通过Hankel-RPCA分解方法评估纳米添加剂增强聚酯复合材料的介电耐久性 Mete P?narba??, Fatih Atalar和 Aysel Ersoy

《Polymers》：Evaluation of Dielectric Endurance of Nano-Additive Reinforced Polyester Composites via Hankel-RPCA Decomposition Mete P?narba??, Fatih Atalar and Aysel Ersoy

　　**摘要**
表面放电引起的降解对高压绝缘系统的运行可靠性构成了重大威胁。本研究探讨了添加了七种不同纳米添加剂的聚酯基纳米复合材料的介电耐久性：氧化铁（Fe3O4）、氧化铜（CuO）、氧化钛（TiO2）、氧化铝（Al2O3）、二氧化硅（SiO2）、硼酸锌（ZnB）和氧化石墨烯（GO）。样品以0.5%和0.75%的重量浓度制备，并在50 Hz的频率下施加恒定交流电应力4.5 kV，直至失效，采用的第一平面跟踪方法进行研究。为了准确监测老化过程，开发了一种复杂的信号处理框架，该框架结合了汉克尔矩阵增强的鲁棒主成分分析（RPCA）技术，从捕获的泄露电流信号中提取高频放电特征。通过各种统计指标（包括峰度、均方根值和突发放电指数BDI）量化了降解特性。实验结果表明，加入纳米颗粒显著延长了材料的失效时间，但其效果高度依赖于添加剂的类型和浓度。在0.5%重量浓度下，ZnB在延缓碳化轨迹形成方面表现出优异性能；而在0.75%重量浓度下，Al2O3成为最有效的添加剂，达到了最大的耐久时间31.61分钟。相反，某些添加剂（如TiO2）在较高负载下性能下降，可能是由于纳米颗粒聚集所致。汉克尔-RPCA方法成功地将放电特征与背景噪声分离，建立了信号特征与材料失效阶段之间的强相关性。本研究表明，先进的纳米材料改性技术与鲁棒信号处理的结合为监测绝缘健康提供了有效的诊断工具，为设计适用于实际电力系统应用的高性能介电材料提供了重要途径。

