在增材制造的微通道中采用脉冲驱动喷射技术，以实现分层流动的快速混合以及按需生成液滴 Faisal bin Nasser Sarbaland, Masashi Kobayashi, Daiki Tanaka, Risa Fujita, Nobuyuki Tanaka, Masahiro Furuya

《Micromachines》：Pulse Driven Injection in an Additive-Manufactured Microchannel for Rapid Mixing of Stratified Concurrent Flow and On-Demand Droplet Generation Faisal bin Nasser Sarbaland, Masashi Kobayashi, Daiki Tanaka, Risa Fujita, Nobuyuki Tanaka and Masahiro Furuya

　　摘要 微通道中的层流共流通常会导致分层流动和受扩散限制的混合。本研究提出了一种增材制造的微流控平台，该平台将脉冲罐和横向注射喷嘴集成到原本直线的通道中，仅使用气压驱动即可实现脉冲驱动的混合和液滴生成。在设备A中，横向脉冲注射打破了分层界面，与无脉冲情况相比显著提高了混合效果，这一点通过基于熵的混合指数得到了验证。在设备B中，向连续油相中的脉冲注射实现了按需生成稳定液滴，并且液滴直径可通过调节压力来控制，这一切都在一个直线圆形通道中完成。这些设备在层流状态下运行，其雷诺数、佩克莱特数和毛细数均表明混合受到扩散限制，同时形成了稳定的滴落型液滴。结果表明，在简单的增材制造几何结构中，脉冲驱动注射提供了一种有效的、低复杂度的混合增强和液滴生成方法，无需外部场或复杂的通道设计。

1. 引言
微通道中的层流特征是流体运动平滑有序，但由于粘性力的主导作用以及流体层之间的相互作用受限，这大大限制了混合效率[1]。因此，混合主要通过扩散进行，导致微流控系统中的混合速率较慢[2]。这种缓慢的混合会不利地影响反应速率和微反应器及芯片实验室应用的整体性能，在这些应用中，高效的混合对于优化生物和化学过程至关重要[3]。快速混合在这些应用中至关重要，因为它可以增强反应物之间的相互作用，从而提高反应结果和效率，特别是在基因分析和疾病诊断等过程中[4]。此外，可控的液滴生成允许精确操控反应条件并形成离散的反应环境，这对于在微流控系统中获得最佳结果至关重要[5]。通过促进快速混合并实现均匀液滴的生成，这些技术有助于克服层流分层流动带来的限制，最终提高混合效率和系统性能[6]。因此，整合有效的混合策略和液滴生成方法对于推进微反应器和芯片实验室技术的发展至关重要[7]。

微流控混合和液滴生成技术对于各种应用都是必不可少的，其中被动混合器和主动混合器是两种主要的方法。被动混合器（如蛇形和人字形设计）仅依靠泵送能量进行混合，这可能会限制其效率和可控性，因为它们缺乏外部能量源。这些混合器通常具有通过混沌对流和流体冲击来增强混合的几何结构，但在短距离内可能难以实现最佳混合[1]。另一方面，主动混合器利用外部能量源（如电动力或超声波）来提高混合效率和可控性。然而，这种性能的提升是以更大的制造复杂性为代价的，因为主动混合器需要更复杂的设计和组件[8]。液滴生成技术（包括T型接头和流动聚焦液滴生成器）也面临独特的挑战。T型接头通过分割连续相来生成液滴，但控制液滴大小和形成可能很困难。流动聚焦生成器则通过将连续相集中在分散相周围来生成液滴，但由于流速变化也存在类似的精度问题[9]。总之，被动和主动混合器以及液滴生成技术都存在与制造复杂性和可控性相关的限制，这些限制必须解决才能在实际微流控系统中得到应用[1,10]。

现有文献强调了在简单的直线微通道内实现快速混合和可调液滴生成方面的显著差距，尤其是在使用增材制造设备时[11,12,13,14,15,16]。虽然快速混合对于提高反应速率和确保液滴生成的均匀性至关重要，但现有方法往往依赖于复杂的几何结构或外部场，这在所有应用中可能并不现实[17]。此外，在液滴生成过程中动态调节液滴大小和体积的能力对于特定应用至关重要，然而这种能力通常受到传统微流控系统设计限制[5]。基于压力的脉冲控制的集成提供了一种有前景的方法，可以按需生成液滴，无需外部场即可精确控制液滴特性[18]。然而，如何在简单的微通道设计中有效实现这种技术，同时实现快速混合和可调液滴生成仍是一个挑战。虽然流动聚焦几何结构在增强混合和液滴形成方面有效，但在简单配置中可能无法充分利用基于压力的方法的潜力[19]。解决这些差距可能会在微流控领域带来重大进展，特别是在需要精确液滴操控的应用中。

