如今，柔性电子设备向微型化、高功率密度的集成架构快速发展，使得热管理成为设备实现中的一个关键挑战。这一关键问题源于持续运行过程中产生的过多热量，这会对设备性能、长期稳定性和操作安全性产生不利影响，甚至可能导致热失控事件[1,2]。同时，科学技术的进步推动了对提升生活舒适度的关注，特别是通过个人热管理系统。这些技术因能够在各种环境条件下（从季节变化到极端气候）保持稳定的体温而引起了广泛的研究兴趣，从而保护个人健康和热生理福祉[[3], [4], [5], [6]]。因此，开发具有集成热调节能力的柔性多功能复合材料已成为一个重要的研究重点。
相变材料（PCMs）因其能够在相变过程中吸收和释放大量潜热同时几乎保持恒定温度而被认为是热管理应用的有希望的候选材料[2,[7], [8], [9], [10]]。在各种PCMs中，聚乙二醇（PEG）因其可调的相变温度、高潜热容量、优异的生物相容性、无毒性、稳定的物理化学行为（几乎没有过冷或相分离）、成本效益以及良好的加工性能而脱颖而出[10,[12], [13], [14], [15]]。然而，作为典型的固液相变材料，PEG存在几个固有的缺点——熔融状态下的泄漏、固态刚性、低热导率、电绝缘性和较差的太阳能捕获能力——这些限制了其广泛应用。为了解决这些问题，大量的研究工作集中在开发形状稳定的PCM复合材料上。一种特别有效的策略是将PCM封装在多孔支撑材料中，利用毛细力、表面张力、范德华相互作用和粘附效应来防止泄漏[2,5,7,[16], [17], [18], [19]]。Wang等人通过将石蜡渗透到聚吡咯涂层的碳纳米管气凝胶（CMC@CNT-PPy/PW）中，实现了相变稳定性、热导率和能量转换能力的同步提升[20]。不幸的是，大多数现有的形状稳定的PCM复合材料表现出过高的刚性以及不足的柔韧性，导致较差的适应性、机械脆性以及对于柔性电子、智能纺织品和可穿戴热管理设备的应用来说不理想的界面接触[13,16,[21], [22], [23], [24]]。因此，合理设计和开发同时结合机械柔韧性、增强热导率、高效热能储存/调节以及集成太阳能-热-电转换能力的多功能柔性PCM复合材料是材料科学和工程中的一个关键挑战。
将PCM整合到纤维结构中为设计能够动态储存/释放热能的智能纺织品提供了一种可行的策略，从而增强柔性电子产品的热调节和热管理。最近，碳织物因其优异的电导率和机械柔韧性而被探索作为相变复合材料的柔性支撑支架[9,[25], [26], [27], [28]]。然而，基于碳织物的相变复合材料的广泛应用受到几个固有缺点的阻碍，包括相对较高的成本、密集且笨重的编织结构限制了PCM的装载量，以及难以精细调节其多孔结构以优化热性能。静电纺丝作为一种简单、通用且可扩展的技术，用于制造具有可调形态、高表面积、互连孔隙率和优异机械柔性的纳米纤维膜，因此受到了广泛关注[16,22,[29], [30], [31], [32]]。这些独特特性使得静电纺纳米纤维成为通过PCM掺入来开发形状稳定、热调节智能膜的理想基底。目前静电纺相变纤维的方法主要采用混合静电纺或同轴静电纺技术[16,29,[33], [34], [35]]。然而，这些传统技术通常产生的材料具有不足的热/电导率和对外部刺激（电或光）的有限响应性，严重限制了它们的广泛应用。为了解决这些限制，研究人员越来越多地探索基于碳的支架，这些支架具有优异的电/热导率、优越的化学稳定性、低对流热传递系数以及高效的热-电能量转换能力[10,25,32,[36], [37], [38], [39], [40]]。特别是，静电纺碳纳米纤维的三维互连多孔结构进一步促进了电子传输和光子穿透，从而提高了太阳能-热-电能量转换性能。尽管有这些优势，但很少有研究探索将PCM限制在静电纺多孔碳纳米纤维中。我们之前的工作成功地将PEG嵌入到由聚丙烯腈/聚苯乙烯（PAN/PS）衍生的多孔碳纳米纤维中，制备出具有优异热稳定性、可靠性的柔性相变膜，并且热导率提高了45%[41]。然而，相变过程中的潜热容量有限以及太阳能/电-热转换效率不足仍然限制了其在热能储存应用中的潜力。因此，迫切需要进一步改进以在保持柔韧性和多功能性的同时增强能量储存能力。
在过去二十年里，金属有机框架（MOFs）作为一类发展最快的功能性材料家族之一出现，它们具有较大的比表面积、有序的多级孔隙结构和可调的孔结构[10,25,32,[42], [43], [44], [45]]。这些晶体材料是由有机配体与金属阳离子或簇的自组装形成的。值得注意的是，MOFs可以作为自牺牲模板，在碳化过程中保持原始骨架结构，从而合成多种层次多孔碳基材料。这些独特性质使得MOF衍生的碳成为广泛应用的多功能平台，尤其是用于封装PCM。此外，MOF的热解可以在石墨化碳基质中原位生成金属纳米颗粒，产生协同效应：石墨化框架显著提高了热导率和电导率，而嵌入的金属物种通过局域表面等离子体共振（LSPR）效应增强了阳光吸收[9,32,38,43,[46], [47], [48]]。然而，大多数MOF衍生的碳通常以粉末形式获得[39,44,47]，这本质上缺乏机械柔韧性。这一特性对其在柔性电子、可穿戴热管理设备和可变形智能纺织品等新兴领域的直接应用构成了重大障碍，因为在这些领域中，形状适应性和可靠的热调节至关重要。因此，MOF固定的静电纺纳米纤维衍生的层次多孔碳架构成为开发具有前所未有的多源驱动热管理特性的先进柔性相变膜的理想支撑基质。
在这里，我们提出了一种通过将PEG封装在三维互连层次多孔碳纳米纤维结构中的多功能柔性PCM复合材料（PCNF-ZIF8@PEG）的合理设计和制备方法。这种层次多孔支撑基质是通过一步热解原位生长的ZIF-8在静电纺聚丙烯腈/聚苯乙烯（PAN/PS）纳米纤维上巧妙构建的。该设计有效缓解了PEG在相变过程中的长期泄漏问题，利用了强大的毛细效应同时保持了优异的结构完整性。所得复合材料具有出色的柔韧性、高能量储存能力和极低的能力衰减率（每循环0.035%）。值得注意的是，构建的PCNF-ZIF8@PEG集成了多种先进功能，包括优越的热管理性能、高效的热-太阳能、电-热和太阳能-电能量转换/储存能力，展示了在温度调节、保护电子设备以及可持续利用太阳能/电能方面的广泛应用前景，并在先进热工程系统中展示了显著的应用潜力。所提出的有利设计为开发下一代用于多源热能收集和储存的PCM复合材料提供了创新思路。