**1. 引言**
聚合物绝缘材料是现代电气基础设施的基础，因其低密度、柔韧性和固有的高介电强度而受到青睐。尽管它们对电气设备、电力电缆和电子设备至关重要，但在持续交流应力下的可靠性经常受到表面降解现象的影响。特别是泄露电流的增加和表面放电活动决定了长期的介电失效过程[1]。因此，提高表面放电抗性和延长介电寿命仍然是绝缘研究中的关键任务。
克服这些限制的主要策略是通过无机纳米添加剂对聚合物基质进行工程改造。引入纳米填料（如Al2O3、SiO2、TiO2、硼酸锌（ZnB）和氧化石墨烯（GO）可以生成广泛的界面区域，从根本上改变纳米尺度上的电荷传输、陷阱分布和电场均匀性[2,3,4]。研究表明，当分散均匀时，这些界面机制与增强的介电击穿强度和降低的泄露电流密度相关[5,6]。例如，嵌入Al2O3纳米片可以通过抑制泄露路径和修改局部场分布来提高击穿强度约25%[7]。同样，Thabet等人证明，优化纳米二氧化硅的用量可以通过均匀化电荷路径显著提高表面放电抗性[8]。然而，这种增强效果很敏感；过量或分散不良的纳米填料可能成为缺陷源，导致局部场增强，反而会恶化绝缘性能[3,9]。
通过考虑聚合物基质内的微观动态，可以进一步阐明纳米复合材料的浓度依赖性性能。最近对聚氨酯和聚酯酰亚胺纳米复合材料的宽带介电研究显示，加入Al2O3和ZnO等纳米颗粒可以根本改变聚合物链的移动性和松弛行为。具体而言，这些填料可以根据基质类型和填料用量，通过强化的聚合物-填料结合限制链段运动或促进更松散的界面结构的形成。这种链动态和局部介电常数的变化为本研究中观察到的放电模式变化和宏观介电耐久性的变化提供了重要的机制背景[10,11]。
虽然传统的静态指标（如击穿强度和泄露电流幅度）可以提供基础信息，但它们无法量化驱动降解的动态微放电活动。在交流应力下，泄露电流波形包含基线传导和高频瞬态成分，这些成分通常在平均指标中被掩盖[12]。尽管传统的频谱方法（如傅里叶变换或小波分析）能够捕获频率成分，但在短时间、非平稳记录中难以有效分离重叠的基线和瞬态特征[13,14]。最近的综述指出，尽管已经采用了连续小波变换（CWT）、经验模态分解（EMD）和人工神经网络等先进技术进行故障诊断，但用于分离物理上有意义的放电特征的标准框架仍然缺失[15,16]。
鲁棒主成分分析（RPCA）通过将数据矩阵分解为低秩分量（常规传导）和稀疏分量（瞬态放电脉冲）提供了一种变革性的替代方法[17]。结合汉克尔矩阵嵌入后，RPCA即使在存在显著噪声的情况下也能有效地分离基线泄露和稀疏放电特征[18,19]。虽然这种分解策略在机械和电气异常检测方面优于传统的PCA和小波方法[20,21]，但其在聚合物纳米复合材料中的泄露电流信号应用仍大多未被探索。这在我们将特定信号特征与材料改良联系起来方面存在明显不足。关键是，尽管现有文献承认纳米添加剂可以减弱高频噪声或改变放电模式，但这些微观行为与宏观耐久性指标（如耐电压能力或失效时间）之间的定量联系仍然缺乏[22,23,24]。弥合这一差距需要一种不仅提取放电相关特征，还能将其直接与机械寿命结果相关联的方法。
为了解决这些限制，本研究引入了一个综合的实验和信号处理框架，直接将纳米添加剂改性与表面放电动态和介电耐久性能联系起来。为了系统研究控制介电耐久性的结构-性能关系，基于其多样的物理和化学改性机制，选择了七种不同的纳米填料来增强聚酯基质。选择了金属氧化物（特别是Al2O3、SiO2和TiO2）作为典型的无机增强剂，它们能够建立坚固的界面屏障，阻碍泄露电流路径。这些填料（尤其是Al2O3和SiO2）有助于形成热稳定、抗侵蚀的层，这对于在持续交流应力下减缓表面跟踪和耗散局部热能至关重要。特别选择了TiO2来评估高介电常数填料在修改局部电场分布和调节聚合物-填料界面应力方面的作用。为了探讨电子和磁功能对放电动态的影响，还引入了半导体和磁性纳米颗粒Fe3O4和CuO。这些添加剂用于研究磁导率和窄带隙特性如何干扰电子雪崩发展和表面电荷积累。此外，选择硼酸锌（ZnB）作为多功能添加剂，因为它具有独特的阻燃性能，并且已被证明能有效促进形成非导电的陶瓷状炭层，这对抑制高温放电过程中的碳化至关重要。最后，选择氧化石墨烯（GO）来评估二维、高表面积的碳结构在聚合物界面内形成高密度深度电荷陷阱的影响，旨在固定自由载流子并提高整体介电完整性。

纯有机聚酯通过加入七种不同的纳米添加剂（控制在0.5%和0.75%的重量浓度）进行了改性，以系统研究界面效应，同时避免填料聚集。在表面放电测试期间记录的高频泄露电流信号使用汉克尔矩阵嵌入结合鲁棒主成分分析（RPCA）进行分析，将信号分解为低秩基线传导和稀疏放电成分。随后将从稀疏成分中提取的放电相关指标（包括高频能量含量和突发特征）与耐久时间相关联，以定量评估纳米添加剂类型和浓度的影响。通过建立纳米添加剂引起的稀疏放电行为改变与宏观介电耐久性之间的直接关系，本研究为设计和优化聚合物纳米复合绝缘系统提供了物理上可解释和定量的框架，超越了传统的介电表征方法。