在先前的微流控系统中已经探索了脉冲驱动扰动和压力驱动的液滴生成，传统的T型接头和流动聚焦几何结构仍然是液滴生产的广泛使用的基准。同样，3D打印的液滴生成器已在共流和交叉流格式中得到验证，并且在适当的流动条件下可以实现低多分散性[11,14,16]，而主动/按需液滴生成的概念也得到了广泛研究[5]。因此，本研究的贡献不在于脉冲本身，而是一种直线通道、整体增材制造的实现方式，它将脉冲罐和横向喷嘴集成在一起，使用相同的气动驱动架构实现两种功能：脉冲触发的分层共流混合增强（设备A）和使用单一连续相流动和脉冲分散相注射的按需液滴生成（设备B）。为了进行比较并使“简单/有效性”声明具有量化依据，表1使用几个实际性能和实现特性将本平台与代表性的传统、3D打印和脉冲/主动液滴系统进行了对比。

2. 方法
2.1. 设备
本平台使用了一种集成到直线增材制造微通道中的脉冲驱动注射概念。一个侧脉冲罐通过一个小孔连接到主通道，从这个罐中发出的短气压脉冲将流体横向注入主流动中。该概念在两种配置中得到了实现。在设备A中，脉冲注射发生在两个水流之间，以扰动分层界面并在比扩散限制共流更短的下游距离内增强混合。在设备B中，相同的脉冲注射概念用于将水相注入圆形通道中的连续油相中，从而按需生成水包油液滴。在这两种配置中，几何结构保持简单且完全通过增材制造，而响应主要由施加的脉冲压力和脉冲持续时间控制。

图1定义了设备A中使用的两种流动状态：(A) 无脉冲的分层共流基线状态，由从左右入口进入的蓝色染色和透明水流形成；(B) 通过向脉冲罐施加短气压脉冲来注入染色液体，从而产生的脉冲扰动流动。这两种状态在结果部分通过视觉混合长度和基于熵的混合指数（MI）进行了比较。同样的脉冲驱动注射原理也应用于设备B中的按需液滴生成。

图1. 设备A中脉冲驱动注射的流动状态定义：(A) 无脉冲的分层共流；(B) 通过横向气压注射产生的脉冲扰动流动。本研究中的所有微流控设备都是使用Keyence AGILISTA-3200W 3D打印机（Keyence Corp., Tokyo, Japan）和透明AR-M2光敏树脂（Keyence Corp., Tokyo, Japan）通过增材制造而成的。

为了评估打印设备的尺寸精度，使用光学显微镜测量了三个独立打印设备的可访问通道开口（入口和出口）。测量的直径与CAD值进行了比较。打印通道相对于CAD设计存在一致的小尺寸问题，平均偏差约为175 μm（范围150–200 μm）。表2总结了测量的通道直径与CAD设计值的比较。测量是在三个独立打印的设备上进行的，提供了打印过程批次间尺寸变化的估计。

表2. 打印设备的CAD和测量通道开口直径（n = 3）。设备几何结构，包括脉冲罐、注射喷嘴座和直线主通道，被导出为STL文件并作为单个整体部件打印。打印在打印机的高分辨率模式下进行，AR-M2的标称层厚约为15 μm，设备方向设置为主通道大致平行于构建平台，以减少通道壁上的阶梯效应并使支撑材料远离最小的内部特征。打印后，部件用水冲洗，用压缩空气干燥，并在显微镜下检查，以确保所有通道和喷嘴座在实验前都是开放的。由于打印设备没有进行破坏性切割，因此无法直接测量真实的内部横截面几何形状和内部壁粗糙度；因此，本研究中的制造表征仅限于可访问开口的测量和建成通道的光学检查。

先前使用类似基于液滴的光敏树脂打印过程的研究表明，表面质量取决于打印机类型、构建方向和打印参数[22,23]。这些文献报告仅作为一般背景提供，不应被解释为对当前设备的直接粗糙度测量。

对于设备A（图2），混合几何结构包括一个整体打印的本体，带有上游脉冲罐、两个侧入口、一个直线主通道和一个下游排水罐。脉冲罐容纳着染色的水相，并通过内径为0.3 mm的树脂打印注射喷嘴进行供给。该喷嘴连接到一个内径为2.0 mm的直线主通道，在此处注入的射流与主流动相遇，形成一个局部扩展区域。透明水通过左侧和右侧的对称侧入口进入设备。每个侧入口的内径为1.0 mm，并在喷嘴连接点上游与主通道对齐，确保两个水流在注射点相遇。在这个连接点的下游，主通道一直延伸到出口和排水罐。在500 μL/min的基线操作条件下不施加脉冲时，染色和透明水流之间的界面沿通道持续存在约42 mm。当向脉冲罐施加一个10 kPa、0.250 s的脉冲时，来自0.3 mm喷嘴的注入射流破坏了这一界面。它产生了快速混合，使得染色和透明水流在连接点下游约1.5 mm处看起来均匀。整个打印本体的长度约为126 mm，宽度约为126 mm，高度约为10 mm，脉冲罐位于喷嘴侧，排水罐位于出口端。

