综述：基于人工智能的香味生成技术概述 中本高道（Takamichi Nakamoto）与 曼努埃尔·阿莱克桑德雷（Manuel Aleixandre）

《Sensors》：Overview of AI-Based Scent Creation Takamichi Nakamoto and Manuel Aleixandre

　　摘要 尽管电子鼻（e-nose）在气味分类和定量方面的研究已经进行了很长时间，但下一步是使用语言来表达检测到的气味。首先回顾了将分子结构参数、质谱和传感器响应映射到语言表达的方法。自然语言处理（NLP）对此非常有用。相反，气味的语言表达也可以转换为感知数据。可以生成气味混合物，使其测量到的响应模式与要创造的气味完全相同。本文解释了两种方法：基于优化的方法和基于生成式人工智能的方法，用于寻找创造气味的配方。最后，使用嗅觉显示器生成预期的气味。我们提供了关于气味创造这一新兴技术的最新信息。

1. 引言
调香师可以制造出预期的气味，尽管外行人很难做到这一点。当两种不同的气味混合时，通常很难从每种单独的气味中预测出混合气味的嗅觉感知。然而，经验丰富的调香师可以做到这一点。数字技术是否有可能创造出新颖的预期气味呢？香水行业已经为调香师开发了人工智能辅助系统。Givodan的Carto [1]、IBM的Philyra [2]和Fermenich的Scentmate [3]被用于配方新的香水。IBM的Philyra利用人工智能寻找未被探索的化学化合物组合，它使用了一个包含大量香水配方和消费者偏好的数据库。Fermenich的Scentmate则拥有一个基于人工智能的平台，帮助客户创建和选择香水，从而缩短开发时间。然而，这些系统基于专有数据和方法，不适用于开放学术研究。它们的主要目的是协助调香师探索成分组合，因此功能有限。虽然可以通过计算机界面执行实际任务的物理人工智能（Physical AI）[4]最近越来越流行，但“化学人工智能”（Chemical AI），即有助于化学感知的人工智能，目前还较少被研究。然而，目前正有新的算法方法从语言信息中创造气味。除了辅助调香师的工作外，还将使气味更容易与电影、游戏等数字内容相结合[5,6,7]。我们不能立即为数字内容准备预期的气味。此外，内容创建者也不容易将某些气味商业化。由于市面上可用的气味非常有限，这些创造气味算法非常有用。如果任何气味都能轻松地添加到数字内容中，人们就可以享受有气味的数字内容了，尽管目前这还相当有限。自动气味创造可以为空间计算、娱乐计算等领域做出贡献。

在创造气味之前，需要几种技术。首先，应该从气味感知数据中预测感知数据。接下来，需要使用少量气味成分来再现气味。第三，需要一个嗅觉显示器来展示使用气味成分的气味。

在第2节中，我们介绍了为创造气味所做的准备工作。然后解释了两种算法生成气味的方法，并进行了讨论和总结。

2. 与气味创造相关的工作
2.1. 气味感知的预测方法
2.1.1. 使用分子结构参数预测气味描述符
创造气味的第一个步骤是预测气味印象。当人们闻到一种气味时，他们会表达出对该气味的感知印象。我们经常使用一组与嗅觉感知相对应的气味描述符，如“温暖”、“清新”、“花香”、“果香”等。可以使用化学信息学技术来预测气味描述符。Castro等人研究了气味描述符数据以提取气味类别的信息[8]。此外，一些研究人员也研究了从分子结构参数预测气味印象的方法。这里解释了几种代表性的气味描述符预测技术。许多研究人员使用通常由Dragon软件生成的分子结构参数来预测气味印象[9]。这些参数包括数千个参数，如结构描述符、环描述符、拓扑指数、路径计数、连接性指数和基于2D矩阵的描述符。Sobel等人利用主成分分析提取的信息，通过线性回归分析预测了1513个物理化学参数的气味描述符[10]。他们使用的数据来自Dravnieks的数据集[11]，该数据集包含146个气味描述符和180个气味样本。“愉悦度”和“可食用性”的预测结果如图1A、B所示。他们报告称，物理化学参数的第一个主成分与气味的愉悦度呈正相关。图1. 未知分子的嗅觉印象预测结果，(A) 愉悦度和 (B) 物理化学参数的主成分1 [10]。n.s. = 不显著。另一种方法是“DREAM”项目[12]。几个团队尝试预测19个气味描述符的感知评分。Keller & Vosshall收集了476个单分子的感觉测试数据[13]。他们的结果散点图如图2所示。他们报告称，正则化线性回归模型表现最佳。图2. DREAM项目中气味描述符评分的预测[12]。Shang等人使用了几种机器学习方法研究气味描述符的预测[14]。