硝酸铵（ADN；NH4N(NO2)2）是一种离子型高能化合物，由于其优越的生成焓、无氯特性和低特征信号，被视为有前景的下一代绿色高能氧化剂，有望替代高氯酸铵（AP）。因此，它在航空航天推进领域具有广泛的应用前景[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7]]。然而，要充分发挥ADN的潜力并指导工程设计，需要对其极其复杂的燃烧机制有全面的了解。ADN反应过程涉及大量的中间体和高度耦合的基本反应。这对构建高精度燃烧动力学模型构成了巨大挑战，因为建立此类模型不仅需要完整的反应网络，还严重依赖于大量的准确反应速率常数[8]。
反应速率常数通常通过实验测量或理论计算获得。理论方法主要依赖于过渡态理论（TST）、RRKM理论和密度泛函理论（DFT）[[9], [10], [11], [12], [13]]。尽管这些方法具有高精度，但其计算成本呈指数级增长，随着反应系统复杂性的增加而变得难以承受[14]。在现有的动力学模型中，只有少数关键反应参数被严格计算，而大多数非关键参数依赖于经验估计或类比，从而在动力学模型中引入了不同程度的不确定性[15,16]。在确保精度的同时平衡计算成本和效率仍然是改进动力学模型的关键挑战。近年来，数据驱动的机器学习（ML）算法为速率常数的获取开辟了新的途径，利用了它们处理高维非线性映射的效率[17]。
定量结构-活性关系（QSAR）方法是预测速率常数的有效方法[18,19]。该方法基于分子结构与生物活性之间的经验关系，通过分析一组分子结构和相应的活性数据来提取结构描述符并建立预测模型。计算能够有效表征结构特性的描述符并选择适当的算法是成功构建QSAR模型的关键步骤。基于ML的QSAR模型在速率常数预测领域表现出色[20]。建立基于ML的QSAR方法有效地打破了高精度与经济可行性之间的传统障碍[21]。例如，黄等人[22]使用量子化学计算为烷烃-OH自由基反应构建了QSAR描述符，并使用遗传算法（GA）和多元线性回归（MLR）优化了支持向量机（SVM）模型的特征。SVM模型的平均RMSE仅为0.314对数单位。朱等人[23]使用随机森林（RF）、XGBoost和基于小分子酯数据的混合模型成功预测了含氢自由基的大酯分子的反应速率。Ibramhum等人[24]在AtmVOCkin数据集上成功预测了多目标温度依赖的速率常数[25]。ML已广泛应用于预测各种反应的动力学参数（例如，有机化合物、低温氧化和热化学[26]），充分凸显了算法驱动模型在效率和精度方面的独特优势。然而，尽管这些方法基于使用传统的分子指纹作为描述符（例如，Mordred [27]、morgan指纹（MF）[28]和扩展连接指纹（ECFP）[29]）取得了成功，但静态指纹往往难以动态捕捉反应之间的微妙变化。此外，它们通常是为特定类型的反应设计的，因此难以应用于像ADN燃烧这样的复杂系统，后者涉及大量的复杂反应。
最近，Transformer架构[30]引起了广泛关注，并在ML领域引发了范式转变。基于Transformer的大型语言模型（LLM），如Gemini [31]，展示了出色的自然语言处理能力，其强大的上下文特征提取能力已被证明适用于化学语言。Schwaller等人[32]在基于化学语言的化学反应分类的LLM训练方面取得了显著进展；他们的模型有效地捕获了反应类别信息，并已应用于预测活化能[33]和反应产率[34]。李等人[35]通过Schwaller的LLM模型的监督微调（SFT）生成了自构建的分子指纹，随后将这些指纹应用于深度神经网络（DNN）中，以预测温度依赖的燃烧动力学模型的阿伦尼乌斯方程的三个参数。
本研究提出了一种通用的、基于LLM的端到端预测模型，旨在超越反应类型障碍，直接从反应物和产物的结构信息中挖掘潜在的动力学规律。所提出的机器学习架构仅涉及一个阶段的监督微调，在该阶段中，分子指纹的生成隐含在模型的内部表示中，而不是显式提供的，从而最小化了与特征工程相关的信息损失。该模型不仅能够高效预测ADN燃烧的速率常数，还能够通过使用注意力机制可视化来指示现有动力学模型中参数的优化方向。
