富氧非线性燃烧控制技术在天然气燃烧陶瓷窑炉中的应用，以实现低氮氧化物（NOX）排放

《Fuel Processing Technology》：Oxygen-enriched nonlinear combustion control for low-NOX emissions in natural gas-fired ceramic kilns

　　陈一东|隋猛|卢凤菊|李发社|史文静|罗远|段尧宗
中国云南省昆明市昆明理工大学清洁能源与储能技术重点实验室，650093

**摘要**
天然气在减少污染物方面具有巨大潜力，但在陶瓷窑炉中存在一些缺点：温度均匀性差、能耗高以及氮氧化物（NOX）排放量显著。本研究旨在通过整合非线性燃烧技术，解决富氧燃烧带来的节能效果与NOX排放增加之间的矛盾。建立了一个用于富氧非线性燃烧的试点规模实验平台，氧气浓度控制在21%–33%之间，燃烧周期为4–20秒，幅度为15–35度。实验结果表明，在线性富氧燃烧条件下，NOX排放量随氧气浓度和炉温的增加而上升，而一氧化碳（CO）排放量则显著下降。温度和燃料供应速率对NOX生成的影响更为显著。引入非线性燃烧后，通过适当调整燃烧周期和幅度，可以有效抑制NOX排放。对于富氧非线性燃烧技术而言，当氧气浓度为24%时，减排效果最佳。与线性富氧燃烧（氧气浓度21%和24%）相比，NOX排放量显著降低。采用响应面法优化燃烧参数后，NOX排放量最低可达125.79 ppm，低于国家标准40.4%。本研究对于实现天然气燃烧陶瓷窑炉的低NOX排放和节能目标具有重要意义。

**1. 引言**
陶瓷工业通常以高能耗和严重污染为特征。从可持续发展的角度来看，世界各国对这一行业的节能减排提出了严格要求[1]。作为一种清洁能源，天然气在满足新能源需求和推动社会向更清洁、更可持续的能源转型中发挥着重要作用。因此，陶瓷工业对天然气的依赖程度很高，天然气占能源结构的85–92%[2]。虽然使用天然气作为燃料可以减少颗粒物、二氧化硫（SO2）、挥发性有机化合物（VOCs）和重金属（汞、铅）等有害物质的排放，但其成本仍然相对较高。此外，陶瓷窑炉是陶瓷生产过程中的核心能耗设备[3]，其存在的温度均匀性差和局部高温问题仍会导致大量的热NOX排放到大气中。因此，突破陶瓷工业高能耗和高NOX排放的瓶颈对于促进节能、减排以及该行业的转型升级具有重要意义。

自上个世纪提出富氧燃烧技术以来，其主要优势在于二氧化碳（CO2）的回收和利用，这使其成为减少温室气体排放的关键手段。在全球气候变暖的背景下，减少碳排放已成为一个亟待解决的问题，从而激发了人们对富氧燃烧技术的兴趣，并逐步增加了相关研究工作[4]。Xian等人[4]的研究表明，在生物质锅炉中应用富氧燃烧技术可以降低热损失、提高燃烧稳定性并提升锅炉运行效率。Demin等人[5]在钢铁轧制再加热炉中进行了富氧燃烧实验，发现当氧气体积分数在21%–37%范围内时，该技术具有最佳的节能效果。Wang等人[6]发现，水泥窑中的富氧燃烧可以提高峰值温度和燃烧效率，但会降低温度场均匀性。Hu等人[7]研究了该技术在燃气锅炉中的应用，发现将氧气浓度从21%升高到40%可使火焰温度提高约34°C，未燃气体热损失减少0.21%，锅炉效率提高1.38%。先前的研究[8],[9],[10],[11]表明，富氧燃烧可以提高火焰温度、增强燃烧强度并改变排放特性，尽管它往往会导致NOX排放量增加。