Meyer等人将Dream数据集的气味描述符评分转换为Dravnieks的评分[15]。此外，Sanchez-Lengeling等人提出了一种利用图神经网络（GNN）预测气味描述符评分的主气味图，如图3所示[16]。他们使用了Good Scents [17]和Leffingwell & Associates的数据集[18]，其中包含大约5000个分子。他们声称这种方法比 median 人类小组的预测更准确。图3. 主气味图。从右到左分别是单分子的分子图表示、图神经网络、聚合层、多层感知器和预测。中间层被用作气味图[16]。尽管上述工作处理的是单分子，但预测混合物的气味描述符也是不可或缺的。虽然预测混合物气味描述符的工作仍然有限，但这些研究在这里进行了介绍。Snitz等人研究了混合物之间的感知相似性，并提出了一个简单的模型[19]。Ravia等人基于该研究研究了嗅觉变体[20]。此外，最近才尝试了混合物的预测[21,22]。基于这些工作，组织了Dream嗅觉混合物预测挑战，如图4所示[23]。他们使用了507种混合物进行训练，并评估了RSME（均方根误差）和皮尔逊相关系数。他们声称，结合多个模型的集成方法表现最佳。除了使用分子结构参数的工作外，Hayashi等人还使用了嗅球图[24]。尽管这些工作已经完成，但将其推广到完全新颖的分子仍是一个未解的问题。图4. Dream嗅觉混合物挑战的概述，数据分割方案[23]。

2.1.2. 使用感知数据预测气味描述符
在2.1.1节中，描述了从分子结构参数进行预测的方法。然而，当与气味再现技术结合时，需要感知数据而非分子参数，这使得可以在嗅觉显示器中使用气味成分集（见第2.4节）。因此，已经有关于从化学感知数据预测气味描述符的报道。虽然经常使用称为电子鼻（e-nose）的化学感知系统来分类气味，但气味描述符的预测更加困难。首先描述了使用电子鼻预测气味描述符的例子。Yokoyama等人使用线性回归研究了来自八个QCM（石英晶体微天平，10 MHz AT-cut）传感器的气味描述符预测[25]。Hanaki等人使用QCM传感器阵列和称为FLVQ（模糊学习向量量化）的神经网络进行了预测[26]。最近，Guo等人研究了使用QCM和金属氧化物传感器的气味描述符预测。传感器阵列的输出模式通过卷积长短期记忆（convolutional LSTM）映射到气味描述符上，如图5所示[27]。然而，由于从传感器获得的信息并不总是足够的，因此很难将气味描述符预测推广到一般情况[27]。图5. 使用QCM和金属氧化物传感器的气味描述符预测的整个系统。实验主要分为两部分：(1) 电子鼻数据预处理。它基于时间序列对电子鼻数据进行切片预处理。(2) 多个深度学习模型。每个深度学习模型具有几乎相同的网络结构，包括卷积LSTM层和回归层，有些模型有两个输出用于联合预测配对描述符，有些只有一个输出[27]。描述符后的星号（*）表示与相应描述符最相似的描述符。版权归IEEE 2021所有，经许可使用。另一种获取感知数据的方法是使用质谱[28]。质谱非常稳定且包含丰富的信息，其维度通常有几百个，远大于典型的电子鼻。图6展示了一个质谱的例子。此外，质谱中有效的是线性叠加。因此，我们可以在不进行额外实验的情况下计算混合物的质谱。图6. 质谱示例（橙子甜味）。数据预处理后去除了红色圆圈中的噪声。虽然最初使用SOM（自组织映射）[29]从质谱预测嗅觉感知[30]，但后来使用了DNN（深度神经网络）[31]。使用了两个五层自动编码器[32]，一个用于质谱，另一个用于感觉数据，以提取特征。还使用了一个额外的五层MLP（多层感知器），由输入层、三个隐藏层和输出层组成，将质谱特征映射到感觉特征上。使用了Dravnieks的数据集，并进行了五折交叉验证。交叉验证是一种在评估数据与训练数据不同时评估模式识别能力的方法。其结果如图7A所示。此外，还使用了PLS（偏最小二乘法）[33]进行比较，如图7B所示。PLS是一种线性回归方法，其预测精度优于多重线性回归。潜在变量的数量是预先优化的。在这两种方法中，如果许多点位于对角线上，则预测精度较高。在DNN中，真实值和预测值之间的相关系数约为0.76，而在PLS中约为0.61。因此，由于其非线性，DNN的预测精度优于PLS。然而，训练数据的数量不足以进一步提高精度。尽管增加感觉数据很困难，但可以使用质谱数据库增加质谱的数量[34]。因此，使用该方法在一定程度上提高了精度[35]。此外，也确认了混合物的气味描述符预测[36]。图7. 