碳纤维增强聚醚酰亚胺基复合材料的制备方法对其结构和力学性能的影响 彭子仪、 弗拉基斯拉夫·O·阿列克申科、 阿列克谢·A·博格达诺夫、 德米特里·G·布斯洛维奇、 卢绍伟、 谢尔盖·V·帕宁

《Journal of Composites Science》：Influence of Fabrication Methods of Polyetherimide-Based Composites Reinforced with Carbon Fabrics on Their Structures and Mechanical Properties Ziyi Peng, Vladislav O. Alexenko, Alexey A. Bogdanov, Dmitry G. Buslovich, Shaowei Lu and Sergey V. Panin

　　摘要
本研究比较了通过聚醚酰亚胺薄膜和碳纤维粉末层压制备的复合材料的结构与力学性能，以及在不同含量聚醚酰亚胺/N-甲基吡咯烷酮溶液浸渍后的性能。在10 MPa的压缩烧结压力下，当碳纤维含量达到70 wt.%时，使用薄膜层压法制备的复合材料具有最均匀的结构和最少的不连续性。而对于粉末层压法，复合材料中存在一些不连续性，这可能是由于聚醚酰亚胺粉末的熔体流动指数较低所致。采用溶解的PEI浸渍法制备的复合材料具有较低的力学性能，因此将压缩烧结压力降低到了6 MPa。随后，制备出的复合材料不仅结构均匀，而且力学性能也得到了提高（甚至超过了薄膜层压法制备的复合材料），从而证实了这种制备方法的有效性。