设备B（图3）使用相同的AR-M2打印本体厚度（≈10 mm），但采用了不同的通道布局，以优化水包油液滴的形成。打印的主通道是一个沿设备长轴方向的直线圆形截面通道（内径1.0 mm）。一个内径为150 μm、外径为200 μm的不锈钢毛细喷嘴被压入脉冲罐侧的侧注射端口，并在接近通道中心线处终止，但不接触主通道的对面壁。在这种最终位置，喷嘴轴大致垂直于中心通道轴，其出口直接面对1.0 mm直径的油流。因此，喷嘴尖端周围保持了一个连续的环形间隙，允许油流无障碍地流过尖端。因此，插入深度由注射点的壁厚度决定，并在所有实验中保持不变。整个打印体的尺寸大约为143毫米长、46.5毫米宽、10毫米高，脉冲罐位于喷嘴侧，排水罐位于出口端。脉冲罐中的水通过不锈钢喷嘴注入沿着主通道流动的连续菜籽油中，在喷嘴孔口处形成液滴。图3显示了用于生成液滴的装置B，包括直圆形主通道的俯视图和侧视图以及横向安装的不锈钢喷嘴。装置B中的不锈钢喷嘴从脉冲罐一侧安装到装置主体上预先打印好的圆柱形接口中。在安装前，会在喷嘴体外表面涂上一层薄薄的透明硅胶密封剂（Shin-Etsu KE45T-100，通用密封剂，Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.，东京，日本）。接口直径设计得比喷嘴外径稍小，以便能够顺利插入密封剂，并将其推至喷嘴尖端到达1.0毫米主通道的内壁，同时保持喷嘴轴线大致垂直于通道。定位完成后，轻轻去除外表面的多余密封剂，仅在钢管和打印树脂的接合处留下连续的密封层。然后让密封剂在室温下完全固化。每次实验前，都会通过向主通道注入液体、对脉冲罐施加空气压力（达到或略高于最大实验值），并在立体显微镜下检查喷嘴区域和外部接合处是否泄漏来确认装置是否密封良好。选择这些通道尺寸是为了确保稳定的层流状态，并且所有内部结构都能在透明的AR-M2树脂中可靠地制造出来。对于装置A，主通道直径为2.0毫米，总流量为500微升/分钟，平均流速约为10^-3米/秒，雷诺数Re = ρUD/μ在室温下约为1-10，属于混合受扩散限制的稳定层流区域。这正是采用横向脉冲喷射的原因：短时间的喷射扰动可以产生强烈的横向传输和快速的界面变形，而无需复杂的混合器结构或外部场。0.3毫米的喷射孔径是一个实际的最小尺寸，即使在打印和清洗后仍然保持开放状态，同时远小于主通道直径，从而产生局部的横向扰动。对于装置B，主通道直径减小到1.0毫米以增强约束效果并稳定滴落过程。使用150微米内径的不锈钢喷嘴来提供明确的喷射孔口，这种孔口仅在没有脉冲时关闭，而打印过程中仍能保持开放状态。总体而言，这种几何结构平衡了基线层流操作、脉冲期间的强烈局部扰动以及坚固的制造和组装性能；更详细的基于CFD的优化工作留待后续进行。

2.2. 流体
在所有实验中，我们使用纯净水作为水相，商业菜籽油作为油相。在装置A的混合实验中，两条流路都是纯净水。在无脉冲参考条件下，蓝色染料水从左侧入口注入，透明水从右侧入口注入，形成可见的分层共流。在单脉冲条件下，两侧入口都注入透明水，而脉冲罐内则储存蓝色染料水，仅在脉冲期间通过横向喷嘴喷射。除非另有说明，我们关注的是一个参考条件：两条侧流的总流量为500微升/分钟，脉冲罐受到10千帕、持续0.250秒的压力脉冲。在装置B的液滴生成实验中，脉冲罐内充满水，连续相为通过1.0毫米主通道由注射泵驱动的菜籽油，油流量设定为200微升/分钟，水注入压力在30到100千帕之间变化，脉冲持续时间为0.10秒，真空保持压力为1.1千帕以控制每次脉冲的注入量，从而控制液滴大小。所有实验均在室温（约22°C）下进行，无需额外温度控制。两种相中均未添加表面活性剂。由于纯净水和商业菜籽油的界面性质可能因来源、批次和温度而异，所有实验都在室温下进行，并在一致的处理和成像条件下进行，以确保结果的可比性。表3总结了室温（约22°C）下工作流体的相关物理性质。实验中使用的实际纯净水和商业菜籽油的密度是通过三次独立批次的重力测量得到的，报告的值是平均值±标准偏差。对于纯净水，动态粘度是根据实验温度使用标准温度-粘度关系估算的；对于菜籽油，则采用了大约22°C时的代表性文献值。水-油界面张力也基于商业植物油的已知范围取用了代表性文献值[24,25,26,27]。因此，表3中的数值包括直接测量值以及基于文献和相关性的值，所得到的无量纲数应被视为操作状态的近似指标。