气味描述符评分的预测；(A) 具有两个自动编码器的深度神经网络和 (B) PLS方法[31]。然而，包含质谱及其相应感觉数据的大型数据集可以进一步提高精度。因此，使用了来自化学目录的感官评价数据[37]。尽管数据量远大于Dravnieks的数据集，但只有感觉二进制数据可用。二进制数据表示一组气味描述符，而不包含每个气味描述符与气味或强度匹配程度的信息，而Dravnieks的数据尽管数据集较小，但具有连续值，如图8所示。图8. 二进制数据和连续信息之间的区别。在二进制数据集中，相似气味描述符之间的相关性消失，因为只有其中一个相似的气味描述符以互斥的方式出现。尽管神经网络可能在学习方面遇到困难，但可以使用自然语言处理技术形成相似气味描述符的簇[38]。使用典型的自然语言处理技术Word2vec获得词嵌入，然后进行聚类分析以分组相似的气味描述符[39]。为了观察从Word2vec获得的词嵌入，计算了它们之间的余弦相似度，然后进行MDS（多维缩放）[40]以可视化气味描述符图，如图9b所示。MDS是一种将距离矩阵转换为坐标信息的技术。作为对比，图9a展示了一个基于相关性的映射。研究证实，两种方法计算出的描述符之间的相似度存在显著差异。在由word2vec生成的映射中，“Rose”、“Jasmine”、“Lily”、“Iris”和“Violet”等描述符被放置得较为接近，这表明这些描述符可能是基于“flower”这一概念形成的组。此外，“Milk”、“Cheese”和“Butter”也彼此靠近，表明它们可能是基于“dairy product”这一概念形成的组。而在基于相关性的映射中，这些描述符则分布得较为分散（如图9a所示）。因此，我们可以使用word2vec根据语义含义对气味描述符进行分组，而仅仅是基于相关性是无法实现这一点的。当在适当的层面上进行分组时，气味描述符的预测准确性得到了提高[38]。图9显示了基于相关性距离（a）和NLP处理后的余弦距离（b）的MDS图谱，蓝色和红色框表示属于同一组的描述符[38]。气味描述符的预测已经得到了研究，现在在一定程度上已经可以实现这一目标。下一步是反向方法，即从一组气味描述符中预测感官数据。

2.2. 从气味感知中预测感官数据的方法
尽管有很多关于从物理化学参数（如Dragon描述符）预测气味描述符的报道，但从一组气味描述符中预测感官数据的研究还不够充分。这种预测能够实现期望的气味创造，因为感官数据可以分解为各成分的数据。在本节中，介绍了一种计算机模拟方法来预测感官数据[41]。尽管该方法的验证仅通过计算完成，尚未经过实验验证，但这仍是实现自动气味创造的第一步。这里使用的感官数据仍然是质谱，因为它们的线性叠加特性使得无需物理实验即可处理混合物。以下是解决这一逆问题的方法。整个算法如图10所示。图10展示了从气味印象预测质谱的方法[41]。首先使用DREAM数据集[12]训练一个DNN（五层MLP）来从质谱预测气味印象：(1) 使用自动编码器将质谱映射到低维数据，即MS特征；(2) 然后通过DNN将MS特征映射到感知数据；(3) 之后将其与目标气味印象进行比较；(4, 5) 根据损失函数在MS特征空间中更新MS特征；(6) 将更新后的MS特征再次输入DNN，并重复此过程直到找到损失最小的MS特征；(7, 8) 最后将MS特征通过自动编码器转换回质谱作为输出。关于如何解析地获得梯度的过程在参考文献[41]中有详细描述。接下来，应用了梯度下降算法，根据损失函数的梯度迭代地减少损失，以预测DREAM数据集中包含的十个分子的质量谱。其结果如图11所示。DNN的预测精度并不完美，因为在气味描述符空间中存在一些预测误差。然而，在根据梯度下降算法更新MS特征后，每个分子在PCA（主成分分析）图中的位置几乎保持不变。这意味着用于搜索MS特征空间的算法效果良好。此外，还研究了一种使用SOM的方法[42]。由于这只是一个计算机实验，实际的气味生成将在第3节中进行介绍。

2.3. 使用气味成分进行气味再现