1. 引言
聚合物基复合材料的发展历程伴随着树脂和增强材料的不断创新与协同发展。由于其刚性、较高的比强度以及成熟的生产流程，基于热固性树脂的复合材料在飞机部件、先进体育器材和其他高科技应用中占据主导地位[1,2,3,4]。然而，这些材料的脆性和易损伤性，以及回收再利用的困难，限制了其在民用航空和汽车行业的广泛应用[3,4,5]。针对这一问题，基于高性能热塑性树脂（HPTRs）设计碳纤维（CF）增强聚合物复合材料（CFRPCs）被认为是该领域的重要技术突破。与热固性树脂相比，热塑性树脂具有无限的使用寿命、优异的强度、可焊接性和可再熔性等优势[4,6,7,8]。在HPTRs中，聚醚酰亚胺（PEI）是研究最为广泛的粘合剂。作为一种非晶态聚合物，PEI具有217 °C的玻璃化转变温度（能够满足严格的服役要求[9]），同时具备高强度、阻燃性（UL94 V-0等级）和良好的水解稳定性[5]。这些综合性能使其能够替代传统材料，用于民用飞机内部结构、支持结构以及电子和电气部件[9,10]。
高性能CFRPCs（尤其是基于PEI的复合材料）设计中的主要挑战在于热塑性粘合剂的极高熔体粘度。这一特性使得它们与低粘度热固性树脂前体不同，后者容易润湿并渗透到增强碳纤维束中[11]。PEI（及其类似物）的完全均匀分布非常困难[6,12,13]，而润湿不足会增加复合材料的孔隙率，破坏碳纤维的排列和张力的一致性，在某些情况下还会对碳纤维造成损伤[14,15]。为了解决这一问题，人们尝试了多种复合材料制备方法[11,12,16]。基本思路是将聚合物树脂与碳纤维以不同的物理状态结合，以便在最终压缩烧结阶段实现最佳的浸渍效果。目前，对于PEI/CF系统（如胶带或双向碳纤维织物），主要有三种关键技术方法，它们在物理原理和工艺实现方面存在差异：
(i) 碳纤维织物（单向纤维胶带）与聚合物薄膜的层压工艺在多个行业中得到广泛应用，市场上也有各种用于制备复合材料的组件。特别是厚度为50至250 μm的热塑性薄膜（尤其是PEI薄膜），与碳纤维织物交替铺设（堆叠法）。在压缩烧结过程中，薄膜层在受压下熔化并横向分布，填充碳纤维束之间的宏观间隙。该方法简单直观，能够精确控制粘合剂含量，是应用最广泛的方法之一[17,18,19]。然而，这类复合材料的结构很大程度上取决于工艺流程时间、施加的压力（大多数情况下压力较高）和温度。在三维复杂形状的产品中，聚合物粘合剂在碳纤维增强层内的分布可能不均匀。
(ii) 碳纤维织物与粉末的层压工艺旨在促进熔融聚合物树脂渗透到增强层中。根据流化原理，可以将数十微米大小的PEI粉末悬浮在液体中，然后烧结到碳纤维束表面或嵌入其中（也可使用压延法[20,21]）。在压缩烧结过程中，粉末颗粒局部熔化并部分渗入碳纤维束内部，从而使增强组分分布更加均匀[22]。然而，粉末颗粒的大小和分布对复合材料的结构及其力学性能有显著影响。
(iii) 先将聚合物溶解，再将其浸渍到增强碳纤维织物中的方法是一种完全不同且具有前景的技术途径（例如使用N-甲基吡咯烷酮（NMP）作为溶剂[23,24]。该方法的主要优势在于能够降低PEI的高粘度，借助毛细效应即使在室温下也能实现其在碳纤维束中的均匀分布。因此，相比使用热固性树脂，该方法可以实现更好的预润湿效果[25,26]。这种方法可以在压缩烧结前在碳纤维表面形成均匀的聚合物“涂层”，从而将复合材料制备过程的主要目标从劳动密集型的“熔融润湿”转变为相对简单的“溶剂蒸发”和“浸渍有聚合物树脂的碳纤维层烧结”。这种方法可以显著减少孔隙率，并改善各相和层之间的界面结构。在利用上述两种方法难以制备三维复杂形状产品时，可以通过注射或喷涂溶解的聚合物来实现均匀浸渍，为高性能CFRPCs的需求产品开辟了新的生产机会[27]。
尽管这三种方法都已得到普遍验证，但在工业规模产品的成本效益与功能性能之间仍存在权衡。特别是对于PEI/CF织物复合材料，仍需填补一些知识空白，以便基于数据做出生产参数的选择和优化。未解决的问题包括聚合物树脂对复合材料结构（如浸渍程度、孔隙率、界面形态等）及其力学性能（如抗弯强度和抗拉强度）的影响。
通过分析[28,29]中报告的实验结果，作者确定了本研究的目的：比较使用聚醚酰亚胺薄膜和粉末层压法制备的复合材料的结构与力学性能，以及在不同含量PEI/NMP溶液浸渍后的性能。研究的首要假设是聚合物稀释法能够实现高性能的功能特性。

