基于激光诱导击穿光谱（LIBS）技术，并利用条件生成对抗网络（Conditional Generative Adversarial Networks, CGANs）中的单次学习（one-shot learning）方法对塑料进行分类

《Optical Materials: X》：Classification of plastics based on laser-induced breakdown spectroscopy using one-shot learning in conditional generative adversarial networks

　　刘佳梅|赵楠|王斌|夏来群|马琼雄|王磊|李嘉明|张青茂
中国广东省纳米光子功能材料与器件重点实验室，华南师范大学，广州510006

**摘要**
随着每年塑料使用量的增加，全球塑料污染问题日益严重。在利用激光诱导击穿光谱（LIBS）进行塑料检测和分类的应用中，发现分类模型高度依赖于数据量。然而，在复杂的工业环境中，LIBS光谱的质量和数量无法得到有效保证。因此，提高少样本甚至单样本学习下的塑料分类准确性变得至关重要。在这项工作中，我们提出了一种基于LIBS的数据增强方法。开发了一种改进的生成对抗网络（GAN），称为条件GAN（C-GAN），以扩展单个实验塑料光谱的数据。然后使用BP、k-NN和SVM网络来展示塑料分类准确性的提高。BP网络的结果表明，单样本塑料分类的验证准确性从90.44%提高到了99.49%。k-NN和SVM也获得了类似的结果。此外，与实验获得的双样本塑料分类相比，当训练集包含两个实验光谱并通过C-GAN生成的合成光谱进行增强时，分类准确性从98.95%提高到了99.87%，稳定性也得到了改善。总之，这项工作提供了一种可行的方法来提高单样本塑料分类的验证准确性，从而促进了LIBS在工业塑料分类领域的应用。

**引言**
由于重量轻、化学性质稳定、抗冲击性强且生产简单，塑料被广泛使用，2024年全球塑料产量约为4.2亿吨。大量废弃塑料垃圾在各种自然栖息地中积累，影响着众多物种[1]。因此，塑料废弃物的分类和回收一直是环境治理的重点。传统的塑料分类方法包括差示扫描量热法（DSC）、红外光谱、UV–VIS吸收光谱、拉曼光谱等。然而，DSC[2]和傅里叶变换红外光谱（FTIR）[3],[4]无法在线使用，并且需要复杂的预处理以及较长的分析时间。UV–Vis范围内的吸收带通常较宽且重叠，使得解释并不总是直截了当[5]。拉曼光谱容易受到与拉曼信号同时激发的强荧光的影响[6],[7]。这些方法大多数需要严格的操作条件，因此在工业领域难以大规模应用。激光诱导击穿光谱（LIBS）技术是一种有前景的方法，具有同时分析多种元素、远程感应、响应迅速且无需预处理的优点。LIBS光谱中包含丰富的塑料原子和分子信息[8]，因此更适合在线识别和分类工业领域的废弃塑料垃圾[9],[10],[11]。

更多的深度学习模型[12],[13],[14]通常用于LIBS光谱中的快速特征识别以实现塑料分类。然而，传统的深度学习模型依赖于大量标记数据才能实现高准确性。对于回收行业中种类繁多的塑料来说，获取这样的标记数据非常困难。由于样本数量较少，实现高准确性和效率成为挑战。为了应对火星探索中样本量少的LIBS量化问题，崔等人[15]提出了一种新方案，通过整合迁移学习技术。他们使用ChemCam获取的LIBS数据作为目标域，并用实验室获得的大量光谱（源域）对模型进行预训练，然后进行知识迁移。这提高了小样本条件下的模型性能。Choi等人[16]引入了一种无监督方法，通过利用主成分分析（PCA）进行降维，然后使用k-means聚类对铁矿石的等级和来源进行分类，实现了超过94%的分类准确性，无需标记数据，展示了无监督技术在标记样本稀缺情况下的潜力。虽然无监督学习和迁移学习等替代方法可以在一定程度上缓解标记样本稀缺的问题，但它们存在固有的局限性：无监督方法难以进行细粒度区分，而迁移学习需要大量的源域数据。

**数据增强**
数据增强可以通过修改现有样本来扩展训练数据，从而提高模型的泛化能力。生成对抗网络（GAN）是一种常用的数据增强模型，最初由Ian J. Goodfellow等人提出，用于计算机科学中的图像合成[17]。传统上，GAN由两个基本网络组成：生成器G和判别器D。G模型用于生成数据，而D模型用于判断合成数据的真实性并提供关于差异的反馈。损失函数由G模型和D模型共享。当G模型的目标是使合成数据的分布接近原始数据——即最小化损失函数时，D模型则最大化损失函数以区分合成数据和原始数据之间的差异。因此，通过对损失函数的共享，两个网络之间形成了对抗效应。Teng等人[18]引入GAN生成LIBS光谱，并将其与实验光谱结合构建分类模型。Ren等人[19]设计了具有物理损失约束的生成对抗神经网络（GANN），以增强LIBS光谱数据库，并提高了机器学习模型在深海多金属结核中Ni、Co和Li定量分析的准确性。在Jamali等人的研究中[20]，引入了一种基于变换器条件Wasserstein生成对抗网络（TCWGAN-GP）的新数据增强框架，用于选择性地生成训练集中代表性不足的类别的合成LIBS光谱。Yu等人[21]结合拉曼光谱和GAN对三种海洋病原体进行分类，不仅提高了机器学习分类的准确性，还解决了数据量大的问题。Du等人[22]提出了一种用于分类三种食源性病原体的方法，该方法基于拉曼光谱与生成对抗网络（GAN）和多类支持向量机（SVM）。使用19个特征变量，整体分类准确性提高到90%。Liu等人[23]结合光学镊子拉曼光谱与渐进式生成GAN（PGGAN）和残差网络（ResNet），提高了5种深海菌株的分类准确性，并将光谱采集时间减少了1/3。Di Frischia等人[24]提出了一种使用GAN增强的数据增强流程，创建了足够大的数据集以训练三种类型的神经网络（二元NN、分类NN和CNN）。Xu等人[25]设计了条件表GAN（CTGAN）以解决表格数据中的挑战。在这种数据中，连续列可能表现出多种模式，而离散列有时不平衡。因此，在GAN模型的辅助下进行数据增强，小样本分类模型能有效提高准确性和效率，显著减少数据需求。