如果能够预测出期望气味的感官数据，下一步就是确定获得相应气味的方法。通常通过混合少量基础气味来近似这种气味是更可行的。使用感官数据研究了被称为“准基础气味”的代表性气味[43]。使用了十二个MSS（膜型表面应力）传感器。如图12所示，通过端点检测技术从收集的数据集中选择了三个代表性样本（极端气味）。研究发现，除了这些代表性样本之外，其他样本的气味都是由这些代表性气味混合而成的。图12显示了纯水和11种调味料的颜色图。鱼露、烹饪用清酒和纯水就是代表性的气味[43]。尽管这是一个使用传感器的简单例子，但我们可以使用少量气味成分来再现许多气味，从而根据第2.2节中的技术获得的质量谱制作出相应的气味。每个气味成分都作为基向量，这样一组基向量就可以覆盖较大的数据空间。虽然可以获得对应于气味印象的质量谱，但通常需要许多化学物质来合成该质量谱。因此，使用少量气味成分来近似目标质量谱是不可或缺的[44,45]。气味再现的过程如图13所示。虽然早期的研究使用QCM传感器在称为“气味记录器”的系统中进行了测量[46]，但这里主要使用质谱。质谱的数据维度约为两百个。然后，NMF（非负矩阵分解）[47]可以提取出一组能够覆盖所有质谱的基向量。NNLS（非负最小二乘法）利用现有样本的质量谱来近似每个基向量，从而获得每种气味成分的混合组成。在获得气味成分的质量谱后，使用NNLS来找到目标质量谱的气味成分配方。图13展示了气味再现的流程。由于质谱具有线性叠加的特性，因此无需实际测量混合物就可以计算出混合物的质谱。图14展示了一个再现的质量谱示例。总共使用了从185种精油中合成的20种气味成分。近似的质量谱与原始质量谱几乎一致（样本：mentha arvensis）。图14显示了使用气味成分得到的近似质量谱。此外，还研究了原始质谱与用于气味成分计算的近似质谱之间的差异。差异是衡量两种质谱之间差异的指标。通常使用欧几里得距离或Kullback–Leibler（KL）差异，但在大多数情况下，高m/z区域的微小峰值差异往往被忽略。然而，这些微小峰值也会影响嗅觉感知，因此也重要的是考虑这些差异。因此，使用了Itakura–Saito（IS）差异来解决这一问题[48,49]。感官测试表明，使用Itakura–Saito差异进行的气味近似比使用KL差异的效果更好。此外，还研究了气味成分数量对差异的影响，如图15所示[50]。随着气味成分数量的减少，残差会增加，但IS差异下的残差增加幅度小于KL差异。因此，在气味成分数量较少时，IS差异效果较好。然而，基于IS差异的NMF有时会不稳定。在使用基于IS差异的NMF时，需要进行多次试验来选择最佳方案。图15显示了KL（紫色点）和IS（蓝色点）差异下残差误差与气味成分数量的关系。经参考文献[50]许可使用。

2.4. 使用气味成分进行嗅觉展示
接下来，将介绍使用嗅觉展示来再现气味的方法。尽管已经报道了几种类型的嗅觉展示技术[51,52,53]，但之前尚未有精确混合多种成分的嗅觉展示方法。然而，这对于第2.3节中描述的气味再现是必不可少的。最近，基于SAW（表面声波）雾化器的多通道嗅觉展示技术得到了发展[55,56]。图16展示了这种嗅觉展示的示意图。使用这种展示可以以任意比例混合多达20种成分。每种成分存储在独立的通道中，并由微 dispensers 提供。微 dispensers 喷出的纳米级液滴通过SAW雾化器雾化，然后混合后呈现为气味。由于每个通道都可以独立控制，因此可以根据计算出的配方灵活调整各成分的比例。如果将图13中的方法得到的气味成分设置到每个通道中，就可以立即再现气味。通过感官测试（即三角形测试[56,57]验证了精油的气味再现效果。测试中，20种成分的嗅觉展示被7名受试者评估，结果表明很难区分再现的气味和目标气味，在5%的显著性水平上没有观察到显著差异。这些结果表明，嗅觉展示基本上可以实现气味再现，尽管有时会利用气味特征、强度和气味差异作为区分的线索。图16展示了用于再现气味的嗅觉展示装置。随后开发了一个名为“100种精油选择”的网站，如图17所示。用户可以在屏幕上选择精油，随后嗅觉展示会立即呈现所选的气味[58]。用户首先从七个精油类别中选择一个，然后选择所需的精油。所选的气味通过上述非负矩阵分解（NMF）和非负最小二乘法得到的气味成分由嗅觉展示装置再现。气味再现技术是实现基于人工智能的气味创造系统的基础技术之一。图17展示了该网站的界面。

3. 气味创造优化技术
自动气味创造是超越气味预测和气味再现的关键步骤，它能够生成符合预定义气味印象的新气味。然而，之前的方法仅在计算机上进行了验证，还需要通过人类感官评估的实验验证来确认生成的气味是否可以物理实现并按预期被感知。为了解决这一限制，Aleixandre等人[60]进行了本节中描述框架的首次实验验证。选择精油数据是因为它们可以安全地混合并通过人类参与者进行评估，从而能够实现算法生成的混合物的物理实现。这种方法验证了如图18所示的完整气味创造流程。这项工作的主要创新之处在于气味的物理实现以及在生成过程中整合了感官实验验证。图18展示了生成气味创造过程的概念概览。用户指定所需的气味，提供气味描述符（左侧），这些描述符通过基于生成过程的数字转换阶段进行处理（中间）。