富氧燃烧技术通过提高燃烧温度来降低能耗，但同时也会增加NOX排放并恶化炉内温度均匀性。然而，实践证明，非线性技术的应用在抑制NOX排放和提高温度均匀性方面非常有效[12]。Jang等人[12]研究了非振荡和振荡燃烧模式对工业低氮氧化物燃烧器中NOx排放减少和传热增强效果的影响，发现振荡燃烧能有效降低NOx排放并增强传热。Hagihara等人[13]通过周期性控制空气和氧气的流速有效抑制了富氧燃烧下的氮氧化物排放。Poppe等人[14]的研究表明，在管道预混甲烷-空气火焰、模型燃气轮机燃烧器和环形燃烧器的60°扇区内，通过控制离散频率振荡可以有效地减少NOx排放。Martins等人[15]的研究表明，非线性燃烧过程比线性燃烧过程更高效[16]。Lee等人[17]的实验验证了非线性燃烧在240 kW热输入炉中的显著减排效果，NOx排放量减少了4%至30%。Lee和Seo[17]的研究表明，调整非线性燃烧的幅度可以降低NOx排放并优化温度均匀性。Tang等人[18]发现，非线性燃烧中的周期调制促进了循环涡流的扩散和强化，强切向动量加速了高温气体的扩散，有效提高了炉内的温度均匀性。根据现有文献可知，富氧燃烧技术和非线性燃烧技术的结合不仅能够降低能耗，还有助于减少NOx排放并改善工业炉子的温度均匀性。

全球陶瓷行业的总产量逐年增长。2023年，中国日用陶瓷的年产量达到了679亿件，显示出该行业巨大的生产规模和日益重要的作用[19]。因此，陶瓷行业的能耗和污染已成为迫切需要解决的的社会问题[20]。Kummitha[20]试图通过回收窑炉排放废热来优化陶瓷窑炉的燃烧过程，研究结果表明这种方法可以在不牺牲产品质量的情况下节省燃料，但这只是回收了已经产生的废热，而非优化燃烧或传热过程本身，导致节能潜力有限。Delpech等人[21]在不同流速和陶瓷加热器温度下测试了辐射热管，实验结果表明该热管能够通过辐射和对流在封闭炉中回收热量，系统最多可回收4 kW的热量，但金属材料长期暴露在高温下可能会影响设备使用寿命和安全性[22]。Milani等人[22]分析了一种具有内部热回收功能的新型燃烧器对提高陶瓷窑炉能源效率的影响，与标准燃烧器相比，这种新燃烧器可节省约10%的燃料并相应减少约10%的二氧化碳排放，但未能解决NOx排放问题。将富氧非线性燃烧技术引入试点规模的陶瓷窑炉具有以下优势：它不仅降低能耗，还能改善窑内温度均匀性，为陶瓷烧制创造有利条件；同时，该技术减少了NOx和CO的排放，且不会影响设备的使用寿命和安全性。

因此，本研究建立了一个用于试点规模陶瓷窑炉的富氧非线性燃烧实验平台，氧气浓度控制在21%–33%之间。使用电动执行器调节燃料气体和助燃气体流量，以实现流量的正弦波动。研究了氧气浓度、空气供应流量、振荡幅度（15–35度）、周期（4–20秒）等参数对陶瓷窑炉中天然气燃烧过程中NOx生成的影响，特别关注不同幅度和周期条件下的NOx排放特性。此外，应用响应面法优化了燃烧条件，最终实现了试点规模陶瓷窑炉中的低NOx排放。

**2. 实验方法**
**2.1. 试点规模陶瓷窑炉实验平台**
为了研究富氧非线性条件下一陶瓷滚窑中的NOx排放特性，构建了一个基于试点规模滚窑的富氧非线性燃烧测试平台，包括气体供应系统、燃烧系统、非线性控制系统和污染物监测系统，如图1所示。该平台使用气体供应系统将空气与氧气发生器生成的富氧气体按控制比例混合，从而产生富氧燃烧空气。提供的富氧气体氧气浓度为90体积%。然后将富氧燃烧空气和天然气同时送入燃烧系统，以建立稳定的燃烧反应。实验中使用的燃料是中国 Resources Gas提供的商业管道天然气。根据气体质量分析报告，天然气由99.37%的甲烷、0.09%的乙烷、0.03%的丙烷、0.01%的异丁烷、0.28%的氮气和0.22%的二氧化碳组成。因此，在燃烧计算和排放分析中，可以将其视为以甲烷为主的天然气系统。为了优化燃烧过程和污染物生成特性，平台使用非线性控制系统实现燃料供应率和助燃空气吸入量的周期性精确调节。同时，污染物检测系统用于实时采样和燃烧废气的成分分析，从而获得废气中各种污染物的排放浓度和总量数据。这为燃烧效率优化和环境合规性评估提供了核心参数支持。

本实验设计包括三个梯度：
- 常规燃烧：氧气浓度为21%的线性燃烧；
- 富氧条件下的线性燃烧：氧气浓度范围为24%–33%；
- 富氧条件下的非线性燃烧：氧气浓度范围为24%–33%。