2.3. 实验装置
实验装置如图4所示。无油压缩机（EARTH MAN ACP-13SLA，13升，Takagi Co., Ltd.，Sanjo，日本）提供的压缩空气被输送到气动分配器（Musashi Engineering ML-5000XII，Musashi Engineering, Inc.，东京，日本），该分配器负责设置脉冲罐的注入压力、真空保持时间和分配时间。在本实验中，注入压力通常调整在10到100千帕之间，液滴实验中的真空保持压力为1.1千帕。单脉冲通过按下分配器上的“SHOT”按钮或使用函数发生器（AS ONE AWG1005，AS ONE Corporation，大阪，日本）电子触发分配器来生成，从而控制脉冲持续时间和频率。混合实验（装置A）的脉冲持续时间为0.250秒，液滴生成实验（装置B）的脉冲持续时间为0.10秒。液体流量由注射泵（KD Scientific syringe pumps，Legato 180，KD Scientific, Inc.，Holliston，MA，美国）控制，该泵通过PTFE管（内径1.0毫米）将纯净水以500微升/分钟的速率输送到两侧入口。同时，装置B通过1.0毫米主通道以200微升/分钟的速率输送菜籽油。这些装置安装在直立显微镜（SVBONY）上，并使用SWIFTCAM SC2相机（SVBONY Optics Technology Co., Ltd.，深圳，广东）和Swift Optical Instruments, Inc.（San Jose，CA，美国）提供的503 USB相机进行观察，以15帧/秒的帧率记录混合和液滴生成区域的图像和短视频，以便后续分析。本研究中选择的脉冲条件是为了在保证打印树脂体和密封界面安全的前提下，提供稳定且可重复的操作。对于装置A，选择了0.250秒的脉冲持续时间和相对较低的压力（通常为10-40千帕），因为这种条件可以在不引起泄漏、气泡侵入或机械应力的情况下产生明显的单次横向扰动。对于装置B，选择了更短的脉冲持续时间（0.10秒），以促进每次脉冲时单个液滴的生成并避免多次喷射。上限压力范围是为了防止脉冲罐过压，并保持喷嘴处的稳定滴落，避免出现喷射现象。总体而言，所报告的设置代表了当前原型的实际“稳定窗口”；压力和脉冲宽度的全面优化工作留待后续进行。

2.4. 分析
混合长度定义为从喷嘴出口（x = 0）到显微镜图像中无法区分染色/透明界面的下游距离。这一视觉指标用于直观反映混合行为，而定量混合性能则通过基于图像分析的熵混合指数来评估。距离是通过基于主通道已知内径2.0毫米的像素到长度校准在记录的显微镜图像上测量的。在装置B中，通过测量喷嘴下游短距离处单个水滴的等效圆直径来表征液滴大小。对于每个注入压力，从记录的视频中选取出液滴形成模式稳定后的图像。单个液滴的表观直径是以主通道已知的1.0毫米内径作为几何参考来测量的。对于每个压力条件，每个装置测量十个液滴，并将结果数据合并来自三个独立打印的装置（n = 3）。计算得到的平均液滴直径和标准偏差来自这些数据集。进行了不确定性分析以评估测量的重复性。对于混合实验，首先计算每个检测到的脉冲的熵混合指数，然后对来自独立打印装置的平均值进行平均。对于液滴生成实验，液滴直径是根据已知通道直径作为几何参考在显微镜图像上测量的。基于校准后的显微镜图像进行测量，像素到长度的转换是根据已知通道直径确定的。对于每个压力条件，每个装置测量十个液滴，并将数据合并来自三个独立打印的装置（n = 30个液滴）。图中的误差条表示测量的标准偏差，反映了脉冲间的变化、装置间的变化以及图像测量的不确定性。为了明确当前系统的流动状态，使用表3中总结的几何形状、流动条件和流体性质估算了代表性的无量纲数。雷诺数计算公式为Re = ρUD/μ，其中ρ是流体密度，U是主通道中的平均流速，D是通道直径，μ是动态粘度[28]。佩克莱特数计算公式为Pe = UD/Dm，其中Dm是分子扩散系数[29]。对于液滴生成实验，毛细数计算公式为Ca = μcUc/γ，其中μc是连续相的粘度，Uc是连续相的速度，γ是两种流体之间的界面张力[30]。粘度比计算公式为λ = μd/μc，其中μd和μc分别是分散相和连续相的粘度[31]。由于表3中的性质包括直接测量值以及基于文献和相关性的值，因此所得到的无量纲数应被视为操作状态的近似指标。

