利用脉冲电磁场辅助的定向能量沉积技术来定制微观结构

《Materials Today Advances》：Tailoring microstructure using pulsed electromagnetic field-assisted directed energy deposition

　　郝芳 | 张鹏志 | 葛宏浩 | 格詹格芬 | 董刚 | 吴华平 | 王亮 | 姚建华 | 帕努维萨瓦钦纳帕特
中国浙江省工业大学激光先进制造研究所，杭州，310014

**摘要**
尽管激光定向能量沉积技术取得了进展，但由于快速熔化-凝固过程、多物理冶金过程的复杂性以及众多加工参数的不稳定性，仍存在微偏析、硬脆相的形成以及凝固微观结构可控性差等问题。这些问题影响了沉积层的性能，阻碍了该技术的进一步发展和广泛应用。最近，电磁场辅助凝固成为一种有前景的方法，可以调节凝固结构并抑制缺陷。本研究探讨了一种新型的脉冲电磁场（PEMF）辅助激光定向能量沉积技术，用于优化IN718超合金的微观结构。综合分析表明，PEMF处理显著细化了晶粒结构，平均晶粒尺寸从310 μm减小到123 μm，促进了柱状晶向等轴晶的转变。在最佳参数下，链状Laves相转化为细小颗粒，其体积分数降低。机械性能在室温下得到协同提升，屈服强度和抗拉强度分别增加了21.1%和17.3%，这得益于晶粒细化、固溶效应以及位错密度的增加。高温拉伸试验也证实了强度的显著提高。高保真模拟结果显示，PEMF的应用有效降低了热梯度（从3.5 × 10^5 K/m降低到2.1 × 10^5 K/m），同时放大了凝固速率波动，从而通过提高成分过冷度促进了等轴晶的形成。这些微观结构的变化表明，PEMF辅助激光定向能量沉积为IN718超合金的增材制造提供了一种变革性的方法。

**1. 引言**
基于熔融沉积的金属增材制造（MAM）已成为工业部件生产的变革性技术，具有材料利用效率高、设计灵活性强和可扩展性强等显著优势[[1], [2], [3]]。在各种MAM技术中，激光定向能量沉积（L-DED）因其独特功能而受到关注：无需模具限制、制造效率高以及出色的部件修复能力[[4], [5], [6]]。然而，L-DED工艺本身面临快速熔化和凝固的瞬态特性、多物理冶金现象的复杂性以及众多加工参数的不稳定性[[7,8]]等问题。这些问题导致严重的微偏析、硬脆相的形成以及凝固微观结构可控性差，进而影响了沉积层的性能，严重阻碍了该技术的进一步发展和广泛应用。

为了干预凝固过程并调节微观结构，当前的研究主要集中在以下策略上：(i) 通过成分调整或添加 inoculant 生成异质形核位点[[9], [10], [11], [12], [13], [14], [15]]; (ii) 通过控制热历史来调节凝固参数[[16], [17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24], [25]]。

引入纳米颗粒已被证明可以细化晶粒尺寸并抑制或延缓裂纹[[11]]，并在镍基超合金的激光增材制造中应用以改善粗大凝固微观结构[[12,13]]。尽管这种方法有效，但存在固有局限：添加纳米颗粒会改变合金成分，且粉末制备过程和后续处理的复杂性可能导致成本增加和周期延长。

与基于纳米颗粒的方法不同，另一种策略侧重于在凝固界面调节凝固条件，正如参考文献[25]中理论建立的那样。这种范式通过改变激光扫描策略[[18], [19], [20]]或在熔池中引入能量场变形（包括超声场[[22,24]]、电磁场[[16,17,23,26,27]]、热场[[21]]）来实现微观结构控制。电磁场具有环保、非接触式且不改变原始合金成分的优点，同时能够调节熔池[[28]]，从而改善凝固微观结构。在L-DED的微观结构调控研究中，国内外学者通过应用各种类型的电磁场条件取得了显著成果。关于单磁场的应用，杜等人[[23]]通过施加0.2 T静态磁场优化了AlSi10Mg的L-DED，研究表明热电磁耦合效应改变了熔池动态，提高了激光吸收率并减少了孔隙率，实现了晶粒细化，从而提升了抗拉强度和延伸率。然而，杜等人[[29]]在IN718超合金的激光直接成形过程中使用稳定电磁场时观察到晶粒粗化和晶体纹理强化，这表明虽然电磁场能有效调节微观结构，但在IN718中实现晶粒细化仍然具有挑战性。刘等人[[30]]发现，在L-DED过程中加入电磁搅拌可以促进熔池对流，抑制Nb和Ti的偏析，从而细化凝固结构，将Laves相形态从连续颗粒转变为离散颗粒，改善了机械性能。总之，单磁场的应用在调节微观结构方面取得了显著效果，为后续相关研究提供了重要参考。但单磁场的有效性相对有限，因此研究人员采用了电场和磁场结合的方法来辅助L-DED工艺。

