通过微劳厄衍射技术绘制增材制造316L不锈钢中微观残余应变异质性的分布图

《Scripta Materialia》：Mapping microscopic residual strain heterogeneity in additive manufactured 316L stainless steel by micro-Laue diffraction

　　刘天意|程长军|郎立中|冯仁飞|邹宇
多伦多大学材料科学与工程系，184 College St，多伦多ON，M5S 3E4，加拿大

**摘要**
在增材制造的金属中，残余应力和应变是不可避免的，且往往具有负面影响。尽管残余应力和应变在最终组件的机械性能中起着重要作用，但迄今为止，关于晶粒尺度上的微观残余应力和应变的研究较少。本文利用同步辐射X射线劳厄衍射技术，对通过激光粉末床熔融工艺制造的316L不锈钢样品的微观应变进行了分析。应变水平并不随晶粒取向或晶粒尺寸显著变化，而是主要集中在晶界和熔池边界处。在样品参考坐标系中，非对角线剪切项表现出最强的空间异质性，并对等效应变有较大贡献。我们发现这些高应变区域附近的位错密度较高，且不同滑移系的贡献不均衡。这种局部化现象被认为是由熔池轨迹与晶粒之间的收缩不匹配引起的，这突显了增材制造金属中的异质性。

残余应力及其相应的残余应变是金属增材制造（MAM）中的重要因素，因为受限体积内的材料会反复经历热膨胀和收缩[1]。从根本上说，残余应力源于不相容的本征应变，通常表现为可测量的弹性晶格应变[2]。根据特征长度尺度，残余应力可分为I型（宏观、零件尺度）、II型（微观、晶粒尺度）和III型（原子、纳米尺度）[3]；其中I型由于直接影响零件变形和机械响应而受到最广泛的研究——其量化通常通过钻孔[4]、表面轮廓[5]和基于衍射的方法[6]进行，其形成机制也已有详细讨论[7, [8], [9]]。相比之下，II型和III型残余应力的研究最近才有所扩展，这主要是由于其表征难度较大。目前，已采用单色同步辐射X射线衍射（SXRD）和中子衍射（ND）技术来表征增材制造金属中的取向敏感性和/或空间变化的残余应力和应变场[10,11, [12], [13], [14, [15]]，这些研究有助于解释制造和后处理过程中的热物理机制[16, [17], [18], [19]]。同步辐射X射线劳厄微衍射技术也已应用于增材制造金属——先前对定向能量沉积（DED）制造的镍基超合金的研究表明，该技术能够揭示微观结构梯度、局部缺陷/应变异质性以及与裂纹相关的变形[20, [21], [22]]。在更微观的尺度上，最近使用交叉相关电子背散射衍射（CC-EBSD）评估了纳米尺度应力，揭示了多种材料系统中的微观应力几何特性[23]。

尽管取得了这些进展，但对于增材制造金属的晶粒结构和熔池结构而言，局部残余应变的空间分布仍理解不足（这些结构的长度尺度通常达到数百微米）。局部应力和应变的异质性可能会影响最终产品的机械性能——典型例子包括导致异质变形（HDI）硬化的背应力[24,25]以及与疲劳机制相关的晶间应力[26]。因此，更好地理解这些局部残余应变场有助于将工艺引起的微观结构异质性与机械响应联系起来，从而洞察MAM过程中的热物理现象。

在这项工作中，我们利用X射线微劳厄衍射技术研究了激光粉末床熔融（LPBF）工艺产生的局部残余应变异质性。在现代同步辐射设施中，微米级到亚微米级的光束尺寸和几秒钟的曝光时间使得高效的局部应变映射成为可能[27]。劳厄图案被转换为倒易晶格矢量，并与已知模板进行比对以确定晶粒取向[28]，而斑点位移和畸变则用于量化局部晶格应变[29]。值得注意的是，劳厄衍射不仅能提供晶体结构/取向信息，还能提供单色XRD无法提供的局部偏差应变张量。由于测量是在有限体积上进行的，我们的结果被保守地解释为晶粒和熔池尺度上的局部微观残余应变场。这种方法能够实现对LPBF样品中建成微观结构的应变异质性的空间分辨映射。

本文对一个按照既定工艺参数制造的316L不锈钢样品进行了劳厄衍射映射（详见补充材料中的图S1）。劳厄衍射实验在加拿大光源的同步辐射光束线上进行，使用的是非常灵敏的元素和结构探测装置。详细的制造参数（表S1）和表征规格也包含在补充材料中。捕获的劳厄衍射图案通过XMAS_v6软件进行处理[29]，并根据图案特征调整了选定的峰拟合和索引参数（见表S2）。从每个图案中获得了晶格的取向（以三个欧拉角表示）和样品坐标系中的偏差应变张量；等效应变（冯·米塞斯应变）作为给定图案的整体应变表示（补充材料）。基于欧拉角创建的倒易极图（IPF）使用MTEX软件生成[31]，后续计算则使用自制的MATLAB代码完成。