3. 结果
3.1. 装置概述
装置A和装置B的打印几何形状都充分再现了CAD设计，适用于所有实验。主直通道、侧入口、脉冲罐和喷嘴座都在AR-M2树脂中清晰形成，在显微镜下未观察到2.0毫米（装置A）和1.0毫米（装置B）通道的明显变形或塌陷。脉冲罐到主通道的小喷射孔是开放的，并且与通道中心线对齐良好，使得装置A中的染色水射流和装置B中的不锈钢喷嘴能够按设计位置放置。将金属喷嘴插入并密封后，将组装好的装置加压到本研究中使用的最大工作压力（脉冲罐处为10-100千帕）。同时，主通道被充满液体。在这些测试以及整个混合和液滴生成实验过程中，我们没有观察到喷嘴接头、打印接口或外部管路连接处有明显的泄漏现象，也没有发现AR-M2主体出现机械损伤或裂纹。图5展示了打印设备的代表性光学图像。这些图像证实，在制造和后处理之后，主通道仍然保持开放状态。出口视图显示出一个大致圆形的通道开口，而纵向视图则显示了通道壁的可见打印表面纹理。这些图像仅具有定性意义，并不旨在提供粗糙度的定量测量。接头图像还表明了用于脉冲驱动注射实验的横向喷嘴与主通道的对齐情况。出口视图还显示了打印通道几何形状的有限椭圆度。图5. 增材制造设备的光学图像，显示了建成后的通道几何形状。(a) 主通道的出口视图，显示大致圆形的通道开口。(b) 打印通道壁的纵向视图，显示可见的打印表面纹理。该图仅具有定性意义，并非用于定量测量粗糙度。(c) 横向注射区域的视图，显示喷嘴与主通道的对齐情况。这些图像确认了通道的开放性，并展示了实验中使用的打印几何形状。估计的无量纲数值总结在表4中。对于设备A，雷诺数（Re ≈ 5.5）表明毫米级通道内的流动为层流状态。相比之下，较大的佩克莱特数（Pe ≈ 5 × 103）表明沿通道长度的平流作用超过了分子扩散作用。这解释了为什么在没有脉冲扰动的情况下，基线共流基本上保持未混合状态。对于设备B，油相的雷诺数非常小（Re ≈ 0.05），证实了强烈的层流微流控状态。毛细数（Ca ≈ 0.012）和粘度比（λ ≈ 0.013）处于通常与微流控系统中稳定滴落型液滴形成相关的范围内。表4. 实验中使用的代表性无量纲数值（约22°C）。