2. 材料与方法
2.1 材料
研究的复合材料由以下材料制成：(i) TECAPEI PEI薄膜；(ii) Solver PEI ROOH粉末（ Solver公司，中国嘉兴，粒径约20 μm）；(iii) 溶解在NMP（C5H9NO）中的相同PEI粉末作为基体（粘合剂），并与ASM C285S斜纹碳纤维织物（UMATEX公司，俄罗斯莫斯科）进行增强。
2.2 复合材料的制备
薄膜层压：图1a示意性地展示了70 × 65 mm的碳纤维织物碎片经过机械切割并逐层堆叠后，再与PEI薄膜进行压缩烧结的过程。图1展示了所研究复合材料的制作流程：(a) 薄膜层压；(b) 粉末层压；(c) 用PEI/NMP溶液浸渍。为了达到所需的复合材料厚度（约2 mm），依次堆叠了6层碳纤维织物以及14层、21层和35层PEI薄膜（每层折叠成2、3或5片）。这些堆叠体上下各覆盖一层PEI薄膜。图2a展示了压缩烧结前模具内的整体结构。图2展示了准备压缩烧结的逐层堆叠组件的整体视图：(a) 碳纤维织物和PEI薄膜；(b) 碳纤维织物和PEI粉末；(c) 用PEI溶液浸渍的碳纤维织物；(d) 制备好的复合材料。
粉末层压：在这种情况下，将5.8 g、11.2 g和15.6 g的PEI粉末均匀分布在6层碳纤维织物之间（图1b），以改变粘合剂含量。PEI粉末被分成七等份，除了填充碳纤维织物碎片之间的空隙外，还放置在堆叠体的底部和顶部，形成外层（图1b和图2b）。
用溶解的聚合物浸渍：首先将PEI粉末在145 °C下加热并不断搅拌，直至完全溶解（溶剂与粉末的比例为1 g:10 mL）。所得溶液依次浇灌到厚度为2.3 mm的碳纤维织物堆叠体上（图2c）。最后，根据图3所示的工艺流程，在“GT-7014-A 122”热压机（GOTECH Testing Machines Inc., 台湾台中市）中通过压缩烧结制备出尺寸为70 × 65 × 2 mm3的复合材料（图2d）。表1列出了这些复合材料的名称及简要描述。
2.3 力学测试
抗弯测试：使用CNC立式铣床（“NPO Pure Logic” LLC，俄罗斯莫斯科）切割出尺寸为65(l) × 10(b) × 1.5 ? 2.0(h) mm的试样。测试采用“Instron 5582”电动力学测试机（Instron公司，美国马萨诸塞州诺伍德）进行，按照ASTM D790-10标准进行[图4]，支撑架间的跨度为20 × h mm，十字头速度为1 mm/min。抗弯强度（单位：MPa）的计算公式为：
(1)
其中L是支撑架间的跨度（毫米）；b是试样宽度（毫米）；h是试样厚度（毫米）。
试样表面的划痕程度根据以下公式计算：
(2)
其中δ是弯曲变形量（毫米）。
抗拉测试使用“NANO BISS ITW”电动力学测试机（BISS公司，印度班加罗尔）进行，按照ASTM D3039标准[30]进行（图5），十字头速度为0.5 mm/min。
2.4 结构表征
使用“Neophot 2”光学显微镜（OM；Carl Zeiss公司，德国耶拿）配合“Canon 700D”数码单反相机（日本）分析了复合材料的横截面结构。此外，还采用了扫描电子显微镜（SEM），在试样表面沉积铜膜，使用“Quorum Technologies EMITECH K450X”设备（Quorum Technologies公司，英国劳顿）。为了研究试样亚表面层的结构，还采用了“Apreo 2 S” SEM（Thermo Fisher Scientific公司，美国马萨诸塞州沃尔瑟姆），加速电压为25 kV，束流电流为0.80 nA。

3. 结果
3.1 抗弯强度
图6显示了所研究复合材料的抗弯曲线图。薄膜层压法制备的复合材料具有最高的抗弯强度（图6a）。如图所示，随着碳纤维含量的增加，断裂应力也随之增加。值得注意的是，在PEI含量最高的情况下，测试结束时仍未发生断裂（ε = 3.3%）。粉末层压法制备的复合材料具有较低的抗弯强度（图6b），其抗弯应变趋势与碳纤维含量相同。而用溶解的聚合物浸渍的复合材料在碳纤维含量为70 wt.%时，抗弯强度勉强超过600 MPa，但在4.5%的应变处发生断裂，表明该方法的效率最低。
图7展示了在相同压缩烧结条件下制备的复合材料中，抗弯模量和抗弯强度与粘合剂含量的依赖关系。考虑到薄膜层压曲线作为参考，随着碳纤维（CF）含量的增加，弯曲模量显著降低，这是在使用溶解聚合物浸渍法制造的复合材料中典型的现象（很可能是由于形成的结构具有特定的模式）。另一方面，在粘合剂含量为60-70 wt.%时，三种制造方法的弯曲模量几乎相同（约30 GPa）（见图7a）。图7显示了PEI/CF复合材料中弯曲模量（a）和弯曲强度（b）与粘合剂含量的关系。弯曲强度的变化模式有所不同。薄膜层压方法在碳纤维含量较高时表现出最高的效率，其值超过850 MPa，而使用溶解聚合物浸渍法制造的复合材料在其他情况下的值通常超过600 MPa。对于这种方法，弯曲模量几乎随着粘合剂含量的增加而线性增加（见图7b）。这些结果通过分析断裂试样的扫描电子显微镜（OM）图像在下面进行了更详细的讨论（见图8）。图8显示了三点弯曲试验后试样截面的OM图像：(a)—PEI30FW；(b)—PEI41FW；(c)—PEI70FW；(d)—PEI28PW；(e)—PEI39PW；(f)—PEI59PW；(g)—PEI30DW；(h)—PEI53DW；(i)—PEI64DW。根据图8a–c，薄膜层压方法形成了厚度相当均匀的层状结构。在三点弯曲试验过程中，虽然出现了一些个别的小裂纹，但没有主要裂纹贯穿整个层间界面。同时，即使是在碳纤维含量较高的试样中，也没有在达到其极限弯曲强度后发生断裂（见图6a）。这一事实表明它们具有很高的断裂韧性和相邻层之间的粘附力（尽管没有进行层间剪切强度测试）。

