贝叶斯优化方法在聚变燃料循环的氢同位素分离系统中用于最小化氚的损失 作者：Emma A. Barrow, Franjo Cecelja, Iryna Bennett, Megan Thompson, Eduardo Garciadiego-Ortega, Dimitrios Tsaoulidis

《Processes》：Bayesian Optimisation for Minimising Tritium Losses Within the Hydrogen Isotope Separation System of the Fusion Fuel Cycle Emma A. Barrow, Franjo Cecelja, Iryna Bennett, Megan Thompson, Eduardo Garciadiego-Ortega and Dimitrios Tsaoulidis

　　摘要

氚的自给自足是聚变燃料循环的基本设计要求，这是因为相对于聚变反应堆的燃料需求，全球氚的供应量非常有限。因此，减少燃料循环中的氚损失至关重要。氢同位素分离系统（HISS）采用低温蒸馏技术来去除多余的质子和氘，同时重新平衡反应堆运行所需的氘-氚（DT）混合物。然而，HISS的设计在减少氚排放和增加内部氚库存之间存在权衡，这两者都会导致总体氚损失。在这项工作中，开发了一个基于ε约束公式的多目标贝叶斯优化（BO）框架，用于构建帕累托最优解，以比较不同的HISS架构。利用基于物理的Aspen Plus模拟得到的高斯过程代理模型来解决设计变量与性能指标（包括氚库存、氚排放损失和 bottom-product 纯度）之间的非线性关系。将该框架应用于代表性案例研究表明，在所研究的操作条件下，氚排放损失显著超过了与内部库存滞留相关的氚衰变损失。所提出的框架能够定量比较平衡器的集成策略，以评估不同的HISS架构及其对聚变燃料循环中氚损失的影响。

1. 引言

氘-氚（DT）聚变具有提供大规模、低碳能源的潜力，并在可持续发电的长期战略中扮演核心角色。在部署DT聚变反应堆时，一个关键挑战是设计一个能够实现氚自给自足的燃料循环，即系统能够持续供应用于等离子体燃料的氚，同时补偿所有消耗和损失机制，并保持足够的库存以启动后续的聚变反应堆。氚资源稀缺、具有放射性且会衰变，这使得高效管理成为聚变反应堆设计中最关键的约束之一[1,2]。

在聚变燃料循环中，氚损失来源于几种机制，包括在工艺设备中停留期间的放射性衰变、分离过程的不效率导致排放，以及储存在结构材料中。在所有子系统中，氢同位素分离系统（HISS）一直被认为是总氚库存的主要贡献者[3,4]。这主要是因为使用了低温蒸馏技术，虽然这种技术对于分离相对挥发性极低的氢同位素非常有效，但不可避免地会导致较重同位素的液体滞留量增大。由于低温条件下的液态氚密度比气态高几个数量级，即使是较小的柱体积也可能对应着相当大的氚库存[5]。

HISS的任务是将多种氢同位素混合物（H2、HD、HT、D2、DT和T2）分离成两个主要产品流：（i）富含氚的 bottom product，适用于重新注入聚变等离子体；（ii）富含质子的 top product，被排放或进一步处理以满足严格的环保排放限制[6]。这种分离由于异核同位素的存在而变得复杂，特别是HT和DT，它们通过金属催化的同位素平衡反应、光作用或氚的β衰变不断形成[7]。HT相对于D2的较高挥发性导致氚排放与产品纯度之间不可避免地存在耦合，从而在分离性能和氚库存之间引入了权衡。

为了解决异核物种的积累问题，人们在低温蒸馏级联中集成了同位素平衡器反应器。Sherman等人的早期实验研究表明，将平衡器放在侧流中可以通过将异核物种转化为相应的同核物种来显著提高分离效率[8,9]。后续的建模研究将同位素平衡反应纳入稳态和动态模拟中，使用了数学公式和商业过程模拟器，如Aspen Plus和Aspen HYSYS[10,11]。这些研究通常假设瞬时平衡，这一假设得到了室温附近实验验证的支持，尽管在较低温度下的反应动力学尚未得到充分表征[6]。