3.2. 混合（设备A）
使用图1和图6中的流动状态定义，比较了设备A在（A）无脉冲稳态共流（基线）和（B）脉冲扰动共流（单次脉冲）下的情况。在参考条件下，代表性的视觉比较显示，表观混合长度从约42毫米减小到约1.5毫米。这种视觉测量仅作为直观指标使用；定量混合性能是通过基于熵的图像分析来评估的。图6. 设备A混合总结：无脉冲连续分层共流与单脉冲扰动共流。在参考总流量为500 μL/min的情况下，且未对脉冲罐施加压力脉冲时，流动保持层流和分层状态，形成了稳定的双流共流（图7A）。染色和透明的水流在接头处相遇，形成了沿主通道清晰可见的平滑、几乎直线的界面。在交叉点下游，该界面仅通过分子扩散缓慢扩展，没有可见的涡流、再循环或大尺度流动扰动，即使在几厘米之后，两个区域在记录的图像中仍然可以区分开来。以通道几何形状作为长度参考，我们发现染色/透明界面在注射点下游约42毫米处仍然可见，表明在无脉冲基线情况下，混合主要由缓慢扩散主导。图7. 设备A中的混合显微图像：(A) 无脉冲分层共流；(B1,B2) 单脉冲注射产生快速截面均匀化。在相同的总流量下，对脉冲罐施加一个持续时间为0.250秒的10 kPa压力脉冲，引入了一个瞬态的脉冲驱动扰动到分层共流行为中（图7(B1,B2)）。脉冲一触发，一个染色水射流就通过0.3毫米的喷嘴注入主通道，并穿透了两个水流之间的分层共流界面。这个中心射流在接头下游立即产生了短暂的涡流，染色流体迅速扩散到整个通道宽度，而不仅仅局限于一侧。在脉冲之后的图像中，下游流动在注射点下游约1.5毫米范围内看起来是均匀的。使用基于熵的混合指数进行的定量评估显示在图8中。与无脉冲基线混合长度约42毫米相比，这相当于减少了大约28倍，达到可见混合状态所需的距离减少了大约96%。图8. 设备A在10–40 kPa注射压力下的脉冲分辨基于熵的混合指数（MI）。每个点对应一个检测到的脉冲事件。脉冲激活后观察到的混合改善归因于分层界面的瞬态变形和由注入脉冲引起的增强横向传输。在当前条件下，增加注射压力提高了基于图像的混合指数，表明最初的分层共流被更强烈地破坏。更广泛的机制和参数分析留待未来的工作。喷射注射在流动中创造了快速扰动，这扰动了分层共流并促进了流体层之间的相互作用，从而减少了与传统方法相比有效均匀化所需的混合长度[32,33]。这种扰动导致了混沌平流，其中流体经历了界面的拉伸和折叠。这种物理机制增加了界面面积和拉伸速率，使得流体元素在不断折叠和拉伸的过程中更有效地混合[34,35,36]。混沌平流过程至关重要，因为它为流动动力学引入了复杂性，这对于实现高效混合是必不可少的。此外，由于压力脉冲的扰动促进了流体团块的快速移动，因此增强了了对流传输。这种改进的传输机制加速了主通道内的混合，确保了注入的流体迅速融入周围流动[37,38,39,40]。总之，喷射注射、流体界面的拉伸和折叠以及增强的对流传输共同作用，显著减少了混合长度，提高了层流中流体混合的效率[33,41,42,43]。在这项研究中，我们使用了一个单一的参考操作条件来演示设备A中的视觉混合长度（总流量为500 μL/min，10 kPa注射压力，以及0.250秒的脉冲），作为代表案例来说明脉冲驱动注射对表观混合长度的影响。此外，我们使用基于熵的混合指数（MI）在10–40 kPa范围内量化了压力依赖的混合性能（图8和图9）。对流量和脉冲时机的更广泛参数探索留待未来的工作。为了提供超越视觉检查的客观和可重复的混合性能评估，我们使用MATLAB R2025a从记录的RGB视频帧中计算了基于熵的混合指数（MI）。感兴趣的区域（ROI）被定义为覆盖喷嘴下游整个观察通道长度的通道内部。在ROI中确定了喷嘴位置，并将分析应用于下游区域（）。从每一帧中提取了染料浓度代理值，使用归一化的蓝色度量（蓝色通道比例）。该度量使用两个参考图像映射到一个归一化的浓度类似场c(x,y) ∈ [0,1]：一个未混合的参考（x_0附近几乎没有染料）和一个完全混合的参考（染料外观均匀）。对于每个下游位置，通道高度被划分为若干区间，区间平均浓度值被归一化以形成一个离散的概率分布（,）。归一化的香农熵计算如下：
(1)