**2. 材料与方法**
**2.1. 材料制备和纳米复合材料制备**
所有样品的制备都在严格控制的实验室条件下进行，以确保均匀性、可重复性和统计可靠性。总体样品制备流程如图1所示。选择通用不饱和聚酯树脂作为基础聚合物基质，因为它在电气绝缘系统中的广泛应用以及其在交流应力下的已知表面降解行为。图1中展示了纳米添加剂增强聚酯样品的制备步骤。在加入纳米颗粒之前，从当地商业渠道购买的聚酯树脂在室温下调和，以确保粘度一致。然后向树脂中添加了0.2%重量的辛酸钴（来自当地商业渠道），作为促进室温固化的催化剂。混合物以中等速度机械搅拌，直至获得外观均匀的溶液[25]。加入MEK-P固化剂（来自当地商业渠道）后，将混合物倒入模具中，在室温下固化24小时。所有样品随后在受控环境中存放48小时，以确保在电气测试前完成化学稳定。
无机纳米添加剂（氧化铁（Fe3O4）、氧化铜（CuO）、氧化钛（TiO2）、氧化铝（Al2O3）、二氧化硅（SiO2）、硼酸锌（ZnB）和氧化石墨烯（GO）以0.5%和0.75%的两个控制浓度加入树脂中。表1总结了这些纳米填料的详细信息。选择这些低浓度填料是为了增强界面极化和电荷捕获效应，同时将颗粒聚集和粘度引起的加工缺陷风险降到最低。为了确保纳米颗粒在聚酯基质中的均匀分布，在最终样品制备之前进行了多阶段优化过程。该协议基于先前研究中建立的制备工作流程，其中类似的高剪切混合和脱气步骤已被验证可以改善聚合物纳米复合材料的介电性能[26]。在本研究中，纳米填料以0.5%和0.75%的控制浓度加入，以特别降低颗粒聚集的风险。通过迭代试验混合质量保证了分散质量，评估了视觉均匀性和批次间的再现性。最终的标准工作流程包括使用DLAB OS70-Pro高速机械搅拌器（1000 rpm）搅拌30-45分钟以破坏初始颗粒簇，然后在80°C下进行真空（Thermomac VO24）脱气1小时，以消除夹带的空气并防止空隙引起的场畸变。为了验证这种优化程序的一致性，每种配方制备了五个独立样品进行测试，显示出结果介电耐久数据的高统计可靠性[27]。所有样品都在相同条件下在室温下固化。使用相同的配方制备了未添加纳米颗粒的纯聚酯样品作为参考材料。

**2.2. 倾斜平面测试（IPT）和信号采集**
样品的表面电气耐久性根据IEC 60587标准使用倾斜平面测试（IPT）进行评估[28]。设置包括以45°角安装在样品表面的电极。按照IEC 60587标准[28]，连续在表面流动标准污染物溶液（含有润湿剂的氯化铵）。样品被铸造成尺寸为120 mm × 50 mm × 6 mm的矩形模具中。为了确保介电耐久数据的统计显著性，每种复合配方进行了五次独立测量，并报告了平均值。图2显示了倾斜平面测试的设置配置。使用Esita?品牌测试变压器（230V/10 kV的匝数比）施加50 Hz的正弦交流电压，恒定严重度为4.5 kV。测试持续进行，直到满足失效标准，即形成连接电极的导电路径或泄露电流超过60 mA的标准阈值2秒。
同时，泄漏电流信号由伊斯坦布尔大学-Cerrahpa?a电气与电子工程系自行开发的高速数据采集单元（DAQ）以48 kHz的采样速率连续数字化。选择这种高时间分辨率是为了满足捕捉宽带瞬态放电事件的奈奎斯特准则，该频率远超出基本功率频率。对于每个样本，记录了“耐久时间”——即从施加电压到发生故障的持续时间——作为主要的宏观性能指标。从连续的数据流中提取出0.5秒的准静态窗口，这些窗口展示了特征性的放电爆发，用于后续处理。手动从泄漏电流信号的稳态区域中选择数据段，避开了切换瞬变和采集伪影。预处理步骤包括去除直流偏移和幅度归一化，以确保在后续的矩阵运算中数值的稳定性。完整的实验和信号处理框架总结在图3中。图3基于鲁棒主成分分析（RPCA）的绝缘健康评估方法系统的表示。注意：表示低秩矩阵的核范数。

2.3. 汉克尔矩阵嵌入
为了从一维时间序列分析过渡到基于子空间的分解框架，使用汉克尔嵌入将预处理后的泄漏电流段映射到一个轨迹矩阵中。这种转换是关键性的，因为它将单变量时间序列的线性动态属性转换为矩阵的代数结构，从而揭示了滞后信号成分之间的隐藏相关性[29]。对于长度为的离散时间泄漏电流信号向量，通过将长度为的窗口滑动到数据上来构建相应的汉克尔矩阵。该矩阵定义为，其中条目的值由给出。得到的结构为[30]：其中嵌入维度和列数满足条件。在本研究中，选择大约，以最大化信号成分的可分离性，创建一个接近方阵的结构，增强奇异值谱的区分能力。在这个高维嵌入中，信号成分表现出不同的代数秩。基线泄漏电流由电源频率和低阶谐波驱动，形成一个高度相关、冗余的结构，对应于一个低秩子空间。相反，部分放电（PD）脉冲受到纳米粒子界面的随机调制，表现为瞬态的高频事件。这些事件破坏了轨迹矩阵的线性相关性，表现为稀疏的异常值[31]。这种秩-稀疏性二元性为分离特定受材料纳米结构影响的放电活动提供了理论基础。