最近关于氢同位素分离的研究集中在参数化和局部优化研究上，探讨了柱设计变量（例如，级数、进料阶段位置、回流比）和操作条件（例如，平衡器位置和温度）对氚库存和分离性能的影响[12,13,14]。这些研究一致表明了一个基本权衡：提高分离性能（减少馏出物中的氚）通常会增加内部氚库存，而减少库存则往往会导致更高的氚排放。Barrow等人的最新研究表明，通过降低平衡器的操作温度可以同时提高分离性能并减少库存，通过抑制异核同位素的形成，从而使理论级数减少和柱体积缩小[6]。虽然一些研究采用了确定性或动态优化方法进行氢同位素分离，但这些努力主要集中在固定系统架构和有限决策变量子集的局部优化上。随着系统复杂性的增加，通过集成多个柱子、同位素平衡器以及耦合的分离和反应现象，通过这些方法获得一般的设计见解变得越来越具有挑战性。

从过程系统工程的角度来看，HISS的设计和操作构成了一个高度非线性、非凸且计算成本高昂的优化问题，涉及紧密耦合的热力学、反应平衡和流体力学。由于需要模型简化和线性化，传统的确定性优化和基于超结构的方法难以应用；而随着系统复杂性的增加，详尽的参数化研究也变得不切实际。因此，显然需要先进的优化框架来系统地探索设计空间，并明确解决相互竞争的性能目标之间的权衡。

贝叶斯优化（BO）作为一种基于代理的强大优化方法，适用于昂贵的黑盒问题，其中目标函数通过计算密集型模拟或实验进行评估[15]。BO结合了概率代理模型（最常见的是高斯过程回归）和获取功能，平衡了对不确定区域的探索和对有希望解决方案的利用。在过去十年中，BO已成功应用于广泛的化学工程问题，包括反应堆优化、材料设计、分离过程和过程控制[16]。尽管其应用日益广泛，但BO尚未应用于氢同位素分离系统，因为模拟成本和复杂的权衡使其特别适合于此。

在这项工作中，开发了一个基于代理的多目标BO框架，用于系统优化聚变燃料循环中的氢同位素分离系统（HISS）。与传统参数化或确定性优化方法不同，所提出的框架结合了基于物理的Aspen Plus模拟和高斯过程代理模型，以有效解决设计变量与关键性能指标之间的非线性关系。采用ε约束策略来明确解决与内部库存相关的排放损失和放射性衰变损失之间的权衡，同时满足反应堆燃料的约束要求。该方法应用于具有集成同位素平衡器的单柱和双柱低温蒸馏级联，能够在相同的优化标准下定量比较不同的系统架构。除了所呈现的特定案例研究之外，所提出的框架提供了一种可转移的优化方法，可用于评估聚变燃料循环中其他子系统的氚管理策略。

2. 方法论

2.1. 问题定义

为了朝着实现氚自给自足的目标迈进，本研究提出了一个结构化的框架，用于通过量化排放产物污染导致的氚损失与过量库存滞留导致的氚损失之间的权衡来比较不同的HISS设计（见图1）：
(1) (2)
其中x是HISS设计和操作变量的向量，是每年的总氚损失，是HISS top（馏出物）产品的年度氚损失，是HISS的内部氚库存，是0.05626 y?1的氚衰变常数。是HISS bottom产品中的氚摩尔百分比，是HISS bottom产品中的最小氚摩尔百分比约束。方程(1)定义了用于分析的总氚损失指标；然而，优化是使用2.3节中描述的ε约束公式进行的。

图1. (a) 带有侧流同位素平衡器的单柱HISS；(b) 在柱连接内部带有同位素平衡器的双柱HISS。在这项工作中，我们研究了两种氚消耗术语之间的权衡，特别强调优化HISS中的同位素平衡器集成。同位素平衡器用于促进系统中的异核物种的去除，从而在不增加氚库存滞留的情况下提高分离性能。研究了三种平衡器集成策略，并比较了它们去除系统中的不希望存在的异核物种的适用性。将同位素平衡器反应器集成到HISS的低温蒸馏柱级联中，导致设计变量与主要输出参数之间出现高度非线性关系：
- 氚库存（），- 馏出物产品中的氚流量（），- bottom产品中的氚摩尔分数（）。