与单磁场产生的洛伦兹力不同，电磁复合场利用施加的电场和磁场之间的相互作用，在熔池内产生方向可控的洛伦兹力[[16,31]]。这种力扰动熔池流动，从而调节凝固微观结构，优化沉积层的整体性能。霍等人[[32]]在IN718/WC复合涂层的L-DED过程中使用了稳定的电磁复合场，发现向下安培力的作用增强了马兰戈尼对流，使WC颗粒分布更均匀，微观结构更细，涂层性能提高。然而，熔池可能会受到引入的外来WC颗粒污染。姚等人[[17]]在IN718超合金的L-DED过程中使用稳定电磁场，实验观察到Laves相沉淀有效减少，纹理强度部分减弱。尽管如此，上述研究在调节L-DED制备的IN718合金微观结构方面的有效性仍有限，需要进一步突破。值得注意的是，大多数先前的电磁辅助L-DED研究使用的是稳定或交替场。脉冲电磁场（PEMF）的潜力尚未得到充分探索，它们具有独特的时间特性，可以动态控制L-DED中的快速凝固过程，这一领域存在显著的知识空白。

基于此空白，本研究将PEMF与L-DED工艺相结合，用于IN718的超合金制造。这项工作的动机在于脉冲电磁场在传统金属凝固中的已证实的晶粒细化能力[[33], [34], [35]]，以及其在材料处理中的瞬时高强度和可控性优势。假设PEMF产生的时变电磁力可以在L-DED的瞬态凝固过程中实现更有效的动态干预，可能克服以往IN718研究中观察到的局限性。据我们所知，这是首次系统地研究脉冲磁场和静电场结合用于IN718的激光增材制造，旨在调控微观结构。如图1所示，开发了一种名为PEMF-L-DED的新型集成增材制造技术。PEMF产生的洛伦兹力用于调节凝固过程中的微观结构，比较和分析了PEMF存在与否对微观结构和熔池动态的影响。PEMF处理显著改善了晶粒细化和柱状晶向等轴晶转变（CET）。此外，还通过数值模拟分析了L-DED过程，研究了不同PEMF条件下的熔池动态差异，并研究了温度梯度和熔流速率，以确定PEMF引起的不稳定性。实验和数值方法的结合旨在揭示PEMF对L-DED微观结构发展的影响和潜在机制，为该领域的关键微观结构控制挑战提供新策略。

**2. 方法**
2.1. 材料和制造工艺
实验装置如图1所示。单轨沉积层是使用L-DED系统制造的，该系统集成了2 kW二极管激光器（Laserline, LDF400-2000）、6轴ABB机器人和同轴粉末进料喷嘴。沉积过程中使用高纯度氩气作为载气和保护气体，基材和粉末均采用IN718。实验在室温下进行，沉积后样品在空气中自然冷却。单轨沉积长度为50 mm，足以形成稳定的熔池并创建连续的沉积轨迹，满足后续微观结构分析的要求。PEMF的施加如图1所示，包括脉冲磁场发生器和稳态电流源。

在本研究中，基材两端的电极通过通孔螺栓固定：铜电极使用绝缘螺栓牢固地固定在基材两端的通孔上，建立稳定的电接触。然后通过电缆将这些电极连接到直流恒流电源。脉冲磁场系统包括脉冲电源和螺线管型线圈。电源参数列于表1中，示意图如图1所示。正弦波激励电源设置峰值电流、频率和占空比等参数，产生脉冲电流，从而在线圈中产生脉冲磁场。脉冲磁场线圈通过环形支架牢固地固定在激光头外壳上，以实现线圈与激光头的精确同步运动。线圈与激光头同步移动，在激光诱导的熔池中心施加脉冲磁场，其设计如图1所示，关键参数总结在表2中。

表1. 脉冲电源的主要技术参数。
| 参数 | 规格 |使用光学显微镜（OM，Carl Zeiss）和扫描电子显微镜（SEM）获得了显微照片，并进行了EDS分析以确定元素分布。沉积层的EBSD结果是通过电子背散射衍射（EBSD，ZEISS）获得的，扫描步长为3.0 μm。数据提取和定向校准是使用Channel 5数据采集软件和MATLAB MTEX软件包[36]进行的。

2.3. 机械测试
在室温下，使用数字显微硬度计（HMV-2TADWXY）在1.961 N的负载下测量了沉积样品的显微硬度，保持时间为10秒。为了表征沿沉积方向的硬度分布，在垂直于构建方向的截面上以100 μm的间隔进行了测试。高温显微硬度是在200°C、400°C和600°C下使用高温显微硬度计（ZD-HVZHT-30）评估的。温度由集成加热组件维持，在每个目标温度下保持8分钟。施加了1.961 N的负载和10秒的保持时间。为了最小化局部微观结构变化的影响，在每个温度下进行了三次测量，并报告平均值作为显微硬度。
在沉积的板状样品上使用测试机（Zwick/Roell Z100）在1 mm/min的恒定十字头速度下进行了室温拉伸测试。在650°C下使用测试机（Instron 5880）也进行了高温拉伸测试，十字头速度同样为1 mm/min。对于所有样品，厚度方向与沉积方向一致，拉伸轴线与激光扫描方向平行。为了确保机械性能数据的重复性和统计可靠性，准备了三组几何形状相同的沉积样品。每组进行了三次测试，并报告平均值以提供代表性的机械性能。

