通过帕累托主动学习方法设计耐氢的高强度中锰钢

《Acta Materialia》：Design of hydrogen-resistant high-strength medium-Mn steels via Pareto active learning

本研究采用Pareto主动学习策略优化中碳Mn钢成分，构建含Ti、V、Mo的400,000+候选成分数据库，通过5次迭代实验，成功开发出抗拉强度2336 MPa且氢脆 resistance提升33%的G6-1钢。机制研究表明奥氏体稳定性（USF能）和V-Mo协同效应（通过Fe空位增强氢陷阱）是提升氢脆 resistance的关键。

　　

Jin-Young Lee|Seung-Hyeon Kim|Jun-Yub Lee|Changhun Kim|Seon-Gyu Kim|Keunwon Lee|Won Hui Jo|Donghwa Lee|Jae Bok Seol|Kisub Cho|Young-Kook Lee

韩国首尔延世大学材料科学与工程系，邮编03722

摘要

本研究采用基于帕累托主动学习（Pareto Active Learning）的多目标优化策略，设计出了同时具有优异抗拉强度（UTS）和抗氢脆性（HE）能力的马氏体中锰钢。通过密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）确定Ti、V和Mo等微合金元素能有效提高抗氢脆性，进而构建了一个包含超过40万种候选成分的高维搜索空间。从仅有的五个初始数据集出发，利用高斯过程回归（Gaussian Process Regression）建立的替代模型通过主动学习循环不断优化，逐步平衡探索与利用之间的关系。经过五次迭代后，优化得到的G6–1钢（成分：Fe-6.2Mn-0.21C-0.3Si-0.18Mo-0.19V-0.02Ti-0.003B（重量百分比）的抗拉强度达到2336 MPa，并显著提升了抗氢脆性，其综合强度-抗氢脆性指标提升了约33%。机器学习相关分析表明，奥氏体稳定性（由不稳定的堆垛错能USF energy表征）在抑制保留奥氏体向马氏体转变方面起着关键作用。此外，V和Mo的联合添加通过增强MC碳化物的捕获效率，进一步提升了抗氢脆性，这得益于Mo替代作用降低了C空位的形成能，从而增加了(V,Mo)碳化物中的C浓度。

引言

近年来，汽车行业越来越多地采用高强度钢（AHSSs）来减轻车辆重量同时保持结构完整性。其中，含3–10 wt%锰的中锰钢因出色的机械性能而成为有前景的选择，其抗拉强度（UTS）可达约1200–1800 MPa，总伸长率（TE）约为10–35% [1,2]。最近，机器学习（ML）方法被用于进一步提升中锰钢的机械性能 [[3], [4], [5]]。Lee等人 [3] 利用ML模型预测了基于Mn和C含量的中锰钢的抗拉强度和总伸长率，结果发现该钢的抗拉强度比以往报道的值（1863 MPa [2]）高出约100 MPa，且延展性未受影响。随后，Lee等人 [4] 结合遗传算法（GA），通过添加Ti、V和Mo等微合金元素，优化了化学成分和奥氏体化温度，成功获得了抗拉强度超过2 GPa且延展率仍保持在8–10%的最佳配方。

所有这些钢都呈现以马氏体为主的微观结构，并保留了一定量的奥氏体 [4]。这种微观结构由于H富集的保留奥氏体在变形过程中易发生马氏体转变，从而极易受到氢脆性（HE）的影响 [[6], [7], [8]]。此外，Mn沿原有奥氏体晶界（PAG）的偏聚会降低晶界凝聚力，促进H的积累，从而加剧氢脆性 [[9], [10], [11], [12]]。因此，提高高强度中锰钢的抗氢脆性对其实际应用至关重要。然而，由于抗氢脆性受化学成分、微观结构、材料强度、变形条件和环境条件等多种因素影响 [[13], [14], [15]]，必须借助ML方法。尽管ML在捕捉输入输出变量之间的复杂关系方面非常有效，但现有的ML模型在预测各种合金的氢脆性时往往依赖有限的数据集或忽略了关键影响因素。例如，Thankachan等人 [16] 开发了一个能够预测电化学充氢Al合金延展率的ML模型，但该模型可能无法准确预测在不同充氢条件下的氢脆性结果，因为氢的吸收不仅受电流密度影响，还受充氢时间、温度和电解质浓度的影响 [9,[19], [20], [21], [22]]。Kim等人 [17] 开发的ML模型用于预测高压H环境下奥氏体钢的面积缩减情况，但仅使用了来自文献的57个数据集（其中50个用于训练，7个用于评估）。如此少量的数据可能导致过拟合，且忽略热处理条件对奥氏体晶粒大小的影响也可能带来问题。Malitckii等人 [18] 的模型通过将热脱附分析（TDA）数据与机械性能相关联来预测氢充电对钢塑性的影响，但该方法在没有TDA数据的新合金设计中不具实用性。此外，由于样品制备、仪器分辨率、校准方法（如样品加热速率和载气流量）及人为因素的不同，TDA测量结果可能存在差异。