系统随后生成与指定描述符相对应的气味，用户随后感知该气味（右侧）。遵循前几节中描述的气味生成方法，这个自动气味创造系统包括三个主要组成部分：气味描述符预测模型、气味成分表示以及连接感知目标和气味混合物的优化算法。优化是为了找到一组变量以最小化成本函数。图19详细展示了该算法的流程。首先使用气味成分（表示为成分比例的向量）定义配方，然后计算出质量谱（MS），并将其作为输入输入到DNN中，以预测相应的气味描述符。预测的描述符与目标描述符进行比较，通过梯度下降迭代更新气味成分比例来最小化产生的误差。误差相对于每个成分比例的梯度是解析推导出来的，从而可以直接计算每次迭代的更新方向。一旦预测和目标气味描述符达到足够的一致性，就使用优化后的配方将最终香气实现为物理混合物。图19. 自动香气创建工作流程的示意图。工作流程从包含20种气味成分的库开始，这些成分用20个小瓶子表示。候选混合物被定义为一个OC（气味成分）配方，在这里用条形图表示气味成分的相对比例。根据这个配方，计算出一个质谱，并将其作为输入传递给DNN来预测相关的气味描述符（OD）。这些预测的描述符与目标描述符集进行比较，通过梯度下降迭代减少不匹配，从而更新成分比例。最终优化后的配方被物理实现为最终香气。改编自[60]。系统的开发和评估基于包含180种市售纯精油的数据集。对于每种精油，测量了质谱，并为其中94种精油编制了气味描述符信息。质谱包含201个强度值，对应于50 m/z到250 m/z之间的不同质量电荷比。质谱测量使用电子电离法进行，每种精油测量多次以提高信号稳定性并减少噪声。气味描述符数据由39个二进制变量组成，指示特定感知描述符的存在或缺失。使用二进制描述符是因为这类数据在香味数据库中很常见。尽管二进制描述符提供的信息不如连续评分（如2.1.1节中的DREAM数据库）详细，但它们足以表示关键感知特征的存在或缺失，并能用于开发和合成算法。数据在[41,60]中公开提供。使用包含94种精油的数据集，每种精油都对应一个质谱和感官描述符，开发了一个气味描述符预测模型，将感官数据与感知信息联系起来（图20）。该模型以201维质谱作为输入，并预测39个气味描述符作为输出。由于单一香气可以同时由多个气味描述符描述，因此该模型被设计为多标签预测。为了学习测量到的谱与感知描述符之间的关系，使用了具有多个中间层的DNN。该模型被训练以使其预测尽可能接近已知描述符，同时包括正则化以提高鲁棒性和减少过拟合。过拟合是指即使模型经过详细数据训练，也无法对新未见数据进行泛化的情况。图20. 生成管道中使用的深度神经网络的概念图。该模型将（MS测量结果（左侧）映射到相应的气味感知描述符（右侧），从而能够从分析性感官数据预测香气印象。改编自[60]。由于训练样本数量有限，而网络参数数量众多，正则化技术在防止过拟合、减少共适应和有效降低模型容量方面发挥了重要作用。特别是对较深的隐藏层应用了dropout正则化，并在损失函数中包含正则化以促进网络权重的稀疏性。这些正则化技术对于稳定训练过程和提高模型的预测性能至关重要。性能通过留一交叉验证进行评估，在此过程中一个样本用于测试，其余样本用于训练，并对所有94个样本重复这一过程。模型的整体平衡准确率为0.736，表明网络能够以良好的准确性捕捉精油的感觉数据与感知描述符之间的关系。然而，不同描述符之间的预测性能有所不同。一些描述符（如与花香相关的描述符）显示出更高的预测准确性，而其他描述符（如“甜美”和“清新”）的表现则较低。这种变化对香气创建有重要影响，因为描述符预测的错误可能会影响生成香气混合物的准确性。尽管存在这些局限性，预测模型仍提供了足够准确的映射，使得算法设计和香气合成成为可能。训练有素的神经网络提供了一个从质谱空间到气味描述符空间的可微分函数映射。这一特性对香气创建过程至关重要，因为它使得可以计算出相对于感官数据的梯度，这些梯度在优化中用于确定与目标感知描述符集相对应的气味成分混合物。该方法的下一个构建块是气味成分表示，它提供了一种实际的方法来合成香气。系统不是直接操作单个精油，而是将香气表示为使用非负矩阵分解得出的有限数量的气味成分的混合物。如2.3节所述，通过对180种精油的质谱应用非负矩阵分解来获得气味成分。总共得到了20个气味成分。然后，优化算法根据感知描述符执行逆向映射，得到基于精油的可物理实现的气味成分混合物。从气味成分空间中定义的初始混合物开始，使用成分的线性叠加性质计算相应的质谱。然后将这个质谱作为输入传递给神经网络以预测相关的气味描述符集。