在粉末层压法制造的复合材料中，层间的裂纹数量和范围都更大（见图8d–f）。一方面，这反映了层间不均匀性和存在不连续性的问题；另一方面，这也可能表明相邻层之间的粘附力较低，从而降低了弯曲模量和弯曲强度（见图7）。值得注意的是，在图8中没有观察到由于主横向裂纹传播而导致的试样断裂（这是三点弯曲试验的典型现象），因为层间边界起到了有效的屏障作用。

在使用溶解的PEI浸渍法制造的复合材料中，层间裂纹的数量和范围最大（见图8g–i）。在碳纤维含量为70 wt.%的情况下，这种观察结果对应于所有测试试样中最低的弯曲模量和弯曲强度（见图7）。然而，在碳纤维含量较低时，这些指标则相反。图8i中显示的纵向裂纹对断裂过程没有决定性影响，试样在达到极限弯曲强度后仍能保持较长时间而不发生断裂（见图6c）。

3.2. 抗拉强度
在研究的复合材料的抗拉试验中记录的应力-应变图显示在图9中。总体而言，其变化模式与三点弯曲试验中获得的相似；然而，一些差异值得关注。特别是，无论是通过薄膜层压还是粉末层压法制造的复合材料，在所有组分比例下都表现出脆性断裂（见图9a,b），并且它们的极限抗拉强度随着碳纤维含量的增加而提高。使用溶解聚合物浸渍法制造的复合材料在碳纤维含量最高为64 wt.%时的抗拉模量明显低于其他两种方法（见图10a）。另一方面，碳纤维含量最低为30 wt.%的复合材料的抗拉模量和极限抗拉强度显著更高（见图10a,b）。这些结果在下面分析抗拉试验后样品的OM图像时会有更详细的解释（见图11）。图9显示了通过薄膜层压（a）、粉末层压（b）和使用溶解聚合物浸渍（c）制造的复合材料的抗拉应力-应变图。图10显示了PEI/CF复合材料中抗拉模量（a）和极限抗拉强度（b）与粘合剂含量的关系。图11显示了抗拉试验后样品截面的OM图像：(a)—PEI30FW；(b)—PEI41FW；(c)—PEI70FW；(d)—PEI28PW；(e)—PEI39PW；(f)—PEI59PW；(g)—PEI30DW；(h)—PEI53DW；(i)—PEI64DW。由于在三点弯曲试验中，一些层受到拉应力，而其他层受到压应力，因此相邻层的应变不均匀是导致层间裂纹的原因之一。在抗拉试验中，所有层都均匀地被拉伸。因此，单个层中的横向裂纹起了决定性作用（见图11b,c,e,f,h,i）。这些模式适用于碳纤维含量最低和中等含量的复合材料，而在碳纤维含量最高的复合材料中，裂纹出现在层间界面处（见图11a,d,g）。后者的结果与碳纤维含量约为30 wt.%的复合材料的极限抗拉强度相符（见图10b）。然而，使用溶解PEI浸渍法制造的复合材料的低抗拉模量（根据图10a约为40 GPa）表明存在不连续性。为了进一步详细研究这一方面，进行了更高倍率的OM检查（见图12）。