图1展示了样品的表征结果，包括劳厄衍射得到的IPF和等效应变图、EBSD IPF图以及纳米压痕硬度图。劳厄IPF图（图1(a)）与EBSD IPF图（图1(b)）之间的比较显示出良好的一致性，证明了劳厄索引的有效性。劳厄IPF的捕获率为97.6%，尽管存在一些取向不匹配，但其质量与EBSD相当。然而，等效应变图的捕获率为71.1%，这是因为某些图案的峰值不足六个，只能提供取向信息而无法获得应变信息。这种差异是由于强荧光背景、图案重叠和高应变水平造成的（后者在25 keV、45°入射条件下会因较大的X射线相互作用体积和高穿透深度（约80 μm）而加剧）。补充材料中提供了一个低质量图案的例子并进行了说明。相反，X射线的高穿透深度提供了代表材料整体的应变信息，而EBSD的穿透深度较浅（≤50 nm [32]）。此前也有类似的取向差异报告[33]。

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图1. (a) 劳厄衍射图和(b) EBSD IPF图；(c) 劳厄等效应变图；(d) 纳米压痕硬度图。所有图均采用相同的坐标系，原点位于左下角的压痕处；(e) 图(c)中虚线上的应变分布图，星号表示晶界（由EBSD确定），十字表示缺失数据。

图1(c)显示，大多数局部应变介于10^-3至10^-2范围内，与焊接镍基超合金相当[27]，但比单次DED工艺高出近一个数量级[34]。有两个观察结果值得注意：应变水平与晶粒取向、尺寸或形态相关性较低；而高应变主要集中在晶界附近，并在粗大晶粒内部呈现条纹状。尽管温度梯度机制（TGM）模型[35]表明LPBF 316L中的晶格各向异性可能导致取向依赖的机械响应[36]，但地图显示这种差异较小且被其他因素掩盖。图1(d)中的纳米压痕硬度图显示出明显的基于晶粒的硬度变化，这更归因于取向和凝固微观结构[37]而非残余应变，可能是由于压痕深度较浅所致。为了量化晶界处的应变局部化，图1(e)绘制了图1(c)中红色虚线上的等效应变分布图，并标出了晶界位置。大多数晶界与晶内区域的应变峰值重合。需要指出的是，这些应变图主要用于识别定性的空间局部化趋势，而不是精确测定最高局部应变值的大小。此外，由于当前的多色光束劳厄测量具有深度积分特性，有效采样深度取决于反射能量，因此报告的应变值应视为深度平均的局部应变特征。使用降低的上能截止值的敏感性分析（补充材料）表明，增加更深层次的采样反射并不会显著改变应变局部化的定性趋势，尽管仍存在一定不确定性。

首先，验证了高局部应变并非由分析误差或晶界本身引起——反驳的详细证明以及对应于更高应变水平的示例图案包含在补充材料中。图2绘制了对称无穷小弹性应变张量εij（εij=εji）的六个独立分量，采用相同尺度便于比较。图中X、Y和Z轴表示样品参考坐标系。法向应变分量相对较小且空间分布均匀，而非对角线剪切分量则表现出更强的异质性和局部化。特别是εyz的分量幅度和方差最大，形成了明显的晶间带和晶界附近的热点。εeq（等效应变）与|εyz|的空间重合表明这是一种以剪切为主的应变状态，而不仅仅是单轴分量所能描述的。虽然许多凝固裂纹判据是在有效单轴拉伸应变/应力假设下建立的[38]，但本研究的组分分辨应变映射表明，在MAM中多轴性和剪切可能不可忽视，这促使人们扩展此类模型以全面描述局部应力和应变状态。

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图2. 弹性应变张量（εij）的六个独立分量图，采用相同尺度进行比较。张量分量在样品参考坐标系中表示，并按X、Y和Z轴排列成上三角矩阵格式。左下角插图显示了激光扫描路径的样品坐标。