为了解决这种非线性问题，从基于物理的Aspen Plus模拟中构建了黑盒高斯过程代理模型（GPSMs）。这些GPSMs通过ε约束的多目标BO策略为每种HISS架构生成帕累托前沿解（见图2）。所得到的帕累托前沿解提供了关于不同同位素平衡器集成策略有效性的定量见解。

图2. 用于最小化氢同位素分离系统（HISS）中氚损失的多目标贝叶斯优化算法的流程图。研究的三种HISS设计方案包括：
- 带有进料流平衡的单柱，
- 带有进料流和侧流平衡的单柱（见图1a），以及
- 两个柱子之间的进料平衡和平衡（如图1b所示）。

2.2. 决策变量和设计空间区域

使用拉丁超立方（LH）抽样来生成设计空间区域的初始数据集（X）。表1显示了每种HISS设计方案的每个设计变量的最小和最大界限。某些设计变量的界限取决于先前分配的设计参数（例如，进料阶段必须在总阶段数范围内）。这是通过在0到1之间生成一个样本点并根据相应的设计变量缩放到界限来处理的。

表1. 每种HISS设计方案的输入设计变量界限。在这项工作中，由于Aspen Plus的输入要求，选定的设计变量（例如，级数、进料阶段位置和侧流位置）被视为离散的。这些变量在定义的界限内作为连续样本生成，然后在模拟和代理模型训练之前四舍五入到最接近的整数。尽管这引入了局部不平滑性，但之前的参数研究和蒸馏设计原则表明这些变量对系统响应是平滑的，迭代代理重新训练可以减轻对优化性能的任何影响。

在这项工作中，使用ActiveX控制界面来减少运行Aspen Plus模拟和计算每个初始设计空间样本点的氚库存所需的劳动强度[17]。Aspen Plus（版本V14.0，Aspen Technology, Inc.，Bedford, MA, USA）对HISS的模拟使用了Peng–Robinson热力学包的Twu-alpha修改[10]，氚库存的计算使用了Wang等人提供的方法论和设计参数估算[5]。有关Aspen Plus模拟包设置的更多详细信息，包括同位素平衡反应的建模信息，可以在Barrow等人的工作中找到[6]。

2.3. 通过ε约束的多目标公式化

本研究的目的是生成帕累托前沿曲线，以量化氚排放损失和氚放射性衰变损失之间的权衡。为此，采用了ε约束方法，其中对于bottom产品中给定的氚摩尔百分比约束，top产品中的氚流量在一个可行范围内逐步受限，并实施单目标BO算法来最小化受馏出物（方程（2）—）和bottom产品约束的氚库存[18]：
(3) (4)

这里，是馏出物产品中氚摩尔流量的增量约束值，是每个候选样本点的HISS设计变量向量。

由于评估、和需要计算成本高昂的Aspen Plus模拟，因此使用GSPMs来预测每个输出的后验均值μ和预测标准差σ。在此背景下，表示用于训练高斯过程近似（Gaussian Process Surrogates，GPSMs）的样本点，而表示候选样本点，通过这些样本点使用GPSMs来预测输出结果。如果满足以下条件，则认为候选解x*是可行的：(5) (6)，其中(0.95)是累积分布函数的逆函数，这是或的概率阈值。只有同时满足方程(5)和(6)的候选点才会被考虑在可行的获取区域内。下一个评估点是通过使用下置信界（Lower Confidence Bound，LCB）获取函数来选择的：(7)，其中Kappa()用于控制对不确定区域的探索（）与对有希望的解决方案的利用（）之间的平衡。

2.4. 贝叶斯优化框架（Bayesian Optimization Framework）
BO算法通过回归三个独立的GPSMs开始，将这些GPSMs映射到三个输出参数上，即氚库存（）、蒸馏物中的氚流量（）和底部产物中的氚摩尔百分比（）。然后使用拉丁超立方抽样（Latin Hypercube sampling）来生成一个新的候选解数据集（），该数据集受到相同的初始约束（在表1中给出）。对于每个候选解x*，使用独立的GPSMs来预测氚库存（和）、蒸馏物中的氚（和）以及底部产物中的氚（和）的后验均值和预测标准差。不满足约束的候选解将从可行的获取集中排除。从剩余的可行候选解数据集中，使用下置信界（LCB）获取函数（在方程(7)中给出）来识别最有可能改善目标函数的点。该解决方案使用Aspen Plus进行评估，并用于迭代地重新训练初始数据集，直到达到最终的收敛标准。