**传统GAN的局限性**
有许多类型的传统GAN，但其中许多存在训练不稳定的问题。例如，DCGAN[26]将CNN架构引入GAN并显著提高了生成图像的质量，但仍面临训练不稳定的问题。另一方面，Wasserstein GAN（WGAN）[27]在GAN的稳定训练方面取得了进展，但有时仍只能生成质量较差的样本或无法收敛。CTGAN通过引入条件变量并使用梯度惩罚代替权重裁剪[28]实现了可控的生成并提高了训练稳定性。然而，仅给定一个样本作为输入时，CTGAN无法进行训练或生成数据。这是由于它依赖于变分高斯混合模型（VGM）对训练集进行全局统计分析以及PacGAN框架的打包机制。同样，传统GAN在数据约束下容易发生模式崩溃或过拟合，尤其是在单样本训练时[29]。生成器模式崩溃会导致网络输出无意义的噪声或重复输入样本，而过拟合会导致判别器直接记住样本特征而无法学习泛化规则。结果，GAN会导致判别器退化为二元判别器，生成器失去梯度指导。因此，在工业环境中收集的光谱数据具有高维度和显著的信噪比波动。即使收集了足够的样本，当传统GAN的训练本质上不稳定时，模式崩溃问题也极易发生。同时，在塑料回收生产线中，某些特殊类别的塑料（如新材料）可能仅由单个或非常少量的样本表示。在这种情况下，基于全局统计的条件生成方法（如CTGAN）完全无效，无法为这些类别生成增强数据。因此，稀有类别无法获得足够的有效训练样本。

**本文提出的新方法**
为了解决单样本分类性能差和传统GAN无法从单个光谱输入生成数据的问题，本文提出了一种新的条件GAN（C-GAN）方法，用于单样本学习的塑料分类，克服了传统GAN模型的局限性。在输入到C-GAN之前，光谱数据与相对噪声扰动、光谱线移动和非线性强度缩放相结合，以模拟实验扰动。对合成光谱应用条件约束，确保其与实验光谱的相似性。C-GAN扩展了用于模型训练的单一实验光谱。C-GAN输出的合成光谱和单一实验光谱被输入到反向传播（BP）神经网络中进行训练。评估了数据增强前后模型的分类性能。本文的目的是解决数据量大的问题，并提高模型的单样本分类能力。

**实验部分**
本工作中的LIBS系统如图1所示。使用了一个脉冲重复率为10 Hz、单脉冲能量为40 mJ、脉冲持续时间为6 ns、波长为532 nm的Q开关Nd:YAG激光器生成等离子体。激光束通过二向色镜反射，并通过透镜（?=150 mm）垂直聚焦到塑料表面。塑料由三维电动平台移动。等离子体光发射被耦合到光纤中，然后传输到...

**方法论**
传统的CTGAN可以通过使用VGM、Wasserstein-GP损失、PacGAN框架等方法有效拟合和生成连续列，但它仍然受到训练样本数量的限制，无法在单个样本中生成高度可靠的合成光谱。条件损失和打包机制无法处理单样本。因此，提出了一种具有优异拟合能力的条件GAN（C-GAN）...

**小波峰值搜索**
LIBS光谱中的大量数据点对分类贡献较小，而只有原子和分子线的峰值贡献较大。对于具有大量不稳定成分（如迁移或突变）的LIBS时频信号，使用连续小波提取信号的时间-频率信息以改进分类效率[30]。通过级依赖自适应软阈值消除了信号的噪声...

**结论**
在这项工作中，我们提出了一种LIBS数据增强方法，以实现塑料分类的单样本学习。使用LIBS光谱进行塑料分类主要基于从样本生成的等离子体的原子和分子线。波长和强度分别代表物种和含量。在不同的实验条件或环境下，这些线的波长和强度会有轻微波动。主要变化来源于...

**作者贡献声明**
刘佳梅：撰写——原始草案、验证、软件、调查、数据管理。赵楠：验证、方法论。王斌：撰写——审阅与编辑、资源。夏来群：资金获取、数据管理。马琼雄：撰写——审阅与编辑、方法论、调查。王磊：撰写——审阅与编辑、资源。李嘉明：撰写——审阅与编辑、验证、监督、项目管理、资金获取、概念化。张青茂：撰写——...

**利益冲突声明**
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的财务利益或个人关系。

**致谢**