2.4. 脉冲电磁场辅助定向能量沉积的计算建模
进行了热流体流动模拟以验证实验观察结果。场辅助熔池演化的热流体模型基于体积流体（VOF）方法，考虑了马兰戈尼流动和粉末添加。基本假设如下：
(1) 熔池中的金属流体被假设为不可压缩的、层流的牛顿流体。
(2) 激光热输入和粉末颗粒被视为高斯分布，并作为能量和质量源项添加到熔池的表面单元中。假设进入熔池的粉末颗粒的点相当于激光点。
(3) 粉末颗粒添加时的温度被假设等于液相线温度，并且不考虑粉末颗粒进入熔池时的动量扰动。
(4) 考虑了PERMF对熔池动态的影响，结合了麦克斯韦方程和欧姆定律，并将洛伦兹力视为体积力。
(5) 作为一种非铁磁性材料，IN718的相对磁导率在从室温加热到液相线点的过程中始终非常接近1。这是由其奥氏体相的顺磁性质决定的，其磁化率约为6 × 10^-4 SI [29]，因此在假设熔池区域没有磁感应衰减的情况下，可以忽略其对施加的脉冲磁场的影响。
如图2所示，采用了一个多尺度模型来描述包括宏观尺度上的流动、热和质量传递以及微观尺度上的凝固过程中的微观结构演变的多物理场传递。在CA耦合模型中，凝固过程中固液界面的固相分数变化是根据枝晶生长动力学模型[[39], [40], [41]]推导出来的。采用连续成核模型来描述合金的异质成核过程[42]。在这项研究中，使用经典的异质成核参数来展示PERMF诱导的强制对流对凝固过程中的流动和热传递的影响，从而影响微观结构的形成，而这种对流对成核参数本身的影响尚未考虑。模拟中使用的参数在相应的表4中给出。

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图2. 多尺度模型耦合的L-DED凝固过程示意图：(a) 宏观尺度模型；(b) 微观尺度CA模型。
表4. 模型中使用的参数。
属性 符号 数量
液相线温度（K） TL1678 [37]
固相线温度（K） TS1643 [37]
密度（kg·m^-1） ρ 温度依赖 [43]
比热（J·kg^-1·K^-1） cp 温度依赖 [43]
热导率（W·m^-1·K^-1） λ 温度依赖 [43]
粘度（kg·m^-1·s^-1） μl 温度依赖 [43]
潜热（J·kg^-1） Δhf 295000 [37]
磁导率（F·m^-1） ε 8.85 × 10^-12 [44]
糊状区参数 Amush 1 × 10^8 [44]
表面张力系数（N·m^-1·K^-1） ?γ/?T -0.11 × 10^-3 [37]
液态电导率（S·m^-1） σ 0.67 × 10^6 [45]
最大成核密度（m^-2） nmax 1 × 10^8 [37]
过冷标准差（K） ΔTσ 2 [37]
平均成核过冷度（K） ΔTN 15 [37]
界面各向异性系数 δ 0.3 [37]
激光直径（mm） d 4
粉末捕获效率 ηm 0.5
激光吸收率 ηL 0.55

质量、动量和能量连续性方程用于描述L-DED熔池中的热和质量传递：
(1) ?ρ?t + ?·(ρV→) = M˙
(2) M˙ = 4mfηmπd2exp(?r2d2)
其中ρ、t、V→、M˙、mf、ηm、d和r分别代表密度、时间、流体速度、质量源项、粉末进料速率、粉末捕获效率和斑点直径及斑点半径。
(3) ??t(ρV→) + ?·(ρV→?V→) = ??P + ρg→ + U˙
其中P是压力，g→是重力常数。动量源项U˙包括糊状区的阻尼力、引起马兰戈尼流动的表面张力以及由PERMF产生的洛伦兹力，分别由方程（5）、（6）和（7）表示。
(4) U˙ = ?Umush + Uγ + F→Lorentz
(5) Umush = (1?fl)(fl3 + ε)AmushV→
(6) Uγ = ?(γκn→??γ?T[?T?n→(n→·?T)])
其中fl、ε、Amush、γ、κ、T分别代表液相分数、磁导率、糊状区参数、表面张力系数和温度。

将PERMF在熔池中产生的电磁力F→Lorentz作为动量守恒方程的源项进行耦合可以表示为：
(7) F→Lorentz = j→×B→ = (σ·E→)×B→
其中j→是电流密度，E→是电场，B→是磁场，σ是电导率。

能量连续性方程描述如下：
(8) ??t(ρh) + ?·(ρV→h) = ?·(λ?T) + Q˙
(9) Q˙ = 4PLηLπd2exp(?r2d2)
其中h、λ、Q˙、PL、ηL分别代表焓、热导率、能量源项和激光功率以及激光吸收率。

考虑到IN718具有面心立方结构，晶粒沿<100>方向优先生长。晶粒枝晶包络被定义为一个平滑表面，忽略了枝晶尖端的特定细节。根据用于描述枝晶尖端生长的LGK模型[41]，枝晶生长率被表示为过冷度的函数，如下所示：
(10) V(ΔT) = λ1·ΔT + λ2·ΔT2 + λ3·ΔT3
其中λ1、λ2和λ3是根据实验数据拟合的参数。λ1、λ2和λ3的值分别为1.77 × 10^-5、1.58 × 10^-5和2.29 × 10^-6 [40]。

在这项研究中，时间步长Δt时固液界面前沿的固相体积分数增量Δfs可以表示为：
(11) Δfs = {1 + δcos[4(φ?θ)]}V(ΔT)·gf
其中δ、φ、θ、gf分别代表界面各向异性系数、界面单元取向角、优先生长取向和几何因子。φ可以表示为：
(12) φ = cos^?1{?fS?x[(?fS?x)^2+(?fS?y)^2}^1/2}
几何因子代表单元的状态参数。