**2.2. 燃烧和气体供应系统**
中等规模的滚窑总长度为4.016米，炉子总高度为2.5米，内部炉宽为2.5米，内部炉高为0.82米，炉内碳化硅管直径为30毫米，如图2所示。炉内共安装了十个燃烧器，左右两侧各五个。具体来说，上层左侧有三个燃烧器，右侧有两个；下层左侧有两个燃烧器，右侧有三个燃烧器。炉门由电机控制，可以远程开启和关闭，如图3所示。燃烧器的结构及点火后的效果示意图如图4所示。

**3. 结论**
本研究建立了一个用于试点规模陶瓷窑炉的富氧非线性燃烧实验平台，氧气浓度控制在21%–33%之间。通过电动执行器调节燃料气体和助燃气体流量，实现流量的正弦波动。研究了氧气浓度、空气供应流量、振荡幅度（15–35度）和周期（4–20秒）等参数对陶瓷窑炉中天然气燃烧过程中NOx生成的影响，特别关注不同幅度和周期条件下的NOx排放特性。此外，应用响应面法优化了燃烧条件，最终实现了试点规模陶瓷窑炉中的低NOx排放。该模块由以下设备组成：螺杆空气压缩机、空气储罐、冷冻空气干燥机、精密过滤器、氧气生成装置和氧气储罐，如图5所示。
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图5. 燃气供应系统。空气被吸入螺杆空气压缩机并压缩成高压空气，然后进入冷冻干燥机进行冷却和脱水，成为干燥空气。这种干燥空气被送入氧气生成装置，通过分子筛吸附分离出氧气。生成的氧气储存在气体储罐中，根据需要调节压力后输送到助燃风机。在那里，它与空气混合形成富氧助燃气体，随后被输送到点火端口。

在本研究中，使用了Skyeaglee品牌的氧气浓度检测器（如图6所示）来准确监测环境中的氧气浓度。在实验前，根据制造商的标准程序对仪器进行了校准，以确保测量精度。该检测器配备高灵敏度传感器，能够精确捕捉氧气浓度的微妙变化。其测量范围为0–100% VOL，分辨率为0.1% VOL，确保数据的高精度。此外，它还具有快速的响应时间，能够在短时间内反馈浓度变化，适用于动态监测需求。
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图6. 氧气浓度检测器。

2.3. 非线性控制系统
非线性控制系统是整个测试平台的核心模块。通过控制台屏幕（如图7(a)所示），该系统可以精确调节炉体的十个点火端口。同时，它还具有调节助燃风扇和排风扇流速的功能，并可实现炉门升降和鼓台旋转的操作。在非线性控制系统的支持下，气体供应端和助燃气体端的电动执行器可以远程控制（如图7(b)所示）。该电动执行器的空载行程时间为16秒，旋转角度范围为0°至180°，调节步长为±5°。系统定期输出控制指令，以调整电动执行器的开闭频率和行程角度，从而实现助燃气体和燃料气体流速的同步非线性。阀门开度根据正弦波规律进行调整，通过改变周期（T）和振幅（A），最终实现如图8所示的非线性燃烧效果。
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图7. (a) 控制台正面，(b) 电动执行器。
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图8. 非线性控制示意图：(a) 不同周期，(b) 不同振幅。

在以下条件下进行了 Pilot 规模陶瓷窑的富氧燃烧实验：除了以温度为唯一变量的实验外，燃料流量保持恒定，为25 Nm3/h。实验期间，燃料流量保持不变，氧化剂流量随氧气浓度的增加而调整，以在整个测试条件下保持恒定的当量比1.2。尽管总体当量比保持在1.2，但补充信息中的Fluent基路径分析显示，在烟气出口处，热量型NO?仍占总NO?的85.8%，而快速型NO?仅占14.2%，如图B2所示。结合图B3中的温度场可以看出，尽管系统整体上是燃料过量的，但炉内仍存在局部高温区域（1800–2200 K），从而促进了热量型NO?的生成。这表明，在富氧陶瓷窑中，NO?的生成仍然主要受热机制控制。大多数实验数据的平均窑温在1000–1020°C之间。一旦平均窑温达到约1000°C，后续温度上升速度相对较慢，这一温度范围被视为准稳态运行条件。温度通过安装在窑内不同位置的十个热电偶进行监测，包括五个位于窑室上方，窑两侧各两个，以及一个用于测量烟气温度。实验过程中，助燃空气中的氧气浓度被调整到五个梯度，分别为21%、24%、27%、30%和33%。并且，连续监测了NO/NO?和CO的排放浓度。通过使用电动执行器对燃料流量和氧化剂气体流量施加连续正弦函数形式的非线性调节，实现了燃烧过程的动态控制。周期范围为4至20秒，振幅范围为15至35。振幅代表燃料和氧化剂阀门的开度范围，具体来说，振幅为15对应阀门开度为98.5% ± 1.5%，振幅为35对应阀门开度为96.5% ± 3.5%。