预测描述符与目标描述符之间的差异被定义为损失函数，并通过梯度下降迭代调整气味成分比例以最小化这一损失。因为从气味成分比例到质谱再到气味描述符的映射是可微分的，所以可以使用链式法则计算损失函数相对于气味成分比例的梯度，从而直接优化混合物组成。这种方法的一个关键创新是将气味成分表示集成到基于梯度的优化框架中。在之前的逆向设计方法中，优化直接在感官数据空间（即质谱空间）中进行，这可能会产生难以用有限数量的气味成分实现的解决方案[41]。相反，当前方法将搜索限制在气味成分比例空间。在每次迭代中，当前配方通过线性组合气味成分光谱转换为质谱，然后使用气味描述符预测模型对该光谱进行评估。使用预测描述符与目标描述符之间的差异来更新气味成分比例。这种受限的梯度搜索使得能够识别出能够产生期望香气印象的混合物，同时保持与物理合成模型的兼容性。通过涉及人类受试者的感官实验评估了香气创建方法的有效性[57]。这种实验验证至关重要，因为预测描述符与目标描述符之间的计算一致并不保证感知等效。感官测试旨在评估算法是否可以通过添加特定的气味描述符以可预测的方式修改香气。首先，选择了一种现有的精油作为参考香气。然后通过添加一个额外的描述符来修改相应的气味描述符集。使用该算法生成一个新的气味成分混合物，预计该混合物将与这个修改后的描述符集相对应。根据计算出的配方，通过混合气味成分物理制备了原始和修改后的混合物。样品被稀释以确保强度相当，并以双盲程序呈现给参与者。共有23位非专业品评员参与了实验。在每次试验中，参与者被呈现两个样品，并被要求识别哪一个样品更强烈地表现出添加的气味描述符。使用不同的基础香气和描述符重复进行实验。采用了这种比较评估方法，而不是绝对描述符评分（如选择所有适用的描述符），因为对于非专业品评员来说，比较判断更简单、更可靠[57]。绝对评分要求参与者独立评估多个描述符的存在和强度，这是一项更复杂的任务，可能导致更高的变异性。相比之下，比较两个具有已知差异的样品使参与者能够关注相对的感知变化，提供了一种更可靠的方法来评估是否成功实现了预期的描述符修改。如图21所示，结果显示参与者能够以超过二元选择任务预期机会水平的准确率识别出修改后的香气。综合考虑所有试验，总体正确识别率显著高于50%，表明算法引入的描述符修改产生了可感知的差异。使用二项式测试[57]评估了统计显著性，确认观察到的成功率不太可能是随机选择的结果。图21. 感官评估测试中的正确响应率。该图显示了每种气味描述符条件下的正确响应比例（蓝色条形），以及跨感官测试的汇总结果（橙色条形）。虚线表示50%的机会水平。改编自[60]。这种变化与神经网络模型的预测性能一致。预测更准确的描述符导致了更可靠的香气修改，而预测准确性较低的描述符导致的变化不太明显。这些结果表明，香气创建算法的有效性直接受到气味描述符预测模型准确性的影响。这些结果表明，所提出的方法能够生成具有感知意义和可预测修改的香气混合物，这一点通过统计上显著的感觉测试结果得到了证实。实验表明，描述符引导的香气设计是可行的，并且可以通过实验进行验证，同时也揭示了香气创建算法的有效性直接受到气味描述符预测模型准确性的影响。特别是，预测准确性较高的描述符导致了更可靠的感知修改，突出了预测阶段在整个框架中的重要性。尽管当前系统受到可用数据集大小和神经网络预测准确性的限制，但描述符预测、优化和香气再现的集成提供了一种可行的自动香气创建方法。预计通过增加数据集大小、描述符表示和预测性能的改进，可以提高生成香气的可靠性和精度。4. 用于香气创建的生成式AI也可以使用生成模型直接生成与指定气味描述符相对应的感觉数据。与调整现有光谱的优化方法不同，生成扩散网络学习基于感知描述符的质谱概率分布，并可以生成新的光谱。扩散模型是一种生成式AI，它通过逐渐添加噪声然后学习逆转这一过程来创建新的高质量输出。本节描述的方法的核心是一个生成扩散网络[61]，称为OGDiffusion[62]。它被专门设计为使用精油作为合成基础来生成与预定义气味描述符相对应的质量谱。生成的质量谱随后使用非负最小二乘法转换为可物理实现的混合物，从而可以通过感官评估进行实验验证。这种方法证明了生成模型也可以产生与感知目标一致并且可以使用精油物理实现的香气配方。该系统使用相同的精油数据集进行开发，这些数据集同时包含质谱和气味描述符信息。质谱包含相同的201个强度值，对应于不同的质量电荷比。通过收集来自不同香水数据库和制造商来源的额外信息，改进了气味描述符信息。处理后，在166种精油中识别出57个气味描述符。为了确保训练有足够的代表性，只选择了出现次数最多的九个描述符，每个描述符出现在20种以上的精油中。