VOF模型沿扫描方向对称网格划分，模型尺寸为24 mm × 4 mm × 8 mm。网格尺寸为100 μm × 50 μm × 50 μm。时间步长为5.0 × 10^-5 s。流体域沿Z轴在域的顶部计算，即最初添加金属粉末的空气相区域。在其下方是厚度为6 mm的固体域，即基底区域。固体相域上方的空气域通过添加金属粉末源项来模拟金属沉积，从而模拟基底上的沉积过程物理。此计算模型中使用的关键参数在表4中总结。微观尺度模型尺寸为8 mm × 1.6 mm，网格尺寸为5 μm。通过插值算法实现从宏观尺度模型到微观尺度模型的一向耦合。微观尺度CA模型通过从宏观尺度模型获取稳定阶段的温度历史和VOF值来实现晶粒结构预测。耦合方法的详细信息和可靠性已在先前的研究中详细说明[37]。各个案例由8个CPU（Intel Xeon E5-2620 2.40 GHz）并行计算，每个案例的宏观-微观耦合模型需要72小时。

3. 结果
3.1. 不同电磁场条件下的枝晶和枝晶间Laves相
不同电磁场条件下沉积样品的枝晶特性被表征，以便于进行微观结构分析，如图3所示。未经电磁场处理的样品中的典型枝晶特征包括从基底向构建方向外延生长的柱状枝晶，以及如图3(a)所示，在凝固最后阶段在枝晶间区域形成的链状Laves相。经过电场（EF）和脉冲磁场（PMF）处理的样品的枝晶特性与对照组相比没有变化，仍然保持柱状枝晶和链状Laves相的结构，如图3(b)和(c)所示。相比之下，经过PEMF处理的样品的枝晶特性发生了显著变化，其中排列整齐的柱状枝晶被等轴晶粒替代，链状Laves相转变为细小的颗粒状Laves粒，如图3(d)所示。

3.2. 场辅助L-DED的微观结构表征
不同电磁场条件下沉积样品沿构建方向的逆极图（IPF）结果如图5所示，选取了代表性案例来说明电磁场对微观结构的影响。如图所示，当单独施加EF或PMF时，观察到的晶粒分布特性与没有电磁场的情况类似：柱状晶粒从熔池底部与基底之间的熔合区外延生长，熔池内部通过异质成核形成柱状晶粒，并且存在少量等轴晶粒。相比之下，PEMF的应用显著限制了柱状晶粒的生长，样品中等轴晶粒的比例显著增加，证实了从柱状到等轴的转变。在不同电磁场条件下降积样品的EBSD表征：(a) 无磁场；(b) 永磁场(EF)；(c) 相对磁场(PMF)；(d) 顺磁场(PEMF)，以及相应的纵向截面的极图(PF)和反极图(IPF) (e-h)。如图5所示，在不同电磁场条件下，截面上的晶粒取向分布变化很小，没有检测到明显的优先取向。除了在永磁场条件下沿着?101?方向表现出优先取向外，所有其他情况在纵向截面中都保持了?001?的优先取向。为了进一步研究电磁场参数对晶粒取向的影响，如图5(e-h)比较了纵向截面顶部和底部区域的反极图(IPF-Z)图和{100}极图，区域划分由图5(a)中的虚线框标出。IPF比较表明，永磁场的应用改变了晶粒取向，诱导出?101?的优先取向，而PMF和PEMF处理则保持了对照组中观察到的原始?001?优先取向。然而，与对照组相比，取向强度减弱了，这从最大纹理密度(MUD)值可以看出来，顶部区域的MUD值为6.49，而底部区域为2.35。图5中的极图分析证实，在所有电磁场条件下都保持了?100?//Z的纹理，但由于取向强度降低，相对于未处理样品有所减弱。

在这项研究中，晶粒尺寸被定义为拟合圆的直径，长宽比为拟合椭圆的短轴与长轴的比值。沉积顶部的大水平晶粒被视为显著异常值，因此从统计分析中排除了这些晶粒。不同电磁场条件下晶粒尺寸的比较结果显示在图6中。与非电磁场条件下的平均晶粒尺寸202 μm相比，施加永磁场处理后，平均晶粒尺寸减小到174 μm；而施加相对磁场处理后，平均晶粒尺寸减小到172 μm。然而，施加顺磁场处理后，晶粒显著细化，尺寸减小到92 μm，如图6(c)所示，这比对照组有了显著改进。

图7展示了在不同顺磁场频率下沉积样品沿着沉积方向的IPF结果，代表性案例说明了频率依赖的微观结构演变。如图所示，与对照组中熔池区域主要由粗柱状晶粒主导的情况相比，所有经过顺磁场处理的样品都表现出CET（柱状晶粒与[100]方向的转变）。这种转变显著减少了柱状晶粒的比例和尺寸，且CET的效果随着频率的增加而增强。

随着顺磁场频率的增加，如图7所示，截面上的晶粒取向强度保持不变，而纵向截面中仍保持?001?的优先取向。同样，图7(e-h)展示了在不同顺磁场频率下纵向截面顶部和底部区域的反极图-Z图和{100}极图。IPF分析表明，对照组中观察到的原始?101?优先取向并未因顺磁场频率的变化而改变。然而，与对照组相比，取向强度逐渐减弱，顶部区域的MUD值为6.49，底部区域为2.35，在更高频率下进一步降低到1.61。极图比较确认，在所有频率条件下都保持了?100?//Z的纹理，但随着频率的增加，纹理强度降低。这种取向强度的逐渐减小与顺磁场处理诱导的随机取向等轴晶粒比例增加直接相关。这一观察间接证实，尽管顺磁场在熔池中引入了搅动，改变了凝固过程从而修改了微观结构形成，但它并没有通过破碎晶枝来实现这一点。此外，根据先前的研究[47]，流体流动提供的机械力通常不足以诱导晶枝的塑性变形，更不用说破碎它们了，即使顺磁场可以在熔池中引起强制对流。这解释了为什么在顺磁场作用下外延生长的晶体学取向没有显著变化。