2.4. 污染物监测系统
为了准确检测气体成分（包括NO?），污染物检测系统使用了由德国MRU GmbH制造的MRU MGA-5红外气体分析仪（图9）。该仪器采用先进的检测技术来测量CO、NO、SO?和CO?等气体。具体来说，可测量范围为NO为0–2000 ppm，NO?为0–500 ppm，完全覆盖了本研究中涉及的NO?浓度范围。对于CO的测量，选择的范围为0–1000 ppm。在这种设置下，分析仪的输出不显示小数值；因此，读数为0表示CO浓度低于1 ppm。此外，MGA-5配备了精密气体采样和预处理系统，其中包括内置的高效珀尔帖冷却装置，用于去除样品气体中的水分。其采样探头装有加热的不锈钢过滤器，以阻挡杂质的进入，同时蠕动泵自动排出凝结水——有效确保不会干扰测量过程。该仪器还具有自动零点校准、可编程自动间隔测量以及自动软件和硬件测试等功能，使其用户友好且高度可靠。在测量前，按照标准校准程序检查并操作了分析仪，并使用了其自动零点校准功能来提高数据可靠性。污染物收集口位于烟囱上方0.5米处，此处烟气温度约为200°C。为了确保实验数据的准确性，所有排放污染物的测量数据都重复了三次。本报告中报告的所有NO?和CO浓度均基于干基表示，并经过相同的气体采样和除湿预处理后进行相对比较。此外，还描述了误差，并给出了计算误差条（标准偏差SD）的公式（2–1）。
其中n表示重复实验次数，xi表示第i次实验的测量结果，xˉ是平均值。

2.5. 响应面方法分析
响应面方法（RSM）是一种结合统计学和实验设计的分析方法。在Pilot 规模陶瓷窑的富氧非线性燃烧实验中，响应面方法可以降低实验成本，提高数据有效性，通过建模揭示多个参数的交互作用规律，并确定最优参数，从而为Pilot 规模陶瓷窑的工业应用提供可靠的基础，有助于陶瓷行业的节能和减排。
在本研究中涉及的6个因素中——包括氧气浓度、温度、燃料量、助燃空气体积、周期和振幅——首先通过单因素实验分析确定氧气浓度、周期和振幅是显著影响因素。随后，使用Design-Expert软件设计了响应面实验。

3. 结果与讨论
3.1. Pilot 规模陶瓷窑中富氧线性燃烧的NO?排放特性
富氧燃烧可以降低能耗并提高燃烧效率[5]，但其对污染物排放的影响尚不清楚。本研究选择了典型的污染物（NO、NO?和CO）来研究它们的排放浓度，结果如下。
如图10所示，随着氧气浓度的增加，NO和NO?的浓度都呈现出上升趋势。当氧气浓度从30%增加到33%时，NO和NO?的浓度均显著增加，NO的排放量从246 ppm增加到385 ppm（56.5%），NO?的排放量从256 ppm增加到393 ppm（53.5%）。这是因为当氧气浓度增加时，炉内会形成更多的局部高温区域[6]。由于本实验平台使用了天然气作为燃料，且燃料中的氮含量可以忽略不计，因此燃料NO?可以排除为主要排放源。因此，本研究中的NO?生成主要受热量型NO?的影响，而热量型NO?的高度依赖于温度。富氧条件下的局部高温促进了热量型NO?的大规模形成，从而增加了NO和NO?的浓度[23]。通过MRU MGA-5红外气体分析仪检测发现，NO?和NO之间的差异对应于NO?。

3.2. 天然气的不完全燃烧是CO产生的主要原因。随着氧气浓度的增加，甲烷能够更充分地与氧气反应，减少了因氧气不足引起的不完全燃烧，从而显著降低了CO浓度[24]。如图11所示，当助燃空气中的氧气浓度从21%增加到33%时，CO排放浓度明显下降。当氧气浓度达到30%时，CO排放量降至1 ppm以下。总之，在21%到33%的氧气浓度范围内，CO减少而NO?增加。比较分析表明，在30%氧气浓度条件下，温度对NOX/NO排放的影响显著大于21%氧气浓度条件下的影响。这可能是因为在较高的氧气浓度下，窑内更热的热环境更有利于维持局部高温反应区，从而进一步促进NOX的形成[25]。需要指出的是，这里讨论的温度指的是平均窑温，而不是局部火焰温度。