3.3. 复合材料的层间结构
图12显示了研究复合材料的层间结构的OM图像。在碳纤维含量最高的情况下（见图12a,d,g），通过薄膜层压法制造的复合材料显示出最均匀的结构，碳纤维层的厚度约为250 μm，并且粘合剂在碳纤维束中的渗透均匀。无论是层间界面还是层内都没有观察到不连续性。正如预期的那样，这种模式与三点弯曲和抗拉试验中记录的最高强度和弹性模量相符。

在通过粉末层压法制造的复合材料中，层间界面处发现了一些不连续性（见图12d）。它们看起来不像裂纹，更像是在进行OM检查时对复合材料表面进行抛光过程中形成的微小碎片。然而，这些不连续性可能是导致弯曲模量和弯曲强度降低的原因（见图7）。

对于使用溶解的PEI浸渍法制造的复合材料，层间结构的特点是存在多处分层（见图12g）。在碳纤维含量为70 wt.%时，这一现象对应于测试样品中最低的弯曲模量和弯曲强度（见图7）。然而，在碳纤维含量较低时，所有这些指标则相反。图8i中显示的纵向裂纹对断裂过程没有决定性影响，试样在达到极限弯曲强度后很长时间内也没有发生断裂（见图6c）。

3.3. 复合材料的层间结构
图12显示了研究复合材料的层间结构的OM图像。在碳纤维含量最高的情况下（见图12a,d,g），通过薄膜层压法制造的复合材料显示出最均匀的结构，碳纤维层的厚度约为250 μm，并且粘合剂在碳纤维束中的渗透均匀。无论是层间界面还是层内都没有观察到不连续性。正如预期的那样，这种模式与三点弯曲和抗拉试验中记录的最高强度和弹性模量相符。

在通过粉末层压法制造的复合材料中，层间界面处发现了一些不连续性（见图12d）。这些不连续性在图12d中用红色箭头标出。它们看起来不像裂纹，更像是抛光复合材料表面时形成的微小碎片。然而，这些不连续性可能是导致弯曲模量和弯曲强度降低的原因（见图7）。

对于使用溶解的PEI浸渍法制造的复合材料，层间结构的特点是存在多处分层，主要发生在碳纤维层内部（见图12g中的红色箭头）。这种现象可能是由于压缩烧结过程中残余应力或碳纤维碎片受损所致。在后一种情况下，原因可能是熔融聚合物的压力过大（由于使用粘度较低的溶解PEI进行整体浸渍）。虽然薄膜或粉末层压需要更大的压力将熔融聚合物渗透到碳纤维束中，但这些压力可能会对用PEI/NMP溶液浸渍的碳纤维织物产生上述类型的损害（这一现象将在第4节中分析）。

在碳纤维含量中等的情况下（见图12b,e,h），通过薄膜层压法制造的复合材料的层间结构最为均匀。然而，由于在碳纤维层之间放置了大量的PEI薄膜以增加粘合剂含量，因此在界面处观察到了一些明显的聚合物不连续性（见图12b中的箭头）。这些不连续性降低了材料对施加载荷的抵抗能力，从而导致弹性模量和极限强度下降（见图7和图10）。值得注意的是，层间界面的不连续性进一步恶化了通过粉末层压法制造的复合材料的机械性能。

使用溶解的PEI浸渍法制造的复合材料的性能特性总体上与其他两种方法相当（见图7和图10）。关键原因是碳纤维纤维的损伤较小，如图12h所示。

在碳纤维含量最低的情况下，观察到复合材料的机械性能发生了“翻转”。例如，使用溶解的PEI浸渍的复合材料表现出更高的弹性模量和极限强度（见图7和图10）。根据图12c,f,i中的OM图像，这一现象可以有以下原因解释：在通过薄膜层压法制造的复合材料中，上述提到的明显聚合物不连续性的厚度变得与碳纤维层的厚度相当（见图12c）。它们在机械试验中虽然没有断裂，但在弹性区域和弹性非区域都无法提供足够的抵抗能力（分别是在确定弹性模量和极限强度时）。对于粉末层压法，这一现象还受到碳纤维层间界面或内部不连续性（见图12f中的箭头）的复杂影响。在使用溶解的PEI浸渍后，这些不连续性显著变薄（见图12i），因为复合材料的碳纤维含量更高，从而实现了更完整的填充。