图8比较了在不同顺磁场频率下，截面和纵向截面的平均晶粒尺寸。与非电磁场条件下的202 μm相比，随着频率的增加，平均晶粒尺寸分别在5 Hz时减小到80 μm，在15 Hz时减小到78 μm，在50 Hz时减小到72 μm，最大减少了64.3%。相应地，纵向截面的晶粒尺寸从310 μm减小到123 μm，减少了60.3%。这与参考文献[17,29]中提到的使用稳定电磁场在IN718材料中实现的晶粒细化效果相比更为显著。

为了更好地分析顺磁场对沉积样品微观结构的影响，对截面和纵向截面进行了EBSD分析。系统地研究了不同实验条件下的晶粒形态特征。图9展示了在不同顺磁场条件下沉积样品的晶粒形态结果，应用了不同的晶粒尺寸范围以考虑这两种取向之间的固有差异。

如图9所示，纯永磁场或相对磁场的应用对沉积样品的整体晶粒尺寸影响很小。值得注意的是，在永磁场条件下，随着电流强度的增加，沉积层中出现了晶粒粗化的明显趋势，这与先前研究[48]的发现一致。然而，与对照组相比，顺磁场处理的样品在晶粒形态上观察到了显著差异。熔池区域的特点是粗晶粒被细晶粒结构大量替代，尤其是在熔池底部与基底接触的融合区。与永磁场或相对磁场的有限效果不同，所有顺磁场参数都诱导了显著的晶粒细化，尤其是在截面分析中观察到了更明显的效果。此外，图9所示，较低电流强度的顺磁场处理样品展现了更好的晶粒细化效率和更均匀的尺寸分布。

图10展示了在不同顺磁场参数下沉积样品的晶粒尺寸统计平均值，颜色编码表示不同的尺寸范围，重点关注纵向截面，因为它们更好地反映了实际的晶粒尺寸。分析表明，无论是相对磁场还是永磁场，都没有实现有效的晶粒细化，沉积样品在纵向截面上的平均晶粒尺寸约为280 μm。相比之下，顺磁场的应用将其降低到了200 μm以下。在50 Hz的磁频率和50 A的电流密度下，实现了最佳的细化效果，纵向截面的平均晶粒尺寸为123 μm。

图11说明了有无顺磁场处理沉积样品的微硬度演变。未经顺磁场处理的沉积样品的微硬度显示出轻微波动，整体上保持相对稳定。未经顺磁场处理的样品的微硬度分布约为260.0 HV0.2，平均微硬度为258.5 HV0.2，这两个值都超过了基底的242.1 HV0.2。相比之下，经过顺磁场处理的样品实现了显著的微硬度提升，平均微硬度达到了305.8 HV0.2，相比未经处理的样品增加了18.3%。值得注意的是，在经过顺磁场处理的样品中，沿沉积高度方向的微硬度出现了明显波动。沉积-基底界面附近的细晶粒区域的硬度达到了接近330.0 HV0.2的峰值，而上层沉积层的硬度虽然略有降低，但总体上仍优于未经处理的样品。这种微硬度的显著波动也可以归因于Laves相的不均匀分布。如图3所示，硬而脆的Laves相的非均匀分布导致了沉积层内微硬度的变化。

图11(b)展示了沉积样品的微硬度与测试温度之间的关系，无论是否施加了顺磁场。无论是否施加顺磁场，沉积层的微硬度都随着测试温度的升高而降低。此外，无论是室温还是高温条件下，经过顺磁场处理的样品都记录了更高的微硬度值。这些结果证实了顺磁场对沉积样品微硬度的显著影响。顺磁场应用有效地将微观结构从粗柱状晶粒转变为精炼的等轴晶粒。这种微观结构的细化与已建立的强化机制一致：根据Hall-Petch关系[49]，微硬度与晶粒尺寸呈非线性反比。顺磁场在熔池凝固过程中产生的洛伦兹力改变了凝固条件，促进了非均匀形核并抑制了柱状晶粒的生长。因此，沉积样品中晶粒尺寸的减小直接导致了它们微硬度性能的提升。

在最佳参数下（即50 Hz的磁频率和50 A的电流密度）进行沉积实验，以研究顺磁场处理对沉积样品机械性能的影响。图11展示了有无顺磁场处理的沉积样品的微硬度演变。未经顺磁场处理的样品的微硬度显示出轻微波动，同时保持了相对稳定性。未经顺磁场处理的样品的微硬度分布约为260.0 HV0.2，平均微硬度为258.5 HV0.2，这两个值都超过了基底的242.1 HV0.2。相比之下，经过顺磁场处理的样品的微硬度显著提高，平均值为305.8 HV0.2，相比未经处理的样品增加了18.3%。值得注意的是，在经过顺磁场处理的样品中观察到了沿沉积高度方向的显著波动。沉积-基底界面附近的细晶粒区域的硬度达到了接近330.0 HV0.2的峰值，而上层沉积层的硬度虽然略有降低，但总体上仍优于未经处理的样品。这种微硬度的显著波动也可以归因于Laves相的不均匀分布。