**图12. 不同氧气浓度条件下温度对NOX/NO排放的影响：(a) NOX排放和(b) NO排放。**通过调整燃料流量在21–25 m3/h的范围内（同时调整氧化剂流量以保持恒定的当量比为1.2）进行了五组实验。如图13(a)所示，随着燃料流量的增加，NOX含量显著增加：在21%氧气浓度条件下，从164 ppm增加到191 ppm（增加了16.5%）；在30%氧气浓度条件下，从241 ppm增加到286 ppm（增加了18.7%）。通过比较图13(a)和(b)，可以发现NO的变化趋势与NOX一致。这是因为在恒定当量比下增加燃料流量会增加总反应物通量和整体热输入，有利于NOX的形成。在相同的燃料流量下，30%氧气浓度条件下的NOX/NO排放量远高于21%氧气浓度条件下的排放量。这一结果再次证实了氧气浓度对氮氧化物形成的促进作用。

**图13. 不同氧气浓度条件下燃料流量对NOX/NO排放的影响：(a) NOX排放和(b) NO排放。**通过调整助燃风机的频率来研究助燃风机频率对不同氧气浓度下NOX排放的影响，风机频率范围为10至20 Hz。在这个工业规模的窑系统中，由于实际运行条件下相应的进气流量不够稳定，因此将风机频率作为直接控制的操作参数。如图14(a)所示，NOX排放量随着风机频率的增加而先增加后减少。在21%氧气浓度条件下，NOX从144 ppm增加到180 ppm，然后减少到169 ppm；在30%氧气浓度条件下，从227 ppm增加到268 ppm，然后减少到252 ppm。如图14(b)所示，NO的变化趋势与NOX相似。在燃料流量保持不变的情况下，改变风机频率会改变氧化剂的供应和当量比。因此，图14中的结果反映了这些因素的综合效应。在相对较低的风机频率下，增加空气供应促进了燃烧和NOX的形成。然而，当风机频率进一步增加时，过量的空气供应可能会削弱局部热环境并降低燃烧效率，从而导致NOX排放量减少[26]。

**图14. 不同氧气浓度条件下风机频率对NOX/NO排放的影响：(a) NOX排放和(b) NO排放。**同时，过量的空气会稀释已经生成的氮氧化物，并可能带走过多的热量，降低整体燃烧温度，进一步减少氮氧化物的生成。通过比较图14(a)和(b)可以看出，当氧气浓度为30%时，NOX和NO的排放量在风机频率为15 Hz时达到峰值；当氧气浓度为21%时，峰值排放量出现在风机频率为17.5 Hz时。当风机频率从10 Hz增加到20 Hz时，21%氧气浓度条件下每组的NOX/NO排放量平均变化范围分别为7.35%和7.07%，而30%氧气浓度条件下的变化范围分别为5.95%和5.58%。比较分析表明，与21%氧气浓度条件相比，燃料流量对30%氧气浓度条件下的NOX/NO排放量的影响更为显著。

研究表明，在富氧燃烧系统中，温度和燃料供应速率对NOX生成量的影响更为显著；而在传统的燃烧系统（21%氧气浓度下的线性燃烧）中，助燃空气量对NOX生成量的影响更为显著。

3.2 富氧非线性燃烧的NOX排放研究

虽然富氧有助于节能和提高火焰温度，但研究显示NOX排放量显著增加。为了解决这个问题，本研究引入了非线性燃烧技术，旨在探讨该技术在富氧燃烧条件下（氧气浓度范围为24%至33%）控制NOX排放的有效性。实验系统地研究了通过独立调节非线性干扰的周期和幅度对富氧燃烧污染物排放的影响规律。结果表明，在燃烧周期和幅度的条件下，NOX排放量可以显著减少27.1%，如图15(a)和(b)所示。这是由于周期性非线性燃烧产生的负压效应促进了高温烟气的回流[27]，烟气内部循环有助于温度的均匀分布和局部高温区的减少[28]，从而大大降低了热NOX的排放量。