2.4.1. 高斯过程代理建模（Gaussian Process Surrogate Modeling）
独立的GPSMs使用协方差（核函数）[19]来捕捉设计参数（输入）与氚库存、蒸馏物中的氚流量以及底部产物中的氚组成（输出）之间的关系。自动相关性确定（Automatic Relevance Determination，ARD）修改后的平方指数核（如方程(8)所示）是一个平滑且无限可微的函数，通过调整超参数（即每个输入维度的长度尺度（）和信号方差（）来定义输入向量之间的相似性。长度尺度超参数捕捉每个输入参数对GPSM输出的敏感性，较小的长度尺度对应于高敏感性，信号方差控制协方差函数的幅度[20]。超参数优化是使用MATLAB的（R2023a版本，MathWorks, Inc.，Natick, MA, USA）内置的“gprfit”函数通过最大化对数边际似然方法来执行的。

2.4.2. 获取函数和约束处理（Acquisition Function and Constraints Handling）
BO框架的成功实施在很大程度上依赖于GPSMs的准确性。在这项工作中，通过构建它们自己的GPSMs来处理约束，并使用后验均值和预测标准差来计算点遵守约束的可能性来识别可行的候选解。在获取下一个最佳候选解和重新训练代理模型的迭代过程中，必须监控实际约束解与预测约束解的一致性。如果GPSMs对约束的准确性差，可能会导致实际产品流量/组成与约束不一致。提高概率阈值（例如，提高到99%）可以通过排除具有不确定性的点来获得更保守的可行区域，而较低的阈值则允许更接近约束边界的探索，但可能会增加违反约束的风险。或者，如果实际产品流量/组成始终在可行区域内，可以降低概率阈值来找到更接近约束的改进目标函数的解。在这项工作中，始终使用95%的概率阈值；然而，对于更复杂的HSIS架构的扩展工作，可以考虑进行敏感性分析，以了解如何利用这一点来提高最优解的收敛性。
同样，在这项工作中，选择了LCB获取函数来使用Kappa作为管理有希望的解决方案之间的探索与利用权衡的手段。增加Kappa会增加获取函数中的探索潜力（增加目标函数的标准差项）。在这项工作中，最初使用K = 1.5来最小化蒸馏物中无约束氚流量的氚库存。当在蒸馏物氚流量约束下最小化氚库存时，K降低到1。更高级的自适应策略，如基于改进的迭代Kappa调整，可以进一步提高收敛效率，并被确定为未来工作的方向。

2.4.3. 初始抽样和终止（Initial Sampling and Termination）
拉丁超立方（Latin Hypercube，LH）抽样用于生成构建GPSMs的初始样本点以及用于找到下一个最佳候选解的候选数据集。单目标BO的收敛标准可以根据GPSMs对输出变量的预测与通过Aspen模拟计算的输出变量和候选解的氚库存计算之间的百分比误差来确定。然而，GPSM预测与Aspen输出之间的紧密对齐并不一定意味着最佳解；因此，在这项工作中，每个产品约束对的迭代过程最多进行20次，然后选择最佳解作为最优解。选择这个停止标准是因为观察到在这个点之后目标函数有边际改进，而额外的计算成本相对较低。在整个过程中应监控GPSM预测与Aspen Plus输出之间的百分比误差，以便手动调整Kappa和95%的概率阈值，确保在最大化改进每个解决方案的潜力的同时遵守约束。
产品约束对的BO解被绘制为所选HSIS设计的帕累托前沿（Pareto-front curve）上的单个数据点。本质上，这种方法使得可以系统地比较HSIS架构，评估系统集成在减少氚损失方面的有效性。扩展这一框架可以系统地比较具有定义的底部产物燃料规格的HSIS设计。