2.4. 鲁棒主成分分析（RPCA）
标准的主成分分析（PCA）通常不足以用于泄漏电流分析，因为它依赖于高斯噪声的假设，并且对严重污染（如高幅度的放电脉冲）敏感。为了解决这个问题，采用了通过主成分追踪（PCP）的鲁棒主成分分析（RPCA）来稳健地从背景导电中分离放电事件[32]。汉克尔矩阵被建模为低秩分量（代表准静态背景电流）和稀疏分量（捕获瞬态放电事件）的叠加：数学挑战在于同时恢复和。这是通过解决一个凸优化问题来实现的，该问题最小化（秩的替代物）的核范数和（稀疏性的替代物）的[33]：这里，确保背景信号保持低维度，同时促进稀疏性，确保提取的成分只包含显著的放电事件。正则化参数平衡了这两个项，并理论设置为。通常在信号分离文献中使用的默认参数设置被采用。这种分解对于纳米复合绝缘材料的研究特别相关。通过分离稀疏成分，可以有效地过滤掉宏观导电电流，专注于微放电动态，这些动态是纳米填料如何改变局部电场分布和抑制电子雪崩的主要指标[34]。

2.5. 特征提取和统计分析
在分解之后，将稀疏矩阵重新构建为一维时间序列以实现特征提取。由于稀疏成分代表了去除电源频率背景后的孤立放电活动，它直接代表了材料抵抗表面退化的能力。提取了一组基于物理的统计特征，以量化不同的纳米添加剂如何修改放电模式[35]。鉴于表面放电的非高斯和脉冲性质，优先考虑了高阶统计量。计算了峰度来衡量放电分布的“尖峭程度”。与纯聚合物相比，纳米复合材料中峰度的降低通常表明高强度放电爆发的抑制，这归因于纳米粒子的散射效应。峰度定义为[36]：其中表示稀疏信号的离散样本，是平均值，是标准差。为了捕捉退化的频谱特征，计算了高频能量比（HFER）。这个指标量化了在放电频带（>）中耗散的能量比例相对于总信号能量，反映了电离过程的强度[37]。最后，为了将这些微观信号特征与宏观性能联系起来，使用了斯皮尔曼等级相关系数（）。与线性皮尔逊相关不同，斯皮尔曼方法评估单调关系，使其能够稳健地将随机放电特征与绝缘材料的非线性老化行为联系起来[38]。相关性由给出：其中是信号特征与记录的耐久时间之间的等级差。这个统计框架允许识别作为电介质故障可靠前兆的特定放电特征。