为了进一步研究顺磁场处理对沉积样品机械性能的影响，对有无顺磁场的板状样品进行了拉伸测试。样品的厚度方向与沉积方向相对应，拉伸方向与激光扫描方向平行。如图12所示，未经顺磁场处理的沉积样品的平均屈服强度和极限抗拉强度分别为423.7 MPa和766.3 MPa。经过顺磁场处理后，这些值分别增加到536.5 MPa和851.4 MPa，分别提高了26.6%和11.1%。此外，延展率也得到了保持，未经顺磁场处理的样品的延展率为28.1%，经过顺磁场处理的样品为31.2%。这些结果表明，顺磁场的应用增强了沉积样品的室温机械性能。

结合之前的微观结构表征，分析了顺磁场下的拉伸性能提升。与未经处理的样品相比，经过顺磁场处理的样品的断裂表面具有更细小的凹痕形态，凹痕之间有明显的撕裂条纹。如图12和图13所示，这些凹痕的大小和分布均匀，表明由于顺磁场的作用，塑性得到了增强。在650°C下，沉积样品的拉伸性能（有和没有PEMF的情况下）：(a) 应力-应变曲线；(b) 屈服强度、抗拉强度和延伸率。图14(b)展示了有PEMF处理和没有PEMF处理的沉积样品中晶界错位角的统计分布，其中低角度和高角度晶界分别用红色和黑色曲线表示。如图所示，未经PEMF处理的样品中低角度晶界的比例约为20.8%，而在PEMF处理后的样品中这一比例增加到28.7%。这些结果表明，PEMF处理通过细化晶粒的作用促进了低角度晶界的形成。

图14. 有或没有PEMF处理的沉积层的晶界错位角分布：(a) 晶界错位角（KAM）；(b) 错位角。

局部错位角是通过EBSD测量获得的核平均错位（KAM）来分析的。图14(a)展示了经过PEMF处理的沉积样品的KAM分布结果。未经PEMF处理时的平均局部错位角为0.61°，而PEMF处理后的平均局部错位角为0.72°。通过KAM分析研究了几何必要位错（GND）的密度[50]。对于IN718合金，伯格斯矢量的大小取为0.256 nm[51]。计算得出未经PEMF处理时的GND密度为1.588 × 10^15 m^-2，而PEMF处理后为1.875 × 10^15 m^-2。可以看出，PEMF处理后GND密度增加了约18.1%。这一结果表明，PEMF的引入增强了沉积样品的抗塑性变形能力，从而提高了其抗拉强度。

为了探讨PEMF处理样品屈服强度提高的机制，分析了现有的屈服强度预测模型。屈服强度与晶粒细化强化、固溶强化和位错强化有关。纯Ni合金的固有强度参考值为53.6 MPa[52]。使用Leyson-Gypen模型[53,54]计算了固溶强化对屈服强度的贡献。根据第3.1节报道的经过PEMF处理和未经PEMF处理的样品中γ基体的元素浓度测量结果，未处理样品的固溶强化贡献为236.2 MPa，PEMF处理后的样品为267.6 MPa。使用Bailey-Hirsch模型[55]计算了位错强化贡献。根据第3.3节的EBSD分析，未经PEMF处理时的位错强化贡献为48.5 MPa，PEMF处理后为52.8 MPa。通过这些强化贡献的叠加，计算出PEMF处理后的理论屈服强度为443.5 MPa，未处理时为380.1 MPa，与实验值536.5 MPa和423.7 MPa进行了比较。理论和实验结果之间的误差分别为17.3%和10.3%，显示出良好的一致性。强化贡献分析表明，屈服强度的提高归因于PEMF处理引起的晶界强化、固溶强化和位错强化的共同作用。

4. 讨论
4.1. PEMF下的熔池动力学和传热行为
在L-DED过程中，热传递和质量传递对微观结构的形成起着关键作用。因此，研究PEMF下的熔池流动和传热现象对于理解其对微观结构演变的影响至关重要。

图15(a)比较了不同PEMF频率下相同时间点的温度场，其中固液界面由0.5液体积分数等值面定义。相应的熔池轮廓显示在图15(b)中。如图所示，不同PEMF频率下的温度分布表现出与非电磁条件相似的特征，熔池后部的等温线较稀疏，表明热梯度较低；而沿扫描方向前部的等温线密集，形成了尾部分布。图7中的实验熔池特性与图15(b)中的模拟结果一致。在5 Hz PEMF下，模拟和实验测得的深度分别为777.5 μm和755.9 μm；高度分别为670.9 μm和712.1 μm；半宽度分别为1953.2 μm和2092.3 μm。未经PEMF处理时，相应的深度分别为673.8 μm和710.9 μm；高度分别为634.9 μm和557.5 μm；半宽度分别为2021.5 μm和2105.4 μm。所有PEMF频率都会导致熔池尺寸略有减小，这表明PEMF诱发的流动改变增强了热传输。

图15. 在不同PEMF频率下同一时刻的沉积过程温度场比较：(a) 温度场；(b) 熔池剖面。

图16(a)展示了在不同PEMF频率下相同时间点熔池的流动场比较。与对照组相比，PEMF的应用增加了最大流速，并将流速峰值区域从熔池后部向Y方向移动。主导的Marangoni流动模式受到扰动，在熔池后部区域产生了次级涡流。