3. 结果与讨论（Results and Discussion）
同位素平衡反应器在HSIS操作中起着关键作用，它们通过促进异核同位素异构体的重新分布并在低温条件下支持分离性能。在本节中，实施了多目标BO框架，以便定量比较不同的平衡器集成策略，无论是在单柱HSIS架构的侧流中还是在两柱级联系线中。对于每个固定的底部产物D/T规格，构建了帕累托权衡曲线，以评估在整个可行设计空间内的排放与库存行为。

3.1. 无中间同位素平衡器的单柱HSIS架构（Single-Column HISS Architecture with No Intermediate Isotopic Equilibrium Reactors）
图2中所示的多目标BO算法首先应用于单柱HSIS架构（图1a），其中中间侧流平衡器的流量为零。所得到的帕累托前沿曲线（图3）显示了蒸馏物中氚流量（y轴）和内部氚库存（x轴）之间的权衡，对于不同的底部产物（D/T摩尔%）纯度约束。图3显示了在不同底部产物约束（D/T摩尔%）下单柱架构无中间同位素平衡器的帕累托前沿曲线。在所有纯度规格下，收紧蒸馏物中氚流量的约束可以减少排放损失，但会增加柱的复杂性和操作强度（例如，更多的阶段数），从而导致内部氚滞留量增加。这证实了分离性能与放射性衰变损失之间的内在耦合。
为了验证基于代理的优化框架的可靠性，进行了三个验证步骤：
首先，用于最初构建独立GPSMs的200个LH样本点的分布如图4所示。这里我们观察到，在每个输入维度的预定范围内，阶段数（图4a）、回流比（图4c）和沸腾比（图4d）的分布是均匀的。正如预期的那样，进料阶段位置（图4b）的采样值更频繁地出现在边界的高端。这是因为进料阶段位置是按样本中阶段数的比例来采样的。图4显示了在无侧流的单柱HSIS的4维输入区域中分布的200个LH样本点：(a) 阶段数，(b) 进料阶段位置，(c) 回流比，(d) 沸腾比。其次，在图5中，对每个GPSM进行了五折交叉验证，证明了对于氚库存、蒸馏物中氚流量和底部产物纯度，预测输出与模拟输出之间有很强的一致性。这里，最初的200个LH样本数据集被随机分为五个单独的数据集。每次交叉验证使用四个数据集来训练GPSM，第五个数据集用于测试准确性。测试数据集显示为蓝色点，它们与红色虚线的相关性显示了GPSM的准确性。GPSM在所有输出上都实现了低RMSE值，证实了平方指数核函数的超参数调整有效地捕捉了输入（设计变量）与输出（目标函数和约束）之间的关系。用于实现BO的独立GPSMs使用整个数据集进行训练，并通过用新的候选解更新训练数据集来进行迭代细化。图5显示了无侧流的单柱HSIS架构的5折交叉验证，针对(a) 氚库存，(b) 蒸馏产物中的氚流量，以及(c) 底部产物中的氚摩尔分数。第三，将帕累托前沿最优解与初始LH数据集进行比较（图6和图7），结果显示优化前沿位于可行区域的左下边界，证实BO框架成功地识别了全局竞争性的权衡解，而不是局部最优解。图6显示了在无中间同位素平衡器的单柱架构中，200个LH样本点在设计区域内的分布。图7显示了对于不同的底部产物氚摩尔百分比约束，与初始LH样本分布输出的帕累托前沿曲线的比较：(a) 40至50%，(b) 50至60%，(c) 60至70%，(d) 70至80%，(e) 80至90%，(f) 90至100%的底部产物中的氚。最后，通过将每个帕累托前沿曲线的最右端点（对应于最严格的可行排放约束）与理论上的完美分离假设进行比较来验证该方法。表2显示了在低温蒸馏柱内完美分离性能下，两种产品流中每种同位素/同位素异构体的预期组成。表3显示了每个帕累托前沿曲线最终数据点的蒸馏物中氚流量。相比之下，在完美分离性能下，顶部产物中的氚流量与BO算法未识别出更多候选解时的流量之间的差异最小。表3的一个关键观察是，在底部产物氚纯度约束为63.65摩尔%以上和以下时，D2和DT在顶部和底部产物之间的分布。在63.65摩尔%以上，DT在蒸馏物和底部产物之间分布，导致排放流中的氚污染显著增加。总之，对于底部产物有高氚纯度要求的系统来说，HT和DT都是HSIS的问题同位素异构体。