3. 结果
3.1. 泄漏电流信号的统计特性
使用从手动选择的0.5秒信号段中提取的几个信号特征，对纳米粒子增强聚酯绝缘系统获得的泄漏电流信号的统计特性进行了评估。选择0.5秒信号段是基于物理指导的标准，而不是任意的手动选择。具体来说，从表面退化开始后的准静态区域中提取了信号段，在这些区域观察到了重复的放电爆发。这些区域对应于泄漏电流信号的稳定失效前阶段，避开了初始瞬变和最终击穿条件。尽管信号在处理过程中进行了归一化，但选定的段始终代表了所有样本之间可比的放电条件，确保提取的特征不会受到孤立或极端事件的影响。分析的参数包括均方根（RMS）、峰因数、峰度、零交叉率（ZCR）、Teager能量运算器响应、爆发放电指数（BDI）、瞬态脉冲性因子（TIF）和高频谱比（HFSR）。选择了一个保守的阈值（归一化PSD的5%）来识别主导的频谱区域，同时避免噪声驱动的峰值。此外，还记录了每种材料的电气耐久时间，并将其纳入数据集中，以便直接比较放电行为和绝缘寿命。所有信号处理、分解算法（Hankel-RPCA）和统计分析都是使用Python（版本3.14.2）实现的。两种纳米粒子负载比的完整特征集分别在表2和表3中呈现。表2总结了0.5 wt.%纳米粒子浓度的结果。表2. 0.5%掺杂比的统计结果。表3. 0.75%掺杂比的统计结果。在研究的纳米粒子系统之间观察到了显著的变化。耐久时间从6.85分钟到72.36分钟不等，表明测试材料的电气稳定性范围很广。最低的耐久时间是Al2O3系统（6.85分钟），其次是CuO（7.96分钟），而最高的耐久时间是ZnB（72.36分钟）。纯聚酯参考材料的耐久时间为12.46分钟，位于耐久范围的较低部分。大多数纳米粒子系统的RMS值相对接近，介于0.015到0.021之间，表明在这种浓度水平下，整体泄漏电流幅度在材料之间没有剧烈变化。然而，信号的脉冲特性中出现了更明显的差异。峰因数值在材料之间有较大变化，从纯聚酯样本的3.56到Al2O3系统的17.18不等。如此高的峰因数表明泄漏电流波形中存在强烈的瞬态峰值。同样，峰度值在材料之间也有显著差异，Fe3O4的值高达31.93，表明信号中存在高度间歇性的放电爆发。Teager能量运算器的值也显示出显著差异。虽然纯聚酯参考值的非常低，大约为6.02 × 10?6，但纳米粒子系统显示出显著更高的值，ZnB的值达到1.59 × 10?4，表明泄漏电流波形中的瞬时能量变化更强。爆发放电指数（BDI）的值在0.0177到0.0280之间变化，GO系统的值最高（0.0280）。此外，瞬态脉冲性因子（TIF）在1.38到5.82之间变化，Fe3O4的值最大（5.82），表明该系统的瞬态放电行为明显。高频谱比（HFSR）的值也显示出明显的变化。纯聚酯参考值的最低为0.0136，而纳米粒子系统的值显著更高，Fe3O4为0.1413，CuO为0.1373。这些结果表明纳米粒子系统通常在泄漏电流信号中包含更强的高频谱成分。较高纳米粒子负载比的结果在表3中呈现。在0.75 wt.%纳米粒子浓度下，泄漏电流信号的统计特性显示出相似的趋势，尽管观察到了一些放电行为的变化。纯聚酯参考材料的耐久时间为12.46分钟，而几个纳米粒子系统则表现出明显的偏离。在这种浓度下，耐久时间在9.44分钟到31.61分钟之间。最长的耐久时间是Al2O3（31.61分钟），其次是ZnB（22.17分钟），而TiO2的耐久时间最低（9.44分钟）。与0.5 wt.%的数据集相比，RMS值的范围更广，从0.015到0.491不等，表明在研究的系统中泄漏电流信号的幅度有显著差异。峰因数值显著低于0.5 wt.%数据集中观察到的值，介于2.03到4.88之间，表明在较高纳米粒子浓度下泄漏电流信号的幅度分布变得不那么脉冲化。同样，峰度值也显著降低，甚至对于几种材料变得负值，表明信号峰值的幅度分布更加平坦。在这种浓度下，BDI值在0.0287到0.0431之间变化，GO的值最高（0.0431）。TIF值在0.78到2.41之间变化，CuO的值最大（2.41）。0.75 wt.%数据集的HFSR值在0.0094到0.0884之间变化，CuO的值最高，表明这种材料系统的泄漏电流信号中高频谱贡献更强。总体而言，统计特征分析表明泄漏电流波形包含了关于放电活动和绝缘退化行为的显著信息。与较短耐久时间相关的材料一致表现出更强的脉冲放电特征、更高的瞬态能量水平和增加的爆发型放电活动。