图16. 不同PEMF频率下的熔池特性：(a) 流动场比较；(b) 最高温度；(c) 最大流速。

为了进一步分析PEMF引起的热流体行为的变化，提取了不同频率下峰值温度和最大流速的时间变化，并与非电磁条件进行了比较，如图16(b)和(c)所示。

如图16(b)所示，与对照组相比，PEMF处理降低了熔池的峰值温度，且随着频率的增加，振幅也加剧了。图16(c)显示，所有PEMF频率下的流速都比未经处理的基线值0.28 m/s有所提高。流速波动随着PEMF频率的增加而放大，表现出0.25 m/s到0.41 m/s之间的周期性振荡。这些结果共同证实，PEMF产生的洛伦兹力增强了熔池内的热传递和质量传递，表现为峰值温度的降低、流速的增加以及流动模式的改变。

Peclet数用于评估熔池中对流对热传递的贡献，从而说明了PEMF诱导的强制对流对热传递的影响：
(14)PeT = vLαh
在公式中，L代表熔池的特征长度，αh表示热扩散率。根据公式(14)，熔池中的PeT主要受流速和熔池特征尺寸的影响。比较有PEMF处理和无PEMF处理情况下的流动特性可以看出，PEMF引起的强制对流主导了热传递。此外，可以通过评估PEMF处理下熔池的动态行为来分析PEMF对熔池流动和热传递行为的影响。根据公式(7)，洛伦兹力的大小可以估计为大约4 × 10^4 N m^-3。

(15)fM = ?γ/?T · ΔT
此外，驱动Marangoni效应的表面张力从公式(15)计算得出约为1 × 10^4 N m^-3。这里没有计算浮力，因为先前的研究表明，在增材制造中，热浮力的贡献可以忽略不计[57]。因此，在PEMF处理下的熔池流动中，电磁洛伦兹力引起的强制对流占主导地位。

PEMF引起的修改后的热传递和流动行为不可避免地改变了固液界面的凝固特性。为了阐明沉积样品中的晶粒细化机制，提取了在不同PEMF条件下的相同时间点的凝固参数，并在图17中进行了可视化，其中固液界面由0.5液体积分数阈值定义。

图17. 不同PEMF频率下固液界面的凝固特性：(a) 界面温度梯度比较；(b) 温度梯度；(c) 凝固速率。

固液界面的凝固特性用温度梯度G和凝固速率R表示如下：
(16)G = Gx^2 + Gy^2 + Gz^2
(17)R = 1/G × ?T/?t
如图17(a)所示，前熔池区域在高温梯度下熔化，而后部区域在相对较低的梯度下凝固。与对照组相比，所有PEMF频率都降低了后熔池区域的热梯度。为了进行定量分析，图17(b)中黄色虚线上的温度梯度和凝固速率在实验组之间进行了系统比较，如图17(b)和(c)所总结的。如图17(b)所示，所有PEMF条件下的温度梯度都随着距离熔池顶部的距离增加而增加，但始终低于对照值。这种梯度减小在更高的PEMF频率下更为明显。相应地，图17(c)显示了PEMF处理下凝固速率的提高，呈现出与温度梯度变化一致的频率依赖性加速趋势。

4.2. 微观结构细化机制
从不同PEMF频率下的熔池热流体模型中提取的热历史数据用于预测凝固结构演变。通过元胞自动机建模得到的纵向截面的晶粒演变结果展示在图18中。

图18. 不同PEMF频率下的凝固结构模拟：(a) 微观结构演变；(b) 平均晶粒尺寸；(c) 晶粒数量。

凝固始于基底，通过基底晶粒的外延生长在热过冷驱动下开始。当计算单元达到满足异质核化标准的临界过冷水平时，新的晶核形成并与外延生长的晶粒竞争。如图18(a)所示，未经处理的沉积层表现出以粗柱状晶粒为主的凝固结构，等轴晶粒较少。PEMF的应用引起了显著的微观结构变化：等轴晶粒的比例显著增加，表现出频率依赖性的增强。图18(b)和(c)展示了实验和模拟晶粒特性的定量比较。两组数据都证实了晶粒细化的频率相关性，随着频率的提高，平均晶粒尺寸的减小更加明显。这种细化直接对应于PEMF处理下晶粒密度的增加，如图7所示。

通过Hunt的标准[58]评估了微观结构的演变：将等轴晶粒比例大于49%的区域定义为等轴晶粒主导，小于0.66%的区域定义为柱状晶粒主导，中间值定义为混合区域。根据G?umann关于CET和凝固参数之间的定量相关性[59]，基于图17的数据，在图19中绘制了不同PEMF频率下固液界面的温度梯度G和凝固速率R的映射，阐明了PEMF对IN718合金凝固行为的影响。

图19. 不同PEMF频率下熔池中凝固结构的预测生长。

如图19所示，在非PEMF条件下，参数簇主要分布在柱状和混合区域，等轴区域的存在有限。通过PEMF的应用，大多数参数向等轴区域偏移，显示出频率依赖性的集中。图17和图19证实，PEMF将控制组的温度梯度从3.5 × 10^5 K m^-1降低到熔池顶部的2.1 × 10^5 K m^-1，同时凝固速率波动从1.0 × 10^-3 ms^-1增加到1.0 × 10^-2 m s^-1。这些参数变化促进了等轴晶粒的形成，这与Hunt-G?umann理论一致。然而，应该注意的是，本研究中绘制的微观结构预测图是基于仅基于相关热参数G和R的纯热场理论模型建立的。它没有考虑溶质重新分布和PEMF引起的对流状态变化的影响。