这些描述符包括：清新、木质、草本、花香、辛辣、绿色、温暖、甜美和香脂。数据在[62]中提供。香气生成模型实现为一个基于扩散的去噪自动编码器，它在气味描述符信息的引导下学习从噪声输入中重建质谱（图22）。模型的输入结合了精油的质量谱和其气味描述符向量，并在训练过程中向谱中添加了高斯噪声。然后对模型进行训练，以恢复原始的干净质量谱，使其能够学习感知气味描述符与质谱 sensing 数据之间的关系。该网络由几个全连接层构建，包括一个较窄的中间层，在重建之前压缩信息，最终输出是一个 201 维的质量谱。为了提高鲁棒性并减少过拟合，应用了dropout正则化，并在训练过程中逐渐增加高斯噪声的量。这种策略帮助模型学习到更稳定和可靠的映射，即使是从严重损坏的输入中也能恢复合理的光谱。图 22. OGDiffusion 框架的示意图。逐渐增加噪声的质谱数据与二进制气味描述符输入结合，并由生成式扩散神经网络进行处理。模型在训练过程中学习重建干净的光谱，在推理时根据指定的感知描述符生成新的质量谱。改编自 [62]。在推理过程中，输入由随机高斯噪声而不是质谱谱线和一个所需的气味描述符二进制向量组成。然后网络生成一个与指定描述符相对应的质量谱，从而有效地实现了传感数据的条件生成。在感官验证之前，进行了几项分析测试来评估生成的质量谱的质量。首先，测试了模型从噪声输入中重建精油原始光谱的能力，显示出与测量光谱的高度一致性。其次，检查了生成的光谱是否与目标气味描述符一致，结果表明生成的输出倾向于对应于具有相似感知特性的精油。第三，将独立的预测模型应用于生成的光谱，其性能与真实精油光谱的结果相当。总体而言，这些验证表明生成的光谱既合理又与预期的气味描述符有重要关联。使用相同的气味描述符集但不同的随机种子进行多次生成，产生的光谱和配方相似，尽管不完全相同。这表明模型可以为相同的目标气味特征生成多个合理的解决方案。例如，两个生成的配方可能在气味成分的比例上略有不同，但仍对应于相同的预测描述符。相比之下，当目标描述符集发生变化时，生成的光谱在 PCA 空间中也以一致的方式发生了变化（图 23）。这表明模型不是随机变化的，而是对条件描述符有有意义的响应。这些结果共同表明，模型在保持有意义的变异性的同时，仍然受到目标气味特征的引导。图 23. 质谱数据的 PCA 表示。灰色标记对应于所有精油（EOs）的完整集合。原始的 Pine Scotch 精油用绿色标记显示。在相同描述符条件下由 OGDiffusion 模型重建的光谱显示为蓝色方块。修改一个气味描述符（OD）后生成的光谱用橙色星号表示，而修改五个描述符后生成的光谱用黄色星号表示。阴影椭圆代表 90% 的置信区间，通过假设每个条件下生成的九个样本的高斯分布计算得出。摘自 [62]。通过对实际混合物进行人类感官评估，对香气创建框架进行了最终验证。为了进行此验证，将 OGDiffusion 网络生成的质量谱转换成精油配方。这种转换使用非负最小二乘法（NNLS）完成，该方法将每个生成的质量谱近似为可用精油的质谱的非负加权组合。通过这一步重建，生成的光谱表示被转化为了物理上可实现的配方。因此，条件生成建模与基于 NNLS 的混合物重建的结合实现了一个完整的流程，从感知描述符输入到实物香气的创建。生成的精油混合物被装入气味小瓶中，并通过双盲感官程序进行评估。评估者是自愿参与者，代表了普通观众，并未接受专门培训。所有混合物都是批量制作的，以确保一致性，并且呈现顺序是随机的，以最小化偏见。进行了三项感官测试来评估感知有效性。第一项测试评估参与者是否能够可靠地识别出对应于不同气味描述符集的两个生成混合物。第二项测试使用两选一强制选择（2-AFC）协议评估个别气味描述符的感知存在性，该协议允许进行具有强统计意义的客观评估。第三项测试检查生成混合物是否比随机选择的缺乏这些描述符的天然精油更强烈地表达特定的气味描述符。图 24 显示了第一项测试的结果。在所有实验中，参与者以统计上显著的比例（p < 0.05）对混合物进行了分类，表明基于描述符的生成产生了感官上不同的香气。这些感官结果共同表明，生成的光谱不仅在分析上是一致的，而且在作为物理混合物实现时也是具有感知意义的。此外，为了评估该程序的潜在自动化，使用 20 通道嗅觉显示系统进行了补充测试 [63]。该系统实现了相同的 OGDiffusion 框架，但生成的光谱是使用先前用 NNLS 介绍的 20 个气味成分集合实现的。这些成分构成了显示系统的基础，使得生成的光谱可以通过在可用通道中控制混合气味来近似和再现。在东京科学研究所的一次公开演示活动中，有 26 名自愿参与者参与了感官评估。