表2显示了在图1a所示的单柱架构中，假设完美分离的情况下，顶部和底部产物之间同位素/同位素异构体的分布。表3比较了单柱无侧流HSIS架构的氚排放与衰变损失。表3比较了每个帕累托前沿曲线的最右端点，并量化了单柱无侧流HSIS架构每年的氚衰变损失和氚排放损失。氚排放损失比由于氚衰变造成的损失高出几个数量级。这表明提高分离性能以减少氚排放损失是HSIS设计的优先事项。鉴于异核同位素在基线配置中的分离效果受到根本限制，预计集成同位素均衡器将改变发射损失与库存损失之间的平衡。以下部分将定量研究这一效应。

3.2 侧流与柱间连接中同位素均衡器的比较
多目标BO框架也被应用于单柱架构（图1a），其中同位素均衡器位于可变侧流中，以及双柱架构（图1b），其中同位素均衡器位于柱间连接线上。所得到的帕累托前沿曲线显示在图8中。在补充材料中，第S1节包含了每个帕累托前沿解的结果分解，第S2节使用之前讨论的相同三个验证步骤验证了单柱和双柱架构的BO方法。

图8. (a) 单柱HISS架构，侧流通过同位素均衡器。(b) 双柱HISS架构，同位素均衡器位于柱间连接中。与降低发射损失相关的帕累托前沿区域对应于提高的分离效率，通常需要更多的塔级数和更高的回流比和沸腾比。相反，与减少库存相关的区域则与较小的柱尺寸和较小的内部流量相关。

在一致的收敛标准下（每个ε约束水平20次BO迭代），两种架构在氚发射和库存之间显示出类似的权衡。然而，可实现权衡的幅度和范围取决于最终产物的纯度要求。对于中等水平的最终产物氚纯度规格（例如50–60摩尔%），带有侧流均衡器的单柱架构能够实现与双柱级联相当的帕累托最优解。在这种情况下，异核同位素的浓度仍然可以控制，因此通过侧流均衡器进行部分转化就足以保持分离性能，而无需过度扩大柱子。

从物理角度来看，侧流均衡器将HT和DT局部转化为同核物种，改善了柱内的相对挥发性差异，而不会引入过多的额外液体滞留。因此，这种配置提供了一种灵活的机制，通过调节侧流流量来调整发射与库存之间的权衡。在这种情况下，双柱级联的额外结构复杂性仅相对于侧流方法提供了边际的性能提升。

当最终产物的氚纯度要求超过大约60–70摩尔%时，DT的分离变得越来越有限。在这一区域，帕累托前沿曲线表明，双柱架构相对于带有侧流均衡器的单柱架构实现了更低的氚排放量和更低的总体库存。这种改进是因为跨两个柱的分级分离减轻了每个柱的有效分离负担，从而更好地管理了同位素的分布并更有利于控制内部氚的滞留。柱间连接均衡器增强了柱间的同位素再分配，在严格的纯度限制下减少了馏分流中的DT积累。

表4和表5确认，在高纯度规格下，双柱级联相对于侧流配置减少了年度发射损失和总库存。重要的是，尽管在两种架构中氚的衰减损失相对于发射损失仍然较小，但双柱配置中的发射与衰减损失比率降低，表明系统行为更加平衡。

这两种架构之间的一个关键区别在于它们可实现的权衡区域的范围。带有侧流均衡器的单柱配置覆盖了更广泛的帕累托范围，允许在低库存/高排放和高库存/低排放操作点之间有更大的灵活性。这种灵活性源于侧流流量作为连续调节变量，直接影响了同位素的再分配。相比之下，双柱级联产生的帕累托区域较小，但通常性能更好，尤其是在严格的排放或高纯度限制下。

