随着全球能源转型的加速，现有的能源系统面临着前所未有的压力，迫切需要可扩展且经济上可行的低碳能源解决方案[[1], [2], [3]]。在这些选项中，氢（H2）因其高能量密度和无碳燃烧特性而成为脱碳的重要能源载体[[4], [5], [6]]。除了作为燃料外，H2还作为一种重要的能源媒介，可以将可再生能源发电、工业过程和长期储能联系起来[[7], [8], [9], [10]]。受减排目标和更广泛脱碳目标的驱动，近年来全球对H2的需求显著增加，进一步促进了低排放生产途径的发展[11,12]。
目前，美国生产的超过95%的氢仍然主要通过蒸汽甲烷重整（SMR）方法从化石燃料中获得，该方法每生产1千克H2会产生大约9-17千克的CO2[[13], [14], [15]]。“蓝色H2”结合了SMR和碳捕获与储存（CCS）技术，旨在降低碳排放[16]。然而，这项技术的经济可行性、可扩展性和环境风险仍然是主要问题[17]。另一方面，由可再生能源驱动的水电解提供了一种无碳的替代方案，但它受到高电力需求和基础设施成本的限制[18]。这些挑战激发了对替代的、零碳、低成本H2生产概念的兴趣，这些概念可以绕过表面处理，在源头减少排放，并利用现有的地下能源资源。
在这种背景下，直接从含碳氢化合物的储层中现场生成H2成为了一条有前景的替代途径。我们提出了一种电磁（EM）辅助的催化加热技术，用于现场生成H2，该技术有可能直接从石油储层中生产出成本效益高、零碳的H2[19]。在这个过程中，井下的电磁设备提供足够的能量来触发碳氢化合物的热化学转化成H2。含碳的副产品，包括CO、CO2和固体碳，被保留在储层中。虽然可以使用适合高温高压地下条件的井下膜分离技术选择性地提取H2[20], [21], [22]]。实验室规模的实验表明，在页岩存在的情况下，页岩油裂解可以产生高达77.2%的H2[23]。此外，使用Fe和Fe3O4催化剂，甲烷可以几乎100%地转化为H2和固体碳[24]。与纯石英样品相比，在页岩存在的情况下，甲烷的转化显著提高，表明储层岩石具有天然的催化作用[25]。这种增强归因于特定的矿物组成，这些矿物促进了石油储层中碳氢化合物向氢的转化。
尽管已经取得了一些进展，但控制电磁辅助现场H2生成的催化机制仍不完全清楚。储层岩石中的矿物质表现出不同的介电特性，这些差异决定了它们与电磁波的耦合方式，从而影响岩石内的温度梯度[26]。此外，某些矿物质具有内在的催化活性，可以促进H2的产生反应。先前的研究表明，高岭石、绿泥石和钠长石可以在电磁加热下通过降低活化能来促进甲烷向H2的转化[27]。然而，天然矿物的组成、丰度和催化效果在储层之间差异很大，限制了它们用于控制H2生产的可靠性。因此，人工催化剂代表了一种有效的方法，可以提高反应的选择性，降低活化障碍，并扩大该过程在不同储层环境中的适用性。
迄今为止，大多数关于碳氢化合物转化为H2的催化研究都集中在地表条件下的金属催化剂上[[28], [29], [30]]。基于铁的催化剂受到了相当多的关注，因为铁丰富、价格低廉，并且以其在碳氢化合物分解中的活性而闻名[31]。在常规加热下，铁能有效促进甲烷的裂解和脱氢[32]。当与电磁加热结合时，它还可以作为强吸收剂，增强局部能量沉积并促进反应的启动[33]。碳化硅（SiC）因其优异的热稳定性、高导热性和良好的介电性能而被广泛认为是电磁辅助应用的有吸引力的载体材料。由铁和碳化硅合成的载体催化剂可以在没有储层岩石的情况下将99.8%的甲烷裂解为H2[34]。
尽管Fe催化剂在电磁加热下的性能很有前景，但仍存在一些知识空白。首先，缺乏对这些催化剂在电磁加热下对石油或天然气裂解为H2反应的催化性能的定量评估。这是至关重要的，因为量化催化剂在H2生产中的效率将决定其使用的可行性。其次，不同铁含量的催化剂与H2选择性之间的关系尚不清楚。此外，催化剂在储层条件下的催化机制及其活性成分的特性也了解不足。因此，了解催化剂在电磁加热过程中催化碳氢化合物转化为H2的作用将解决这些知识空白，并为现场H2生产技术的应用提供重要见解。
本研究使用合成的纳米Fe/SiC催化剂研究了电磁辅助的H2生成。通过将催化剂与相同组成的Fe粉末/SiC进行比较，量化了活性分子分布对催化性能的影响。随后，采用了一系列表征技术来阐明催化机制，将H2的生成与催化剂的结构和组成演变相关联。此外，进行了参数分析，以检查催化剂负载量、铁含量和油饱和度对H2产量、选择性和副产物生成的影响。这些结果为电磁辅助现场H2生成过程中催化剂的性能提供了定量见解。它们突显了该催化剂从地下页岩储层中大规模、低排放生产H2的潜力。