通过取向图可以计算晶格曲率，从而基于Nye张量推断几何必需的位错（GND）密度[39], [40], [41]]。计算过程包含在补充材料中。计算出的GND密度应仅被视为受测量平面晶格曲率限制的估计值，而非完整位错含量的唯一重建。这是因为二维劳厄映射仅提供了五个独立的平面曲率项，而FCC结构包含24个可能的刃型/螺旋位错分量，因此这种关系是不确定的。这里使用的L1正则化方法选择了与测量曲率一致的最小含量解，因此报告的值应视为总GND密度的下限估计。此外，各个滑移系之间的分配也不唯一。图3(a)显示，计算出的总GND密度图在许多晶界和晶内带状区域附近具有明显异质性，这与强烈的应变局部化一致。沿晶界和晶内带的线形剖面（图3(b)和(c)）显示，局部最大值达到10^15 m^-2，而低曲率区域的GND密度约为10^13 m^-2，两者相差两个数量级。上述GND密度与现有关于LPBF制造316L的文献结果一致[42,43]。尽管FCC奥氏体有许多晶体学上等效的{111}<110>滑移系，但曲线显示高密度区域的GND密度主要由少数滑移系贡献。特别是在图3(c)所示的线形剖面中，三个高GND密度区域主要由类似的滑移系贡献。这种反复出现的偏好表明，局部变形包含方向性和重复性成分，这与LPBF工艺有很强的相关性：重复相似的热梯度随后伴随着受限冷却和收缩，从而产生有规律的局部应变，其中梯度偏置了具有特定平面方向组合的GND（晶界网络）的形成。下载：下载高分辨率图像（1MB）下载：下载全尺寸图像图3. (a) 总GND密度分布图。(b) 横跨晶界的位错密度剖面图以及(c) 沿着晶内带的位错密度剖面图，对应于(a)中标记的白色箭头。带星号的线条表示总位错密度，而彩色线条代表各个滑移系，突出了在高GND密度区域中滑移系的不对称贡献。为了解释在晶界和大型粗晶内部观察到的以剪切为主的残余应变及其伴随的GND积累现象，我们提出了一个收缩不匹配机制，如图4所示。考虑了两种互补的情景：(1) 轨道间（熔融轨迹/熔池）不匹配和(2) 晶间不匹配。如图4(a1)–(a3)所示，晶内高应变条纹区域可能是由于相邻熔融轨迹之间的非均匀热机械不相容性引起的。当一个新的轨迹在现有轨迹旁边形成时，外延生长和从相邻轨迹侧向分支可能会局部地将熔融轨迹边界的一部分包裹进一个跨越两个熔池的晶粒中。在随后的冷却过程中，新形成的轨迹会发生各向异性和空间非均匀的收缩，这种收缩在当前工艺参数下预计沿扫描方向（即Z方向）最为明显[44]。在弯曲的熔池边界上产生的收缩不匹配会导致复杂的局部应力状态，在冷却过程中的部分塑性适应之后，会留下局部残余弹性应变场。在样品框架中，这种残余场主要表现为非对角线应变分量εyz和εxz，它们沿着熔池轨迹集中分布，并由于显著的Z方向收缩而形成观察到的晶内热点。随着后续的再熔化和在其上方形成新的熔融轨迹，这些高应变区域发展成图3(a)中观察到的有规律的条纹状特征。图4(b1)-(b4)表明，晶间剪切应变主要来源于冷却过程中的机械不相容性。熔池不同区域的热梯度可能有所不同[45]。由于局部热历史和不同的取向依赖性刚度，相邻晶粒在冷却时不能以相同的方式收缩。收缩不匹配通过晶界处的弹性畸变得到平衡，从而产生异质性残余应变。在目前的情况下，这种残余不相容性主要通过形状变化畸变来适应，而不是纯粹的轴对齐的法向应变，因此应变张量的剪切分量对测量的等效残余应变的贡献大于法向分量。这是合理的，因为相邻晶粒在冷却过程中可能会经历不同的滑移活动，并沿不同的优选方向收缩[46]，使得剩余的弹性适应主要表现为样品框架中的晶间剪切。在这两种情景中，剪切应变都保持高度局部化——这与MAM（熔融沉积成形）中的快速固化/冷却和强机械约束一致——因此应变在较短的长度尺度上衰减，形成陡峭的应变梯度，自然促进了晶格曲率的产生以及这些局部高应变区域附近几何上必需的位错的形成。下载：下载高分辨率图像（635KB）下载：下载全尺寸图像图4. 基于修正的不相容性解释的观察到的局部残余应变的示意图。(a) 轨道间不匹配：(a1–a2) 随后沉积的熔融轨迹的收缩在晶外延生长晶粒内的熔池边界产生多轴应变场；由于显著的纵向收缩，剪切应变占主导；(a3) 在多层堆叠结构中沿熔池边界产生的高应变区域。(b) 晶间不匹配：(b1–b3) 热梯度的空间变化(ΔT)和不同的方向刚度导致相邻晶粒之间的收缩差异(Δl)，从而在(b4)中晶界处产生剪切应变以保持几何连续性。在这项研究中，我们使用了Laue衍射方法来绘制LPBF 316L不锈钢的II型残余应变。不同取向的晶粒之间的晶内应变没有显著差异。较高的应变集中在熔池边界和晶界附近。在应变分量中，剪切应变占主导地位，其显著影响是由于相邻熔融轨迹和晶粒之间的不均匀收缩造成的，导致熔池边界和晶界附近的GND密度升高。由于目前的多色光束Laue测量是深度积分的，所报告的应变值应主要被解释为深度平均的局部应变特征，并用于定性识别空间局部化趋势。未来的深度分辨差分孔径X射线显微镜（DAXM）测量将有助于更明确地解析相应的穿透深度应变梯度。

CRediT作者贡献声明：
Tianyi Lyu：概念化、形式分析、研究、方法论、资源、可视化、初稿撰写、审阅与编辑。
Changjun Cheng：研究、资源、撰写、审阅与编辑。
Lizhong Lang：撰写、审阅与编辑。
Renfei Feng：研究、方法论、资源。
Yu Zou：资金获取、监督、撰写、审阅与编辑。

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