**图15. 24%氧气浓度下非线性燃烧的NOX排放特性：(a) 周期，(b) 幅度，(c) 减少量。**为了直观展示非线性技术在24%富氧燃烧中对NOX的控制效果，图15(c)将非线性燃烧与传统的燃烧方式以及中国陶瓷行业的国家排放标准(GB 25464–2010)进行了比较。与21%氧气浓度下的线性燃烧相比，NOX排放浓度降低了59.8%；与24%氧气浓度下的稳定燃烧相比，降低了64.1%；与国家标准相比，降低了66.3%。

在27%氧气浓度条件下，实验继续调整周期和幅度以观察其对NOX的影响。结果表明，NOX排放量显著减少，如图16(a)和(b)所示。从图16(c)可以看出，与21%氧气浓度下的线性燃烧相比，NOX排放量减少了33.5%；与相同氧气浓度下的线性燃烧相比，减少率达到了43.4%；与国家标准相比，减少率为44.3%。这一结果进一步证实了非线性燃烧技术在相对较高的富氧条件下仍然具有显著的减排效果，有效缓解了由富氧引起的热NOX快速生成的问题。

非线性燃烧技术可以通过定期调节燃烧过程来改善炉内温度的均匀性并减少局部高温区[29]。在30%氧气浓度的操作条件下，如图17(a)和(b)所示，采用低幅度和长周期的非线性控制策略（A = 30, T = 16 s）仍然对NOX排放产生了显著的抑制效果。与21%氧气浓度下的线性燃烧相比，NOX排放量减少了27.6%。与30%氧气浓度下的线性燃烧相比，减少率达到了46.7%；与国家标准相比，减少率为39.7%，如图17(c)所示。尽管在这种高氧环境中NOX的生成主要是由于热机制驱动的，但通过延长干扰周期，瞬时温度峰值和高温停留时间得到了有效减弱，NOX浓度控制在135 ppm以内。

上述实验结果表明，与富氧燃烧结合烟气再循环[30]相比，富氧非线性燃烧能够更有效地减轻NOX。仅通过时间调节燃料和氧化剂的供应方式即可实现这一效果，它具有更简单的控制策略，为陶瓷窑炉中的低NOX操作提供了更有前景的方法。

在33%氧气浓度的操作条件下，如果继续采用低幅度和长周期的非线性燃烧技术，NOX排放量仍然显著减少，如图18(a)和(b)所示。然而，与21%氧气浓度下的线性燃烧相比，NOX排放量仍然高出43.4%；相比之下，与同样为33%氧气浓度下的线性燃烧相比，NOX排放量减少了31.7%。尽管如此，它仍然比国家标准高出20.1%，如图18(c)所示。尽管非线性燃烧技术在33%氧气浓度条件下可以有效减少NOX排放，但减少的NOX排放量仍然高于线性燃烧条件和国家标准的水平。因此，目前它还不适合工业生产场景。

基于第3.2节中单因素影响规律的分析结果，已经确认三个变量，即氧气浓度、周期和幅度，对NOX排放有显著影响。为了进一步探索上述重要影响因素之间的交互作用，并准确确定试验条件下陶瓷窑炉中NOX排放浓度最低的实验条件，特别设计了一个包含三个因素和五个水平的交互实验。该实验包括总共17组测试方案，详细信息见表1。

**表1. 响应面实验设计和结果。**

| 因素 | NOX (ppm) |
|---------------|---------------|
| A1=氧气浓度(%) | |
| B1=周期(s) | |
| C1=幅度 | |
| 实际值 | 预测值 |
| a1 | 33.0 | 25 | 29 | 5.4 | 29 | 5.6 | 0.0 |
| a2 | 28.5 | 12 | 25 | 18.6 | 9.9 | 3.9 |
| a3 | 24.0 | 12 | 25 | 11 | 2.6 | 12.9 | 0.2 |
| a4 | 24.0 | 20 | 25 | 9.8 | 6.8 | 9.1 | 9.9 |
| a5 | 32.4 | 12 | 25 | 15 | 9.9 | 2.7 | 8 |
| a6 | 33.0 | 12 | 25 | 15 | 9.4 | 1.2 | 5.7 |
| a7 | 28.5 | 12 | 25 | 10 | 4.2 | 9.9 | 0.2 |
| a8 | 24.0 | 25 | 11 | 8.2 | 9.8 | 6.2 | 3.5 |
| a9 | 28.5 | 12 | 25 | 10 | 4.2 | 9.9 | 0.2 |
| b1 | 33.0 | 12 | 15 | 19 | 4.8 | 5.6 | 10 | 8.5 |
| b2 | 28.5 | 12 | 25 | 18 | 8.4 | 5.6 | 10 | 8.5 |
| b3 | 12 | 25 | 17 | 8.8 | 19 | 9.8 | 6.2 | 15 |
| b4 | 28.5 | 12 | 25 | 21 | 4.7 | 22 | 4.6 | 0.4 |
| b5 | 11 | 28.5 | 12 | 28 | 6.2 | 30.5 | 0.8 |
| b6 | 12 | 24 | 15 | 10 | 7.9 | 3.5 | 13 |
| b7 | 28.5 | 12 | 25 | 10 | 4.2 | 9.9 | 0.2 |
| b8 | 33.0 | 12 | 25 | 15 | 18 | 8.8 | 6.2 |