3.2. 基于特征的放电行为表征
为了进一步研究所研究材料的放电行为，采用了几种基于特征的可视化技术。这些分析允许在多维特征空间中评估纳米粒子系统的相对放电侵略性。图4展示了所研究材料的放电侵略性，其中展示了从提取的信号特征得出的侵略性指数，对于两种不同的纳米粒子负载比。图4. 从两种不同纳米粒子负载比的纳米粒子改性聚酯材料的泄漏电流特征计算出的侵略性指数：(a) 0.5 wt.% 和 (b) 0.75 wt.%。红色虚线表示侵略性指数与耐久时间之间的线性趋势。如图4所示，不同纳米粒子系统之间的侵略性指数有显著差异。与较短耐久时间相关的材料通常表现出更高的侵略性值，表明泄漏电流信号中的放电活动更严重。特别是Fe3O4在两种纳米粒子浓度下始终表现出最高的侵略性水平，这与表1和表2中观察到的相对较短的耐久时间一致。相反，像TiO2这样的材料表现出相对较低的侵略性水平，表明泄漏电流信号中包含较少的强烈放电爆发。图5中显示的制度图提供了对放电行为的进一步洞察。制度图展示了在由提取的信号参数定义的多维特征空间中研究材料的分布。可以观察到不同的聚类模式，表明不同的纳米粒子系统表现出特征的放电特征。与更严重放电行为相关的材料往往分布在与更高冲动性和更强突发活动相对应的区域，而具有改进耐久性能的系统则位于与更稳定漏电流特性相关的区域。图5显示了基于提取的漏电流特征的不同纳米粒子系统的放电特性分布图，分别对应于(a)0.5 wt.%和(b)0.75 wt.%的纳米粒子加载量。图6进一步展示了放电信号的光谱特性，其中展示了两种纳米粒子浓度下的高频谱比（HFSR）。图6中，红色虚线表示高频谱比（HFSR）与介质耐久时间之间的线性趋势。HFSR参数量化了位于500 Hz–20 kHz高频范围内的信号能量比例，这是通过将自适应谱检测程序应用于归一化功率谱密度得出的。在这个频率区间内，可以检测到与放电相关的主导谱成分。对于0.5 wt.%的纳米粒子数据集，HFSR值大约在0.013到0.141之间，表明所研究的材料之间存在超过十倍的差异。最高的HFSR值出现在Fe3O4（0.141）和CuO（0.137）中，表明这些系统具有强烈的高频放电成分。相比之下，纯聚酯参考材料的HFSR值仅为0.0136，反映了相对较弱的高频活动。

对于0.75 wt.%的纳米粒子数据集，HFSR值保持在0.009–0.088的范围内，其中CuO的HFSR值最高（0.088）。图7中的雷达图更全面地比较了提取的信号特征。该雷达图同时展示了四种关键参数：突发放电指数（BDI）、高频谱比（HFSR）、耐久时间和瞬态冲动性因子（TIF）。这种多维表示突出了不同纳米粒子系统的对比行为。与强放电活动相关的材料往往表现出较高的BDI和TIF值以及升高的HFSR水平，同时也显示出较短的耐久时间。相比之下，具有改进耐久性能的系统通常显示出较低的放电相关特征值，表明其电学降解过程较为温和。图8进一步说明了突发放电活动与剩余信号特征之间的关系。

为了详细研究漏电流信号中的放电特性，基于鲁棒主成分分析（RPCA）的信号处理流程被应用于每个波形段落。该方法将测量的漏电流信号分解为两个组成部分：一个低秩组件，代表基线漏电流行为；另一个稀疏组件，代表瞬态放电事件。因此，稀疏组件隔离了嵌入在漏电流信号中的脉冲放电活动。这些放电事件的光谱特性是通过高频能量比来评估的，高频能量比定义为高频范围内的信号能量与总信号能量之比。高频区域是通过将自适应谱检测程序应用于归一化功率谱密度来识别的，该程序一致地检测到500 Hz–20 kHz频率区间内的放电相关能量。图9展示了纯聚酯绝缘系统的参考行为。对于纯聚酯材料，漏电流波形主要由低秩组件主导，表明基线导电行为相对稳定。稀疏组件仅包含少量瞬态峰值，反映了测量过程中偶尔发生的放电事件。稀疏信号的光谱表示显示，与放电相关的能量主要分布在0.5–12 kHz范围内，最强的谱成分出现在大约10 kHz以下。纯聚酯系统的计算高频能量比分别为0.0486（0.5 wt.%数据集）和0.0501（0.75 wt.%数据集），表明与几种纳米粒子增强系统相比，其高频放电活动相对较低。

图10展示了Al2O3纳米粒子系统的分解结果。在这种情况下，稀疏组件显示出比纯聚酯参考更多的瞬态放电峰值。这些峰值表现为叠加在基线漏电流波形上的窄脉冲事件。稀疏信号的频谱显示了从大约1 kHz到接近18 kHz的广泛频谱能量分布，表明放电事件引入了显著的高频成分。相应的高频能量比分别为0.0646（0.5 wt.%系统）和0.0704（0.75 wt.%系统），表明与参考材料相比，高频谱活动有所增加。图11展示了CuO纳米粒子系统的分解结果。对于CuO填充的聚酯，稀疏组件包含多个明显的瞬态峰值，这些峰值分布在漏电流波形上。光谱分析表明，与放电相关的能量主要集中在2–16 kHz频率范围内，并且在这个范围内有多个谱峰值。计算出的高频能量比为0.1373（0.5 wt.%数据集），是所有研究材料中最高的值之一。在更高的纳米粒子浓度下，该值略有下降至0.0884，尽管与放电相关的谱能量仍然在高频区域内清晰可见。图12展示了Fe3O4纳米粒子系统的行为。在所研究的系统中，Fe3O4在稀疏信号组件中表现出最显著的瞬态活动。漏电流波形包含多个高幅度的放电脉冲，在RPCA分解后表现为尖锐的峰值。这些事件的光谱分布覆盖了分析的高频区域的宽部分，3 kHz至19 kHz之间观察到显著的能量。相应的高频能量比为0.1413（0.5 wt.%系统），是所有研究材料中最高的值。在0.75 wt.%纳米粒子浓度下，该值降至0.0673，尽管放电相关谱能量在高频区域内仍然清晰可见。