本文献综述指出，仅依靠有限的、不确定的氢脆性数据集开发准确的ML模型具有挑战性。因此，本研究采用了主动学习方法。主动学习能够选择最具信息量或最不确定的数据点，从而减少有效模型训练所需的数据量 [23,24]。具体而言，模型首先在初始数据集上训练，然后应用于评估未标记的样本，识别出对提高预测准确性最有帮助或最不确定的样本。这些样本经过实验验证后，其数据被用于重新训练和优化模型。通过这种查询、实验和重新训练的循环，即使在包含数百万种可能成分和加工参数的高维搜索空间中，主动学习也能显著加速具有所需性能材料的探索过程 [25]。特别是帕累托主动学习（Pareto Active Learning, PAL）通过确保多个目标的均衡改进，在多目标优化中表现出色。

因此，本研究旨在利用PAL方法设计出同时具有优异抗拉强度和抗氢脆性的中锰钢。值得注意的是，仅经过五次迭代循环，我们就开发出了兼具高强性和显著提升抗氢脆性的中锰钢。为了深入理解其机制，我们进一步研究了微观结构演变及其对钢材机械性能的影响。

部分摘录

搜索空间选择

在使用主动学习进行材料设计时，选择合适的搜索空间是基础步骤。这包括确定需要优化的关键特征或变量（即特征选择），并定义这些变量的探索范围。为了避免设计过程过长，搜索空间被定义为Fe–(3–7)Mn–(<0.3)C–0.3Si（重量百分比），选择理由详见

实验程序

每种候选钢材均使用真空感应炉制备了约1.3公斤的锭材（参考材料2）。每种锭材在1200°C下保温6小时进行均质化处理，随后在1200°C下热轧，再空气冷却至室温。去鳞后，将热轧板切割成60 × 60 × 3毫米的试样，并进行冷轧至最终厚度1.5毫米（压缩比50%）。采用X射线荧光（XRF）光谱仪（Shimadzu）检测了冷轧板的化学成分

结果

为了筛选与抗氢脆性相关的微合金元素，应用了第2.1节中定义的基于描述符的标准。首先，我们通过计算各种元素降低H晶格扩散能力的能力来评估它们，具体方法是计算这些元素在α-Fe超胞（54个Fe原子）中替代Fe原子后形成的H间隙溶液能量，以及H原子在八面体位点（图2a和c）的结合能

控制抗氢脆性的关键因素识别

为了确定通过PAL方法开发的高强度马氏体中锰钢的抗氢脆性关键因素，我们评估了几种潜在的微观结构和冶金变量对氢脆性的影响。这些变量包括硬化能力指数、PAG尺寸、可逆H捕获位点的密度、保留奥氏体和MC碳化物的体积分数以及保留奥氏体的稳定性

结论

• 1) 通过密度泛函理论（DFT）计算，发现Ti、V和Mo是有效降低马氏体微观结构中H扩散能力的元素，它们通过Fe替代增加与H原子的结合能，并促进具有强H捕获能力的Fe空位的形成。利用这些元素，构建了一个包含超过40万种候选成分的高维搜索空间，用于设计同时具有优异抗拉强度和抗氢脆性的马氏体中锰钢

CRediT作者贡献声明

Jin-Young Lee：撰写初稿、软件开发、实验研究。Seung-Hyeon Kim：数据整理。Jun-Yub Lee：软件开发。Changhun Kim：软件开发。Seon-Gyu Kim：软件开发。Keunwon Lee：软件开发。Won Hui Jo：数据整理。Donghwa Lee：软件开发。Jae Bok Seol：实验研究。Kisub Cho：方法论设计。Young-Kook Lee：撰写、审稿与编辑、项目管理、概念构思。