一种用于预测可持续制冷剂热物理特性的正则化增强群贡献方法

《AIChE Journal?AIChE》：A regularized augmented group contribution method for predicting thermophysical properties of sustainable refrigerants

针对传统组贡献方法（GCMs）无法有效区分立体异构体的问题，本研究提出引入分子离心率描述符增强GCMs输入特征，并构建了正则化增强组贡献框架（RAGC）。实验表明，RAGC在超过350种制冷剂的测试数据集中，对五个热物理性质的预测精度显著提升，同时保持物理可解释性，能有效区分顺反异构体和构型异构体，其贡献排名与特征重要性分析一致。

　　

摘要

传统的群贡献方法（GCMs）无法可靠地区分立体异构体，例如cis–trans异构体，因为这些方法没有明确考虑分子的空间结构信息。为了解决这一局限性，引入了一种表示分子三维形状的分子偏心率描述符，以增强GCM的输入特征。通过规范化增强后的GCM的参数，进一步提出了一个规则化增强群贡献（RAGC）框架，以提高参数的稳定性和预测性能。该模型在包含350多种制冷剂的数据集上进行了评估，并与传统的GCMs及代表性的机器学习模型进行了对比。结果表明，RAGC在五种热物理性质上的预测准确性很高，同时保持了清晰的物理解释性。引入偏心率显著增强了结构区分能力，使得cis–trans异构体和构型异构体之间的区分更加准确。此外，特征重要性比较进一步显示，预测准确性更高的模型与RAGC的贡献排序更加一致。总体而言，RAGC提供了一个平衡了准确性、可解释性和异构体区分能力的框架。

利益冲突声明

所有作者均无需要披露的利益冲突。

数据可用性声明

图3和图5-8中的数值数据分别存储在Supplementary Material.zip文件中的Figure_S3.xlsx、Figure_S5.xlsx、Figure_S6.xlsx、Figure_S7.xlsx和Figure_S8.xlsx中。该.zip文件还提供了五种热力学性质的详细计算结果（$$、$$、$$、$$以及$$），这些数据是通过11种不同的预测方法得到的。每种性质对应一个单独的文件夹，每种方法的结果都记录在单独的Excel表格中，其中包含了训练集、测试集以及所有数据集的实验值和预测值。如需，可以从相应作者处获取所提出模型的代码。该模型的实现可以使用相关的数学软件（如MATLAB）或编程语言（如Python）来完成。作为评审过程的一部分，审稿人被诚挚地邀请对研究所提供的数据的质量、完整性和可访问性提出意见和建议。