图13展示了石墨烯氧化物（GO）纳米粒子系统的分解结果。在纳米GO添加的情况下，稀疏组件显示了在整个波形段中发生的间歇性瞬态放电事件。光谱表示表明，大部分与放电相关的能量位于1–15 kHz频率范围内，尽管较弱的谱成分延伸到分析的高频带上限。计算出的高频能量比为0.1166（0.5 wt.%系统）和0.0832（0.75 wt.%系统），表明这种材料具有显著的高频放电活动。图14展示了SiO2纳米粒子系统的分解结果。与其他几种纳米粒子系统相比，SiO2信号的稀疏组件包含较少的瞬态峰值，表明放电活动相对较弱。与这些事件相关的谱能量主要分布在1–12 kHz频率范围内，相应的高频能量比为0.0921（0.5 wt.%系统）和0.0743（0.75 wt.%系统）。图15展示了TiO2纳米粒子系统的分解结果。TiO2纳米粒子的稀疏信号组件显示出适量的瞬态放电峰值，尽管其幅度通常低于Fe3O4和CuO系统。这些事件的光谱分布主要集中在1 kHz至12 kHz之间，较小的谱成分延伸到更高频率。计算出的高频能量比为0.0887（0.5 wt.%系统）和0.0621（0.75 wt.%系统）。最后，图16展示了ZnB纳米粒子系统的分解结果。在ZnB的情况下，稀疏组件显示了分布在整个波形段中的多个瞬态峰值。光谱分析表明，与放电相关的能量涵盖了高频带的相对宽部分，大约从2 kHz到17 kHz。计算出的高频能量比为0.1043（0.5 wt.%系统）和0.0708（0.75 wt.%系统），表明这种材料具有明显的高频放电活动。

总体来看，基于RPCA的信号分解一致地揭示了与放电相关的谱能量主要位于500 Hz–20 kHz频率范围内，尽管不同纳米粒子系统的主导频率范围和能量强度有所不同。在0.5 wt.%浓度下，Fe3O4（0.1413）和CuO（0.1373）的高频能量比最高，而纯聚酯参考材料和几种基于氧化物的纳米粒子系统的值较低。为了定量验证所提出的Hankel-RPCA框架的有效性，对提取的高频能量比与纳米复合材料的实验耐久时间进行了Spearman等级相关性分析。对于0.5 wt.%的浓度，观察到强烈的正相关系数。随着填料加载量增加到0.75 wt.%，相关性变得更加显著，达到了更高的值。两种浓度下一致的高相关系数从统计学上证实了从稀疏组件得出的高频能量比是表征材料介质健康状况的稳健指标。值得注意的是，在0.75 wt.%浓度下，性能的改善表明，在更高填料浓度下，RPCA分解捕获的表面放电特征越来越能指示材料降解的动力学。这一发现表明，所提出的信号特征能够可靠地区分高性能添加剂（如ZnB和Al2O3）和那些加速故障的材料，无论放电模式的复杂性如何。

