功能化光纤半分布式干涉仪作为光学生物学领域的多重可复用物理防克隆技术

《Optical Materials: X》：Functionalized fiber-optic semi-distributed interferometers as opto-biological, multiplexable physical unclonable functions

　　

Toheeb Olalekan Oladejo|Sabira Seipetdenova|Kuanysh Seitkamal|Aida Zhakypbekova|Marzhan Nurlankyzy|Zhuldyz Myrkhiyeva|Carlos Marques|Yaping Dan|Rui Min|Milan Kovacevic|Wilfried Blanc|Lili Jing|Kyunghwan Oh|Carlo Molardi|Zhannat Ashikbayeva|Aliya Bekmurzayeva|Daniele Tosi

纳扎尔巴耶夫大学工程与数字科学学院，哈萨克斯坦阿斯塔纳010000

摘要

我们报告了使用半分布式干涉仪（SDI）设备实现光纤物理不可克隆函数（PUFs）的可行性、开发过程及实验验证。SDI是一种半随机光纤结构，其中一段高散射光纤被夹在两面镜子之间，形成随机反射光谱。通过适当的功能化处理，SDI可以针对尿液、唾液或眼泪等生物样本中的生物标志物进行检测，其响应结果独特地依赖于分析物中分子的浓度。在本文中，我们介绍了光学生物PUFs的概念，其中挑战-响应对也可以使用相同的物理令牌但不同的生物样本（生物挑战）进行检测。我们利用人工合成的尿液、唾液和眼泪样本验证了这一概念，并通过复用技术提高了冗余性，从而提高了生物识别的准确性。使用标准电信级 interrogator，我们实现了18,502个净比特码字，Hamming距离为91–238比特（用于同一样本内的挑战），在生物挑战情况下Hamming距离增加了128%，而对于不同样本之间的挑战，则为8082–8710比特。由于设备和功能化的成本较低，且光学生物PUFs具有巨大潜力，SDI设备成为高端安全应用的有前景的选择。

引言

物理不可克隆函数（PUFs）在物联网[1]、网络安全[3]、数据中心[4]、用户识别[5]以及许多依赖高安全性和冗余访问的其他领域[6]中得到了广泛应用。在早期的隐私系统中，PUFs通常以智能卡、硅指纹、随机存取存储器芯片[7]或其他物理令牌[8]的形式使用。现代传输系统依赖于多种技术，包括有线和无线技术，因此有必要在高端隐私应用中多样化PUFs[9]。

光学技术已成为高效PUFs的来源，特别是由于其光学原理允许生成物理上稳定且随时间可靠的随机设备，同时具有随机光谱[10]或空间指纹[11]。在过去十年中，光学PUFs以不同的形式出现，如自由空间[12]或水下[13]链接、波导[14]、多模[15]和单模光纤[10]，涵盖了通信和消费应用中所有类型的光学设备。

已经提出了多种生成光学PUFs的方法，这些方法依赖于无序光学材料、斑点图案、模态图案或随机腔体。例如，Nocentini等人[11]报道了使用光子无序材料在不同波长下生成的一维和二维PUFs。Bruno等人[16]提出了一种类似的方法，使用非确定性分布的液滴生成二维PUFs，并可通过低成本硬件进行查询。Kim等人[17]利用过饱和醋酸钠溶液的随机结晶特性实现了光子材料编码的PUFs。Mesaritakis等人[15]提出了一种通过紧凑型多模波导进行激光照射的斑点编码PUFs。Chen等人[18]提出了一种使用激光随机调制波前生成的斑点图案的PUFs生成方法。这些方法提供了通过相机检测的二维图像编码PUFs，并通过衍射控制[19]提高了鲁棒性。Kim等人[20]还提出了通过增加偏振维度[20]或实现同时读取多个PUFs[21]来增强其性能。最近展示的其他光学方法包括表面散射[22]、随机相位移动器[23]或金属纳米孔作为散射中心[24]。

在电信和传感领域，也要求使用与这种格式兼容的加密系统，特别是在具有最稳定光传播的单模光纤（SMFs）中。Monet等人[10]提出了使用随机弱光栅[10]作为光谱编码PUFs的方法，这与本文介绍的方法最为接近。其他PUFs生成方法可以从SMF光纤中的随机生成器[25]、[26]、[27]中进行适应。

在传统的隐私系统中，光学PUF是一种可以转换为唯一数字序列的随机物理设备，通常在光谱读取时是一维的，在通过成像检测时是二维的。每个PUF都可以通过一对挑战-响应来表征，这定义了可以生成的每个可能的输入的响应。一个强大的PUF只有在面对相同输入时才会显示出高度相似性，而其他PUF无法生成类似的指纹。因此，基于散射[28]的光学机制，尤其是在波导或光纤段中放大和分布时[29]，由多模结构[30]发出的斑点，或随机分布的光栅[31]，已被证明是高效的PUFs。