**表2. 二次模型的方差分析（ANOVA）。**使用方差分析（ANOVA）评估了开发模型的适用性。如果模型满足以下标准，则认为模型在统计上是显著的：(1) 模型的P值 < 0.0001；(2) 充分精确度（AP）> 4.0，有助于指导设计空间；(3) 不合适度（LOF）——表示数据中的差异——在统计上不显著；(4) R2值应较高，超过0.8。

数据确认模型满足所有四个标准，P < 0.0001，AP = 44.7511，LOF = 0.1189，R2 = 0.9921，实际值与预测值之间的误差范围为0.07%至9.63%，误差不超过10%。这表明通过响应面方法（RSM）设计的实验模型是可靠的。

根据计算结果，得到了一个反映NOX与这三个变量之间关系的经验公式：
**(3-1) NOX ppm = ?539.34718 + 27.06111 × A1 + 1.57865 × B1 + 1.27375 × C1 ? 0.157639 × A1B1 ? 0.03833 × A1C1 + 0.028437 × B1C1**
由于A1B1和A1C1的p值大于0.05，因此氧气浓度和周期之间以及氧气浓度和幅度之间没有交互作用。因此，可以独立研究这两个变量（周期和幅度）之间的交互作用。从第3.2节的分析中可以看出，尽管30%和33%富氧燃烧条件都表现出相对良好的节能效果，但在33%富氧燃烧条件下的NOX排放量显著高于30%富氧燃烧条件。考虑到节能效果和污染物排放控制的要求，最终选择了30%氧气浓度条件来深入分析周期和幅度之间的交互作用。为了量化周期和幅度（两个输入变量）对NOX排放（响应变量）的影响，采用了中心复合设计（CCD）结合响应面方法论（RSM）来构建实验方案，共生成了13个实验条件，涉及两个因素和五个水平。具体的实验参数和NOX排放数据见表3。（见表4。）下载：下载高分辨率图片（186KB）下载：下载全尺寸图片

图19. (a) 响应面图，显示周期和氧浓度对NOX排放的影响；(b) 响应面图，显示幅度和氧浓度对NOX排放的影响。

表3. 响应面实验设计与结果。

| 因素 | NOX（ppm） |
|--------------|---------|
| A2 = 周期 | |
| B2 = 幅度 | |
| 实际值 | |
| 预测值 | |
| 错误(%) | |

| A1 | 20 | 15 | 23 | 9.1 | 23 | 9.4 | 0.1 |
| 21 | 12 | 35 | 16 | 11 | 6.0 | 0.2 |
| 31 | 16 | 30 | 14 | 6 | 0.4 | 3.0 |
| 16 | 30 | 15 | 2.5 | 15 | 0.4 | 1.3 |
| 51 | 12 | 15 | 17 | 0.2 | 6.9 | 0.7 |
| 62 | 20 | 25 | 19 | 3.6 | 19 | 3.3 | 0.1 |
| 71 | 16 | 30 | 15 | 3.1 | 15 | 0.4 | 1.7 |
| 81 | 16 | 30 | 14 | 9.2 | 15 | 0.4 | 0.8 |
| 94 | 15 | 22 | 25.7 | 22 | 6.8 | 0.4 |
| 10 | 20 | 35 | 22 | 25.8 | 22 | 4.9 | 0.4 |
| 11 | 16 | 30 | 14 | 8.6 | 15 | 0.4 | 1.2 |
| 12 | 43 | 22 | 24.2 | 22 | 4.6 | 0.1 |
| 13 | 42 | 25 | 18 | 8.1 | 18 | 6.8 | 0.6 |