本研究的实验发现和统计分析表明，聚酯纳米复合材料的介质耐久性不是纳米填料浓度的线性函数；相反，它受到填料特定物理化学性质及其在聚合物基质内的形态排列的复杂相互作用的影响。表2和表3的对比分析揭示了一个“浓度悖论”：从0.5 wt.%增加到0.75 wt.%的加载量并没有带来普遍的改进，而是产生了特定于材料的响应。最明显的例子是Zinc Borate（ZnB）和Aluminum Oxide（Al2O3）的不同行为。ZnB在0.5 wt.%浓度下创下的72.36分钟的记录耐久时间可以归功于其作为成炭剂和阻燃剂的优异作用。在较低的浓度下，ZnB有助于形成稳定的碳质层，作为防止等离子侵蚀和热降解的物理屏障。然而，在0.75 wt.%浓度下，耐久时间急剧下降到22.17分钟，表明纳米粒子开始聚集。在较高浓度下，这些纳米簇会作为局部电场增强剂，并形成结构缺陷，从而损害绝缘体的完整性并加速导电碳路径的形成。相反，Al2O3的性能在0.75 wt.%（31.61分钟）时达到峰值，相比0.5 wt.%的掺量显著提升了4.6倍。这表明Al2O3需要达到一个临界密度才能建立起有效的“热耗散网络”。一旦达到这一临界点，其高内在热导率能够快速重新分配由表面放电产生的局部热量，从而保护聚合物链不受破坏。另一方面，氧化石墨烯（GO）和Fe3O4的表现始终不佳，甚至低于纯聚酯的基线值12.46分钟，这为绝缘设计提供了重要指示。尽管文献中报告了它们在机械性能上的优势，但它们的导电性和二维特性似乎反而促进了表面连续“导电路径”的形成，反而加剧了失效过程。这证实，在表面放电抗性方面，介电绝缘性和均匀分散性比高表面积或机械增强更为重要。本研究的方法论优势在于物理耐久数据与Hankel-RPCA衍生的信号特征之间存在稳健的相关性。0.5 wt.%和0.75 wt.%的Spearman相关系数表明，“高频能量比”是材料降解的高度敏感指标。随着浓度的增加，相关性的增强进一步证明了Hankel矩阵增强的RPCA算法能够在信号复杂度增加的情况下成功区分非平稳放电脉冲和电源频率噪声。高频光谱特征与耐久时间之间的相关性应该被看作是整个数据集的普遍趋势，而不仅仅是某一种材料单独的情况。虽然Spearman系数证实高频能量指标能够有效跟踪放电活动的总体进展，但某些填料的特定性能（例如Fe3O4，具有较高的高频能量但耐久时间较短）表明，决定绝缘寿命的主要因素是填料对介电和热性能的具体改性。这些结果强调，虽然放电特性是关键的诊断指标，但实际的失效时间取决于材料通过特定机制（如ZnB中的炭层形成或Al2O3中的热耗散）抵抗侵蚀的能力。因此，所提出的Hankel-RPCA框架应被视为表征填料诱导的放电行为变化的工具，它提供了侵蚀过程的数字孪生模型，而不仅仅是一个独立的宏观寿命预测器。最终，这些结果提供了双重贡献：为下一代纳米复合材料提供了材料特定剂量指导，并为高压系统的预测性维护提供了一个经过验证的信号处理框架。

5. 结论

本研究通过Hankel矩阵增强的鲁棒主成分分析（RPCA）框架，建立了纳米添加剂的微观排列与聚酯复合材料宏观介电耐久性之间的明确联系。实验结果排除了填料掺量与绝缘寿命之间的线性相关性，而是揭示了一个高度敏感的、材料特定的“最佳阈值”。定量来看，硼酸锌（ZnB）在0.5 wt.%时表现出异常高的耐久性（72.36分钟），而在0.75 wt.%时显著下降至22.17分钟，这清楚地证明了纳米粒子聚集对表面抗性造成的负面影响。相比之下，Al2O3在0.75 wt.%时的性能更优（31.61分钟），这表明某些高导热性填料需要达到一定的渗透密度才能有效耗散表面电弧产生的热能。此外，GO和Fe3O4在两种浓度下的快速失效都凸显了导电填料引起的导电路径风险，即使在低掺量下也会导致绝缘失效。从方法论角度来看，本研究的成功在于Hankel-RPCA算法能够客观地将泄漏电流分解为其基本的低秩（L）和瞬态稀疏（S）成分。通过将高频放电特征与显著的50 Hz电源频率噪声分离，该框架捕捉到了高频（HF）能量比，作为物理侵蚀过程的非侵入式数字孪生模型。这些提取的稀疏特征在各种填料类型（从阻燃剂到金属氧化物）中始终与实际失效时间一致，验证了该方法作为通用诊断指标的有效性。这项研究不仅为下一代高压纳米复合材料的结构设计提供了战略性剂量指南，还为电力系统的预测性维护和状态监测提供了稳健的、基于信号的协议。最终，先进的信号分解技术与材料表征的结合为克服现代电气绝缘系统的操作挑战提供了强有力的工具集。