在这项工作中，我们旨在使用单模、电信级设备引入PUFs的新维度，这些设备具有随机光谱，并通过生物样本（如唾液、眼泪或尿液[32]）提供额外的安全层，从而构成多层次的加密系统。关键在于使用半分布式干涉仪（SDI）作为PUF，其特征是具有随机浅干涉条纹光谱模式，并使用固定在光纤尖端的生物受体对其进行功能化[33]。在这种配置下，SDI可以检测周围环境的折射率，并对结合在表面受体上的生物分子显示出可测量的响应，类似于其他光纤尖端[34]和内联光纤生物传感器[35]。接下来，我们将讨论这一概念的可行性，并在生物数据集上体外进行验证，以评估其实验意义。

该系统的概念如图1所示。与其他光子PUFs一样，功能化的SDI显示出每个设备独有的光谱指纹，这是由于设备内部发生的随机分布反射[33]；这一原理通过使用具有高散射中心密度的纳米粒子掺杂光纤得到了强调。当使用不同的SDI（不同样本间的挑战）进行检测时，响应显示出较长的Hamming距离；当使用相同的SDI（同一样本内的挑战）进行检测时，输出显示出较短的Hamming距离。此外，生物功能化提供了额外的编码层：当使用相同的SDI但在不同生物样本（不同浓度的生物样本）中进行访问时，由于分析物的表面检测，SDI的光谱形状发生变化，Hamming距离会增加。因此，该系统能够区分使用不同PUF进行的访问以及使用相同PUF但不同生物样本进行的访问。其基本原理是，不仅SDI具有随机光谱指纹，而且每个光谱部分的生物和折射率敏感性也具有独特模式[36]，这与传统的生物传感器不同，传统生物传感器的光谱指纹具有确定性形状，如布拉格光栅[37]或等离子体设备[38]。因此，这种方法有潜力将传统的光纤PUF[10]和生物编码PUF[39]结合成易于制造的光学生物PUF。

所提出的方法已经使用人工合成的尿液、唾液和眼泪样本在体外进行了验证，并针对这些样本中的生物标志物进行了测试，同时使用了传感器网络中常用的多接收器光纤分析仪。复用技术允许查询具有相同功能化的多个SDI设备，或使用不同的生物受体在同一生物样本中筛选多个生物标志物。

章节片段

材料

磷酸盐缓冲盐水（PBS）、(3-氨基丙基)三乙氧基硅烷（APTMS）、牛血清白蛋白（BSA）、戊二醛、过氧化氢、甲醇和硫酸从Sigma Aldrich（德国达姆施塔特）购买。甲基聚乙二醇胺（mPEG-amine）从Thermofisher Scientific（美国马萨诸塞州沃尔瑟姆）购买。重组LCN1蛋白（编号RPB706Hu01）、VEGF蛋白（编号RPB143Hu01）、IL-6蛋白（编号RPA079Hu01）和IL-8蛋白（编号RPA080Hu01）从Cloud购买

案例场景：尿液：一个PUF操作

第一个案例场景涉及使用与尿液中的KIM-1生物标志物结合的抗体进行生物功能化的SDI设备，KIM-1与肾衰竭相关疾病有关[46]；结果如图3所示。在使用添加了10 nM KIM-1标记的人工尿液获取参考PUF后，使用相同的物理设备在同一分析物中进行了同一样本内的挑战。12个样本的统计分布显示在图3(b)中，平均Hamming距离为

讨论

实验结果证实了SDI设备作为物理不可克隆令牌的双重用途，在它们被测试的两种条件下都是如此。在不同样本间和同一样本内的挑战中，SDI的使用方式与其他光纤方法[10; 14; 15]类似，如表1所示。码字长度取决于硬件的选择；然而，基于散射的方法在查询器选择上受到限制（因为需要光学背散射反射仪），而SDI

结论

随着加密和隐私系统在技术范围和多样性方面的普及，对不可克隆物理令牌的需求也在增加，包括在光子设备中。迄今为止，光子PUFs主要编码在无序材料[11]或成像系统[15]中，最近已扩展到光纤[10]，利用随机反射和散射效应。在这项工作中，我们首次介绍了基于SDI的光学生物PUF

CRediT作者贡献声明

Toheeb Olalekan Oladejo：撰写 – 审稿与编辑、验证、研究、形式分析、概念化。Sabira Seipetdenova：撰写 – 审稿与编辑、验证、研究、形式分析、概念化。Kuanysh Seitkamal：撰写 – 审稿与编辑、验证、研究、形式分析、概念化。Aida Zhakypbekova：撰写 – 审稿与编辑、验证、研究、形式分析、概念化。Marzhan Nurlankyzy：撰写 – 审稿与编辑

资助

这项研究得到了哈萨克斯坦共和国科学和高等教育部科学委员会（资助编号AP26100497）以及纳扎尔巴耶夫大学（教师发展资助，代码：20122022FD4134，项目M2O-DISK）的资助。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。