4. 讨论
上述结果的几个方面值得讨论。首先，通过薄膜层压法制造的复合材料在粘合剂含量较低时表现出最高的机械性能（此时相邻的粘合剂层和增强层的厚度相似）。这一现象由多个因素造成。最重要的是，所使用的PEI薄膜是专门为复合材料制造设计的，特别是在熔体流动指数（MFI）的选择上。因此，熔融聚合物逐渐浸渍了碳纤维碎片，而在压缩烧结过程中没有对其造成损害。此外，碳纤维束也得到了整体浸渍（见图12a）。此外，熔融聚合物在压缩烧结过程中的逐渐扩散减少了复合材料中的含量，并最小化了不连续性（分层）的存在，无论是层间界面还是碳纤维碎片内部。根据图13，通过薄膜层压法制造的复合材料的厚度在压缩烧结前后几乎相同，为160–170 μm，而其他制造方法的厚度变化较大（见图13）。

其次，对于粉末层压法，厚度在152–154 μm范围内的变化基本上与组分比例无关（见图13）。然而，这种方法制造的所有复合材料的一个特征是存在分层（见图12d–f）。这可能是由于熔融聚合物在碳纤维碎片内的扩散所致。由于粉末的尺寸参数，它比薄膜熔化得更快。结果，增强组分得到了充分的熔融PEI浸渍，包括在碳纤维束内部。由于所有制造材料的压缩烧结都是在相同的压力下进行的，一些碳纤维碎片可能会受损，从而恶化了机械性能。如图13所示，粉末层压法的厚度减少幅度略小于使用PEI薄膜的情况。一个可能的原因是熔融PEI在碳纤维碎片中的浸渍不均匀，部分从模具开口中被挤出。

值得注意的是，作者使用了市售的PEI粉末，其MFI为9 g/10 min（340 °C/6.6 kg）。如果选择更合适的MFI和压缩烧结压力及温度，复合材料中的不连续性数量可能会减少。至少，使用粉末层压法制造的样品在碳纤维含量最高时的抗拉弹性模量略高于基于薄膜的相应样品（见图10a）。