实验设置，包括气味显示的详细信息，如图 25 所示。参与者在六对描述符集之间进行了强制选择分类任务，与用于精油验证的描述符集相同。所有问题的平均准确率为 62.2%，宾尼omial 测试结果具有统计显著性（p = 0.0015），表明表现优于随机水平。总体结果 confirm 了基于描述符的香气生成在通过减少的 20 个成分基础和通过雾化嗅觉显示实现时仍然有效。图 25. 实验嗅觉显示系统。它展示了操作设备的参与者，以及主要硬件组件。放大的插图详细显示了一个气味通道，显示了负责控制滴液释放的液体储罐、电渗透泵和微喷射器。摘自 [63] 并获得许可。这些结果表明，所提出的生成框架在多个验证阶段都非常稳健，包括分析重建、通过精油混合物的物理实现以及在硬件限制的嗅觉显示系统中的操作。这些结果共同为数字嗅觉技术奠定了实际基础，使感知气味描述符能够自动转换为物理上可实现的香气混合物。尽管当前的实现受到有限数据集大小和训练期间使用的气味描述符集相对较小的限制，但结果清楚地证明了基于描述符的香气生成的可行性。扩展描述符空间并增加训练数据的量和多样性预计将进一步提高预测准确性、鲁棒性和生成表现力。这样的发展可能在未来应用于香氛设计、沉浸式虚拟环境和结合控制嗅觉输出的与人机交互系统中。讨论中展示了两种香气创建技术：优化技术和生成式 AI。如果两种方法都能顺利工作，它们的性能似乎相当。然而，优化方法使用梯度，梯度通常对噪声很敏感。在实际问题中使用梯度时，有必要尽可能抑制噪声的影响，这与仅仅进行模拟不同。此外，更新气味成分配方的参数应该通过经验来确定。选择这些参数的经验是必要的，因为它们的值会根据情况而变化。例如，Savitzky–Golay 过滤对质谱的预处理和自适应学习率策略可能有助于减少噪声敏感性并提高未来的鲁棒性。另一方面，我们有意在信号中添加噪声以训练扩散模型。这可以增强模型对噪声和意外信号变化的鲁棒性，从而从一组气味描述符中预测质量谱。从对抗噪声和实验条件意外变化的鲁棒性的角度来看，目前扩散模型似乎表现更好。尽管我们在这里关注的是扩散模型，但也可以研究和测试其他 AI 技术，例如 GANs（生成对抗网络）、VAEs（变分自动编码器）和变压器等。这些架构之间的比较研究可能会澄清鲁棒性、可控性和生成香气的多样性之间的权衡。此外，这项工作不仅限于香气创建。我们还描述了气味印象预测、利用气味成分的气味再现和嗅觉显示。这些元素可以被视为数字香气技术的更广泛框架的组成部分。从这个意义上说，目前工作的意义不仅在于香气创建技术本身，还在于展示这些不同技术如何在一个系统中相互联系。在英国基于 AI 的香气创建中，可解释性仍然是一个重要的未解决问题。这里回顾的原始研究主要集中在预测或生成性能上，而更直接的可解释性分析尚未深入研究。未来的工作应包括 SHAP（Shapley 加性解释）、基于注意力的分析、特征重要性评估和潜在空间分析等方法，以便更好地理解模型内气味描述符和 sensing 数据之间的关系。这里使用的技术基于质量谱。选择质量谱是因为大规模质量谱数据易于获取，并且线性叠加定理成立。特别是后一个属性非常重要，因为我们可以在不进行任何实验的情况下轻松获得混合物的质量谱。此外，我们专注于算法开发，因为质谱技术已经是一种成熟的技术。然而，用传感器阵列替换它将更为理想，因为它非常昂贵且体积庞大。这里使用的质谱仪的工作方式与传感器阵列相同。我们预计电子鼻技术的重大进展将极大地改变这一情况。表 1 显示了两种方法的特性总结。表 1. 两种方法特性的比较。在香气创建中无法避免主观变异性。变异性出现在绝对感官评估中。然而，感知的相对变化比绝对评估更为稳定。我们认为，当我们参考之前的香气反复创建香气时，可以产生预期的香气。当前领域的一个主要限制是适合香气创建的大型标准化公共数据集的稀缺性。计算嗅觉中常用的数据集在参考文献 [64] 中进行了总结。公共资源如 DREAM、Dravnieks 和 NIST 非常有价值，并在本综述中进行了讨论，但它们主要关注单分子感知数据或个别化合物的参考谱，而不是具有实验验证的描述符条件混合物生成。因此，跨研究的直接基准测试仍然很困难，特别是对于物理上可实现的香气创建任务。结论中描述了气味印象预测、气味再现和嗅觉显示，以及随后的香气创建技术。自动创建香气的技术刚刚开始被使用。它通过这个小规模实验得到了验证。我们需要更多的数据，特别是感官数据，才能将这项技术应用于实际问题。收集高质量的大规模数据对于提高系统能力至关重要。然后，基于 AI 的香气创建将在未来为各种行业带来显著的影响。