特别是，较低的温度梯度G和较高的凝固速率R有利于促进等轴晶粒的形成，即CET现象。John等人[60]建立了独立模型来预测晶粒尺寸(dgs)，其表达式如下：(18)dgs = Dcs + Ddl + Dsd。独立因素包括晶粒生长所需距离以产生足够的构型过冷度(CU)，从而能够形成晶粒(Dcs)；从S–L界面到CU足够形成晶粒的距离(Ddl)；以及从之前的晶核事件到下一个晶核粒子的距离(Dsd)。基于这个模型，Bermingham等人[61]分析了AM过程的CET现象，并表明较小的dgs更有利于CET现象的发生。同样，Dai等人[21]也基于该模型，解释了激光振荡对L-DED过程晶粒细化和CET的影响。根据他们的研究，温度梯度对Dcs和Ddl有显著影响。图20使用了一个机制示意图来描述PEMF对L-DED沉积层晶粒细化的效应。ΔTcu表示构型过冷度，TE是平衡液相线温度，ΔTN是形成晶核所需的过冷度。只有当过冷度高于ΔTN且晶粒彼此靠近时，晶核形成才能成功。本研究中仅讨论了凝固热历史对微观结构的影响，未考虑溶质偏聚引起的过冷度和晶核形成机制，也未考虑由熔体流动动态产生的自由晶粒。如图20所示，未施加PEMF时，G值过陡，导致不足以形成足够的ΔTcu，因此附近的晶粒难以被激活，柱状晶粒会继续生长直到达到Dcs距离。当晶粒数量较少时，Dcs1仍然较大，第二次形成的晶粒也会成长为柱状晶粒。然而，施加PEMF后，G值降低到足以确保足够的过冷区域（即更大的ΔTcu），附近的晶粒被充分激活，使得柱状晶粒生长一定距离后会被新生成的等轴晶粒阻挡。

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图20. 不同PEMF条件下L-DED凝固过程的示意图：(a) 未施加PEMF；(b) 施加PEMF；(c) 未施加PEMF；(d) 施加PEMF。

总之，施加PEMF时熔池温度梯度的减小为晶核粒子的生成和生长提供了有利条件，从而促进了等轴晶粒的形成，使得dgs减小。因此，由于PEMF的应用导致温度梯度的减小和足够的晶核粒子数量是CET形成的关键因素。根据上述模拟和实验结果，本研究的关键见解在于阐明了PEMF如何通过影响凝固动力学来实现微观结构细化的内在机制。其核心途径是通过PEMF产生的洛伦兹力在熔池中引入强制对流，从而显著增强了流体流动和热质传递。这具体表现为熔池峰温度的降低、流速的增加以及流场结构的改变。凝固前沿的热力学条件通过强化的对流得到了有效调节，反映在G值的减小和R值的增加上。G/R比率的变化扩大了过冷区域，从而为异质晶核位点的激活创造了更有利的条件。因此，等轴晶粒的晶核形成和生长得到了显著促进，触发了CET效应，最终实现了晶粒细化。因此，PEMF处理通过磁场力、流体流动、热传递和凝固参数之间的相互作用链从根本上改变了凝固过程。这直接导致了屈服强度的提高，这是由于晶界强化、固溶强化和位错强化的综合效应。

5. 结论
本研究探索了一种称为脉冲电磁场辅助激光直接能量沉积的新颖集成增材制造技术。分析了不同的电磁场条件对微观结构演变和熔池动力学的影响。结论如下：
(1) 与稳场方法相比，PEMF的应用在L-DED IN718沉积中显著提高了晶粒细化程度，平均纵向晶粒尺寸从310 μm减小到123 μm，减少了60.3%，同时将Laves相形态从链状结构转变为细小颗粒，并在最佳参数下降低了体积分数。
(2) PEMF处理显著提高了IN718沉积体的机械性能。PEMF处理后的试样屈服强度的提升归因于晶粒细化、固溶强化和位错密度增加的协同强化作用。理论预测与实验结果之间的较低误差验证了PEMF处理引起的综合强化机制。
(3) PEMF干预的根本新颖性在于其对凝固条件的动态控制。PEMF的应用有效降低了温度梯度，同时放大了凝固速率波动，从而通过微观结构演变促进了等轴晶粒的形成。增强的构型过冷度促进了等轴晶核的形成和细化，使得在降低的G值下有足够的晶粒被激活，有效推动了L-DED IN718沉积中的柱状到等轴晶粒的转变。

CRediT作者贡献声明：
Hao Fang：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件、研究、形式分析、概念化。
Pengzhi Zhang：软件、方法论、研究、概念化。
Honghao Ge：撰写——审阅与编辑、监督、软件、方法论、研究、概念化。
Jang Griffin：撰写——审阅与编辑、软件、方法论、研究。
Gang Dong：撰写——审阅与编辑、验证、软件、研究。
Huaping Wu：撰写——审阅与编辑、研究。
Liang Wang：资源管理、项目管理、方法论、研究。
Jianhua Yao：项目管理、方法论、研究、资金筹集。
Chinnapat Panwisawas：撰写——审阅与编辑、可视化、验证、研究、资金筹集。