其中代表通道横截面上的归一化浓度分布。这种基于熵的公式已被广泛用于量化微流控系统中的混合均匀性[44]。根据这个定义，对应于通道高度上的均匀截面分布。对于每一帧，通过沿下游长度（）平均获得了基于图像的混合平均值。通过检测喷嘴附近的染料信号峰值来识别注射脉冲，并使用每次脉冲内部的平均值来避免瞬态边缘。对于每个压力条件，分析了连续的脉冲。图8显示了在10, 20, 30和40 kPa注射压力下每个检测到的脉冲的基于熵的混合指数（MI）。与无脉冲基线混合长度约42毫米相比，这相当于减少了大约28倍，达到可见混合状态所需的距离减少了大约96%。图8. 设备A在10–40 kPa注射压力下的脉冲分辨基于熵的混合指数（MI）。每个点对应一个检测到的脉冲事件。脉冲激活后观察到的混合改善归因于分层界面的瞬态变形和由注入脉冲引起的增强横向传输。在当前条件下，增加注射压力提高了基于图像的混合指数，表明最初的分层共流被更强烈地破坏。更广泛的机制和参数分析留待未来的工作。喷射注射在流动中创造了快速扰动，这扰动了分层共流并促进了流体层之间的相互作用，从而减少了与传统方法相比有效均匀化所需的混合长度[32,33]。这种扰动导致了混沌平流，其中流体经历了界面的拉伸和折叠。这种物理机制增加了界面面积和拉伸速率，使得流体元素在不断折叠和拉伸的过程中更有效地混合[34,35,36]。混沌平流过程至关重要，因为它为流动动力学引入了复杂性，这对于实现高效混合是必不可少的。此外，由于压力脉冲的扰动促进了流体团块的快速移动，因此增强了了对流传输。这种改进的传输机制加速了主通道内的混合，确保了注入的流体迅速融入周围流动[37,38,39,40]。总之，喷射注射、流体界面的拉伸和折叠以及增强的对流传输共同作用，显著减少了混合长度，提高了层流中流体混合的效率[33,41,42,43]。在这项研究中，我们使用了一个单一的参考操作条件来演示设备A中的视觉混合长度（总流量为500 μL/min，10 kPa注射压力，以及0.250秒的脉冲），作为代表案例来说明脉冲驱动注射对表观混合长度的影响。此外，我们使用基于熵的混合指数（MI）在10–40 kPa范围内量化了压力依赖的混合性能（图8和图9）。对流量和脉冲时机的更广泛参数探索留待未来的工作。为了提供超越视觉检查的客观和可重复的混合性能评估，我们使用MATLAB R2025a从记录的RGB视频帧中计算了基于熵的混合指数（MI）。感兴趣的区域（ROI）被定义为覆盖喷嘴下游整个观察通道长度的通道内部。在ROI中确定了喷嘴位置，并将分析应用于下游区域（）。从每一帧中提取了染料浓度代理值，使用归一化的蓝色度量（蓝色通道比例）。该度量使用两个参考图像映射到一个归一化的浓度类似场c(x,y) ∈ [0,1]：一个未混合的参考（x_0附近几乎没有染料）和一个完全混合的参考（染料外观均匀）。对于每个下游位置，通道高度被划分为若干区间，区间平均浓度值被归一化以形成一个离散的概率分布（,）。归一化的香农熵计算如下：
(1)
其中代表通道横截面上的归一化浓度分布。这种基于熵的公式已被广泛用于量化微流控系统中的混合均匀性[44]。根据这个定义，对应于通道高度上的均匀截面分布。对于每一帧，通过沿下游长度（）平均获得了基于图像的混合平均值。通过检测喷嘴附近的染料信号峰值来识别注射脉冲，并使用每次脉冲内部的平均值来避免瞬态边缘。对于每个压力条件，分析了连续的脉冲。图8显示了在10, 20, 30和40 kPa注射压力下每个检测到的脉冲的基于熵的混合指数（脉冲索引1–10）。在每个压力条件下，脉冲间的变异性很小，表明注射和混合过程具有良好的重复性。增加注射压力产生了系统的增加，最高压力下的混合接近于均匀状态。图9. 设备A的平均基于熵的混合指数（MI）作为注射压力的函数。数值代表来自独立打印设备的平均值±标准差（n = 3）。对于每一帧，基于熵的混合指数定义为下游平均的归一化熵：
(2)
对于每个注射事件，通过沿脉冲内部部分（排除前沿/尾随边缘）平均获得了基于脉冲的混合指数。为了评估独立制造设备之间的重复性，使用来自三个单独打印设备的数据计算了每个注射压力的平均混合指数。对于每个设备，首先在检测到的脉冲上平均了混合指数，然后计算了设备的整体平均值和标准差（n = 3）。结果值绘制在图9中。如图9所示，平均混合指数随注射压力单调增加。测量值分别为10 kPa时的MI = 0.939 ± 0.0139，20 kPa时的MI = 0.947 ± 0.0146，30 kPa时的MI = 0.961 ± 0.0108，40 kPa时的MI = 0.996 ± 0.0032。相对较小的标准差表明独立制造的设备之间脉冲驱动混合行为具有良好的重复性。这些结果证实，在当前操作条件下，增加注射压力系统地提高了混合性能。来自独立制造设备的测量结果表明，观察到的混合增强并非特定于单个打印芯片，而是脉冲驱动注射架构的可重复行为。