在使用溶解的PEI浸渍后，结果显著恶化。碳纤维最初被PEI浸渍，因此粘性的熔融粘合剂在压缩烧结过程中必须克服交织碳纤维束的阻力，从而导致其受损（见图12g）。此外，层间界面的PEI含量极低，减少了粘合强度。这一结论与以下事实一致：压缩烧结前后复合材料厚度的变化非常小（根据图13，变化为129–132微米）。由于这三种方法的压缩烧结压力相同，因此通过溶解聚合物浸渍制备的复合材料（其中碳纤维纤维含量最高）中不连续性的增加是导致其弯曲强度和拉伸强度显著下降的主要原因（见图7和图10）。基于以上结论，建议降低使用溶解聚合物浸渍的制造工艺中的压缩烧结压力，以减少粘性PEI流体对碳纤维纤维碎片的损伤可能性。这样做还可以降低残余应力。为此，按照这一建议，使用PEI/碳纤维纤维比率为36/64的方法制备了一种新的复合材料。主要改进的是将压缩烧结压力降低至6 MPa。然后，该复合材料被以与之前相同的方式进行了测试。相应的应力-应变图示见图14a、b，其主要力学性能总结在表2中。图14展示了三点弯曲（a）和拉伸（b）测试中的应力-应变曲线；图14c和d显示了三点弯曲（c）和拉伸（d）测试后改进复合材料的断面金相图像，以及层间界面的结构（e）。表2列出了改进复合材料PEI36DW的力学性能。将这些数据与图7和图10中的结果进行比较后得出的结论是：改进复合材料的弯曲强度超过了薄膜层压法的复合材料，而它们的拉伸强度几乎相同。根据图14c和g中的金相图像，改进复合材料的失效模式也与薄膜层压法制备的复合材料相似，这在弯曲测试（图8a）中尤为明显，在拉伸测试（图11a）中也有一定程度的体现。改进复合材料的结构，包括层间界面（图14d），比之前描述的更加均匀，从而显著提高了其力学性能。此外，粘合剂在碳纤维纤维束中的有效渗透也是一个重要因素。图15展示了拉伸测试后样品断裂表面的扫描电子显微镜（SEM）显微镜照片。使用溶解聚合物浸渍确保了PEI在碳纤维纤维束之间的最大渗透（图15a）。这种结构与薄膜层压法制备的复合材料相似（图15b），进一步证实了本研究提出的零假设。图15显示了不同方法制备的复合材料在拉伸测试后的断裂表面SEM照片：(a) PEI36DW；(b) PEI30FW。本研究最重要的技术成果是找到了负责制造浸渍了溶解PEI的碳纤维纤维层压板的工艺参数组合，这种组合在经济上也具有高效性。所获得结果的科学创新性在于指出了一个狭窄的技术窗口，即“温度-压力-时间”的合理组合，在这种组合下，可以控制熔融聚合物基体的行为，从而：(i) 不会损坏增强纤维；(ii) 确保良好的层间粘附；(iii) 保持层压复合材料中各组分的指定比例（层压板）。这一目标可以在基体重量分数为30–60%的广泛范围内实现。最后需要指出的是，使用溶解聚合物浸渍是一种成本效益较高的方法，并且在复合材料的压缩烧结过程中所需的压力较低。它确保了聚合物粘合剂在碳纤维纤维束中的渗透，减少了不连续性的数量，这在制造三维复杂形状的零件时尤为重要。此外，溶剂蒸发后聚合物粘合剂的功能特性得以保持，这一点从弯曲和拉伸力学性能中可以得到验证。这一领域的进一步研究应包括层间剪切强度测试以及循环测试，因为组分的均匀分布是控制此类复合材料疲劳寿命的关键因素之一。

5. 结论
1. 在10 MPa的压缩烧结压力下，具有最小不连续数量的均匀结构是通过薄膜层压法并使用最高碳纤维纤维含量实现的。原因是市面上可用的PEI薄膜最初就是为通过这种生产途径制备复合材料而设计的，其熔融指数（MFI）值适用于在指定工艺温度下浸渍碳纤维纤维束。因此，在最低粘合剂含量（30 wt%）下获得了最高的强度性能。
2. 不建议使用薄膜层压法制备碳纤维纤维含量较低的复合材料，因为过多的粘合剂层会导致形成明显的聚合物空洞，从而显著降低其弯曲模量和强度。
3. 在粉末层压过程中，复合材料中存在一些不连续性，这可能是由于PEI粉末的熔融指数（MFI）较低（9 g/10 min）所致。在这种情况下，熔融聚合物在碳纤维纤维束内部扩散时可能会对其造成损伤（根据金相图像），从而在一定程度上降低其弹性模量和强度。
4. 建议仅在碳纤维纤维含量较低的情况下，通过高压缩烧结压力（约10 MPa）使用溶解聚合物浸渍法制备复合材料，因为这样可以保留较多的粘合剂。随后对粘合剂进行挤出以减少复合材料中的聚合物含量会损坏碳纤维纤维，从而显著降低其弹性模量和强度。
5. 根据初步研究结果，将使用溶解聚合物浸渍后的压缩烧结压力降低至6 MPa。碳纤维纤维含量为64 wt%的改进复合材料表现出优异的强度性能（甚至超过了薄膜层压法制备的复合材料），这进一步证明了所提出方法的有效性以及碳纤维纤维内部浸渍对复合材料功能特性的积极影响。