因此，所提出的多目标优化框架提供了一种系统的方法，用于确定在哪些操作条件下增加的架构复杂性是值得的。

4. 讨论
基于替代模型的BO框架结合ε约束的多目标公式为解决竞争性性能目标提供了一种结构化的替代方案，而不是识别单一的最优设计。该方法为固定的最终产物燃料规格构建了帕累托权衡曲线。这使得在一致的排放和纯度约束下能够系统地比较不同的架构，特别是在早期设计探索阶段特别有价值，在此阶段必须评估架构选择，然后再进行详细的设备尺寸确定、安全评估和成本分析。

第3节中呈现的结果并在表3、表4和表5中总结表明，对于所有研究的最终产物D/T规格和架构，与发射污染相关的氚损失比放射性衰减损失高出几个数量级。在本研究的操作范围内，发射抑制是年度总氚损失的主要驱动力，超过了库存最小化。虽然内部氚库存是一个重要的安全和监管考虑因素，但研究结果表明，在稳态操作期间，通过提高分离性能来减少馏分流中的氚含量将大大降低总氚损失，而不仅仅是进一步边际减少库存。

观察到的发射损失与内部库存之间的权衡与低温条件下氢同位素之间的有限相对挥发性差异一致，特别是在存在HT和DT等异核物种的情况下。与完美分离基准的比较表明，随着最终产物氚纯度要求的提高，DT的再分配越来越限制了可实现的分离性能。增强同位素再分配的架构策略，如集成同位素均衡器，在塑造可行的发射与库存平衡中起着重要作用。

目前的分析基于稳态操作，这预计将主导长期燃料循环的性能。虽然启动等瞬态条件可能会影响短期氚库存行为，但它们对年度总氚损失的贡献预计是次要的。

基于替代模型的优化方法通过限制所需的昂贵的Aspen Plus模拟次数显著减少了计算工作量。虽然单个模拟可能需要几分钟，但高斯过程替代模型能够快速评估大量候选方案。与基于种群优化的方法（例如NSGA-II）相比，后者通常需要大量的模拟，BO框架用少得多的模拟次数实现了相似的设计洞察。这种方法可以扩展到更复杂的级联配置、替代分离技术或融合燃料循环内多个子系统的协调优化。

需要注意的是，优化框架旨在提供架构级别的设计洞察，而不是详细的设备规格。实际实施需要考虑诸如可行的柱级数、侧流流量的可控性以及均衡器设计限制等约束，这些被认为是未来工作的重要领域。

最后，应承认一些限制。随着问题维度的增加，替代模型的准确性可能会下降，如通过比较单柱和双柱配置之间的RMSE和R2值所观察到的（见图5、图S2和图S6），这需要仔细选择采样大小和核结构。尽管对于此处研究的架构，200个拉丁超立方样本和20次BO迭代已经足够，但更复杂的系统可能需要自适应采样或更大的训练数据集。此外，优化是在固定的最终产物氚规格下进行的，而在完整的融合燃料循环背景下，燃料需求、增殖剂毯的性能和监管排放限制是相互依赖的。因此，将HISS优化集成到整个燃料循环模型中将能够更全面地评估在现实操作条件下的氚自给自足情况。

5. 结论
在这项工作中，开发并实现了基于替代模型的多目标BO框架，以最小化氢同位素分离系统（HISS）中的氚损失，以支持燃料循环内氚管理策略的定量评估。该方法应用于没有中间同位素均衡器的单柱架构，生成了在不同最终产物规格下氚损失与放射性衰减损失之间的帕累托最优解。然后该方法被扩展用于评估替代的均衡器集成策略，包括在柱内集成侧流或在双柱级联中集成柱间连接。

在所有研究的HISS架构和最终产物规格中，观察到与发射产物污染相关的氚损失超过与内部库存相关的放射性衰减损失几个数量级。这种行为反映了异核同位素存在以及同位素平衡限制所固有的分离限制。虽然集成同位素均衡器改变了发射/库存平衡，但在低温条件下，完全抑制异核泄漏从根本上受到平衡行为的限制。

所提出的优化框架能够在一致的性能约束下系统地、定量地比较不同的HISS配置。随着考虑更复杂的分离架构和集成燃料循环子系统，该方法为评估它们对氚损失减少的影响提供了平台。

补充材料
以下支持信息可以在以下网址下载：https://www.mdpi.com/article/10.3390/pr14091373/s1。