注：“a”表示实际值与预测值之间的误差。

表4. 二次模型的ANOVA分析。

| 源 | 平方和 | df | 均方 | F值 | P值 |
|--------------|---------|--------|---------|---------|---------|
| 模型 | 14,717.8 | 5 | 354.356 | 75.11 | <0.0001 | significant |
| A2-周期 | 66.04 | 16 | 6.04 | 12.9 | 0.0088 |
| B2-幅度 | 109.51 | 11 | 109.51 | 12.1 | 0.0024 |
| A2×B2 | 38.63 | 13 | 38.63 | 7.55 | 0.0286 |
| A2 | 2858 | 33 | 1858 | 33 | 167.02 | <0.0001 |
| B2 | 2315 | 13 | 156.13 | 16.64 | <0.0001 |
| 残差 | 35.83 | 75.12 | | 6.48 | 0.2944 |
| 缺失 | 6.48 | 32.16 | | 0.8286 | not significant |
| 纯误差 | 29.35 | 47.34 | | | |

数据证实该模型满足所有四个标准：P < 0.0001，AP = 57.9196，LOF = 0.8286，R2 = 0.9976。实际值与预测值之间的误差范围为0.18%到3.01%，且误差不超过5%。这表明通过响应面方法论（RSM）设计的实验模型是可靠的。从A2×B2的P值（小于0.05）可以看出，周期和幅度之间的交互效应显著。周期和幅度对NOX排放的交互作用如图20所示。结果表明，在各自的较低范围内，随着周期和幅度的增加，NOX排放量减少；然而，当它们超过这些范围继续增加时，NOX排放量开始上升。此外，从图20(b)中等高线的变化趋势可以看出，当这两个因素分别超过12秒和25时，周期进一步增加导致的NOX排放增加量比幅度进一步增加带来的负面影响更显著。这可以为实验中因子组合范围的优化提供指导，避免盲目增加因子，明确超出最优范围时的调整优先级，并设计后续实验。

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图20. 响应面图，显示周期和幅度对NOX排放的影响。(a) 3D表面图；(b) 2D等高线图。

根据计算结果，得到了一个反映NOX与这两个变量之间关系的经验公式：

(3-2) NOX(ppm) = 507.38787 - 22.68777 × A2 - 19.40478 × B2 - 0.038514 × A2 × B2 + 1.00233 × A22 + 0.388989 × B22

使用该模型预测NOX排放的最小值后，发现当周期为11.74秒、幅度为25.32时，NOX排放量最小。如图21所示，理论计算得到的最小排放值为125.79 ppm，比国家标准限低40.4%。

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图21. 最小NOX排放值与国家标准的比较。

4. 结论
(1) 将氧浓度从21%增加到33%显著促进了NO和NOX的形成，排放量分别增加了120.9%和114.9%，凸显了氧浓度对NOX排放的强烈影响。相比之下，CO排放量急剧下降，在30%氧浓度时降至1 ppm以下。在氧浓度为21%和30%的情况下，将温度从800°C提高到1000°C使NOX排放量分别从140 ppm增加到191 ppm和从168 ppm增加到257 ppm；同时，将燃料流量从21 m3/h增加到25 m3/h使NOX排放量分别从164 ppm增加到191 ppm和从241 ppm增加到286 ppm。这些结果表明，在富氧条件下，NOX排放对温度和燃料流量的敏感度高于传统燃烧方式。
(2) 富氧非线性燃烧有效抑制了富氧操作引起的NOX增加。在24%的氧浓度下，实现了最佳的NOX减排效果，此时NOX排放量降至76 ppm。这与线性燃烧相比减少了64.1%，比国家标准限低66.3%。尽管在更高氧浓度下NOX排放量也有所减少，但33%的氧含量不适用于工业应用，因为最终的NOX排放水平仍超过传统燃烧和国家的标准限。
(3) 建立了一个响应面模型来预测富氧非线性燃烧下的NOX排放量。结果表明，氧浓度与燃烧周期或幅度之间没有显著的交互作用，而燃烧周期对NOX排放的影响比幅度更强。在30%的氧浓度下，最佳操作条件被确定为燃烧周期为11.74秒、幅度为25.32秒，对应的理论最小NOX排放量为125.79 ppm，比国家标准限低40.4%。

总体而言，结果表明，适度的氧富集结合非线性燃烧是陶瓷窑炉中减少NOX的有希望策略，但应避免超过30%的氧浓度，因为这会导致持续较高的NOX排放。在实际应用中，应协调优化氧浓度、燃烧周期和幅度。未来的工作应在更广泛的操作条件下进一步验证这一策略，特别是在更广泛的周期和幅度范围内。

cRediT作者贡献声明：
陈一东：撰写——原始稿件、方法论、调查、概念化。
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史文静：数据整理。
段耀宗：撰写——审阅与编辑、资源提供。