为进一步提升效率的核心路径。双结结构中，宽带隙（WBG）顶电池对器件电压贡献更大，其性能直接制约整体效率上限。当前WBG钙钛矿面临的主要挑战是开路电压（V_oc）损失与非辐射复合严重，同时锡铅（Sn-Pb）窄带隙（NBG）底电池中Sn²⁺易氧化导致稳定性不足。此外，传统两端叠层电池受电流匹配限制，带隙组合优化空间有限。因此，研究人员提出利用光谱分光四端结构规避电流匹配约束，并结合纳米颗粒（NP）技术提升WBG钙钛矿质量，以期突破效率瓶颈。

关键技术方法方面，研究人员采用热注射法制备配体包覆的FAPbI₃纳米颗粒（NP），将其引入前驱体溶液以提升薄膜结晶质量并钝化缺陷；针对NBG钙钛矿，通过SnF₂、金属Sn粉末及甘氨酸盐酸盐（GlyHCl）添加剂抑制Sn²⁺氧化，并利用乙二胺二氢碘酸盐（EDAI₂）进行界面钝化。器件层面分别采用平面n-i-p结构（FTO/SnO₂/WBG钙钛矿/Spiro-OMeTAD/Au）和倒置p-i-n结构（FTO/PEDOT:PSS/NBG钙钛矿/C₆₀/BCP/Ag）独立制备顶、底电池，并通过分光镜构建四端与两终端光谱分光系统，结合紫外-可见-近红外光谱、光电发射谱及电流密度-电压（J-V）测试完成表征。

研究结果部分，在引言之后，研究人员首先通过光学测试确定了WBG与NBG钙钛矿的带隙分别为1.55 eV和1.27 eV，并完成了能级排列分析。随后，独立单结电池的J-V测试表明，WBG顶电池冠军PCE达24.4%（V_oc=1.18 V，J_sc=25.7 mA cm^-2，FF=0.81），NBG底电池达21.5%（V_oc=0.86 V，J_sc=31.7 mA cm^-2，FF=0.78），外量子效率（EQE）峰值均接近90%。在四端光谱分光系统中，研究人员测试了705 nm、775 nm及830 nm三种分光波长，发现775 nm为最优截止点，此时顶电池获得最大有效入射光，底电池仍保留足够长波响应，总PCE达30.2%。相比之下，830 nm分光虽略微提升顶电池电流，但导致底电池电流大幅下降，整体效率反而降低。在两终端配置中，研究人员通过665 nm分光实现顶、底电池电流匹配，获得了25.1%的PCE，验证了无需过度拓宽顶电池带隙即可实现高效叠层的可行性。

讨论与结论部分，研究人员指出，利用FAPbI₃纳米颗粒技术制备的高质量WBG顶电池与优化的Sn-Pb NBG底电池，结合光谱分光策略，成功突破了全钙钛矿四端器件的效率纪录。该体系避免了子电池间的结构集成限制，且分光系统为未来单片两端叠层电池的顶电池带隙优化提供了实验依据。随着透明导电电极技术的发展，该策略可进一步推广至机械堆叠四端器件。此外，通过适度拓宽顶电池带隙、设计高效复合层，有望最终实现更高效率的单片集成全钙钛矿双结太阳能电池。该研究发表于《ACS Omega》。