3.3. 液滴生成（设备B）
图10展示了设备B中的按需生成液滴的工作原理。菜籽油从侧入口进入并流过不锈钢喷嘴尖端。同时，短压力脉冲将一定体积的水注入连续相中。脉冲之间的真空保持稳定了液面并防止油回流到水管中。每个脉冲产生一个液滴，该液滴立即被输送到下游，注射压力调节了液滴的直径。图10. 设备B按需生成液滴的原理：(A) 喷嘴位置和带有真空保持的脉冲注射，(B) 单脉冲液滴形成序列。在设备B中，在典型的液滴生成条件下（菜籽油在1.0毫米主通道中的流量为200 μL/min，水脉冲的压力在30到100 kPa之间，持续时间为0.10秒），水-油液滴直接在伸入通道的不锈钢喷嘴尖端形成（图11）。在每个脉冲期间，一个短的水舌从喷嘴孔口延伸到油流中，然后被切断形成一个液滴，该液滴立即被连续的油流带走。液滴几乎是球形的，并沿主通道中心以一维列的形式移动。在较低的注射压力下，液滴较小且间距较宽。相比之下，在较高的压力下，液滴较大且间距较紧密，反映了每次脉冲注入的水量增加。在本研究中使用的压力范围内，液滴形成保持在喷嘴处的滴落状态，合并事件很少见，没有观察到明显的连续喷射过渡。图11. 设备B中的实验液滴生成（不锈钢喷嘴，内径150 μm）。在40, 60和100 kPa下，脉冲持续时间为0.10秒，真空保持为1.1 kPa时的快照。水被注入菜籽油中，液滴直径随压力增加而增大（刻度条：500 μm）。对于30到100 kPa之间的每个注射压力，通过测量喷嘴下游稳定滴落后观察到的液滴直径来量化液滴大小。每个独立打印的设备测量了10个液滴，这些测量数据被合并以获得每种压力条件下的平均液滴直径和标准差（每个压力条件n = 30个液滴）。通过使用主通道已知的1.0毫米内径作为几何参考，将图像距离转换为微米来测量表观液滴直径。在测试范围内，平均液滴直径随着注射压力的增加而单调增加，如图12所示，从30千帕时的约129.5微米增加到100千帕时的391.6微米。相对较小的标准差表明，脉冲驱动的喷嘴在重复脉冲和独立制造的设备中产生了尺寸一致的液滴。液滴尺寸对注射压力的单调依赖性反映了在其他操作条件不变的情况下，每次脉冲注入的水量增加。图12显示了设备B中平均液滴直径与注射压力的关系。数值代表从独立打印设备中获得的液滴测量结果的平均值±标准差（每个压力条件n = 30个液滴）。在本文使用的固定几何形状和脉冲持续时间下，增加注射压力会增加每次脉冲注入的水量，从而增加液滴直径。连续的油相提供了剪切力和下游平流，有助于液滴的形成和传输。关于脉冲宽度、连续相流速和流体特性的更广泛参数分析留待未来的工作。随着注射压力的增加，每次脉冲注入的体积也会增加，从而导致更大的液滴形成。这种关系与微流控液滴形成一致，在固定脉冲持续时间下，更大的注入体积会导致更大的液滴形成[45,46]。此外，周围油相产生的剪切力和限制作用对液滴的形状起着关键作用。更高的压力增加了脉冲期间的流速。由于释放的体积等于流速和持续时间的乘积，而时间固定，因此每次脉冲注入的水总量增加，导致液滴变大。这使得液滴形成更加可控，允许生成更大的液滴，因为限制作用有助于在形成过程中保持液滴结构[20,47]。此外，液滴尺寸动态还受到环境条件和喷嘴几何形状的影响，进一步放大了增加的注射压力的效果。这些因素之间的相互作用导致了一个复杂的雾化机制，其中更高的压力不仅增加了液滴体积，还导致了更宽的液滴直径分布[45]。因此，每次脉冲增加的注入体积与更高压力下的剪切力和限制作用相结合，对于理解这种情境下的液滴行为至关重要。关于操作极限，我们发现至少需要约30千帕的注射压力才能可靠地形成液滴。低于这个值时，从喷嘴中流出的水只会轻微变形界面然后回缩，因此不会产生明显的液滴。在探索的100千帕范围内，液滴生成保持在稳定的滴落状态，我们没有观察到喷嘴处转变为连续射流或强烈的破裂不稳定性。根据估计的毛细数（Ca ≈ 0.012，表4）和连续油相的低雷诺数（Re ≈ 0.05），流动保持在通常报道的微流控液滴发生器的层流滴落范围内。还需要1.1千帕的小真空保持力来维持脉冲之间的稳定界面。如果没有这个特性，主通道中的压力可能会导致菜籽油缓慢回流到脉冲罐中。将真空保持力设置为1.1千帕提供了一个实际的平衡，使液面固定在喷嘴处，防止了反向流动，并且仍然允许在每个压力脉冲期间可重复地喷射液滴。定量而言，在这里使用的固定连续相条件下（菜籽油流速200微升/分钟，主通道内径1.0毫米，喷嘴内径150微米，脉冲宽度0.10秒，真空保持力1.1千帕），液滴生成在大约30-100千帕的注射压力范围内是可靠的。在这个范围内，液滴尺寸可以调节。它随着压力的增加而单调增加，从30千帕时的约129.5微米增加到100千帕时的约391.6微米（图12），每种条件下的重复分散相对较小。在这种操作模式下，液滴尺寸主要由每次脉冲的注入体积控制，这由施加的压力和脉冲宽度决定。同时，连续的油流将形成的液滴向下游输送，并有助于液滴的断裂。尽管在本研究中只改变了压力，但相同的平台预计可以通过调整脉冲宽度和/或连续相流速来进一步调节尺寸。4. 讨论将脉冲驱动的喷嘴集成到直线、增材制造的微通道中，可以实现原本分层、同时进行的层流和压力可调的液滴生成的快速混合。与广泛使用的被动混沌对流混合器（例如，蛇形、交错人字形或分裂重组设计）和主动混合器（例如，声学/超声波或电动混合）相比，当前方法强调简单性和按需操作，而不是连续的几何或场驱动混合[1,6,8,10,44]。被动混沌混合器通常需要长通道和/或复杂的三维特征来反复拉伸和折叠界面，增加了占地面积和压降。相比之下，我们的设备保持了基本上直的主通道，并且仅在需要时通过短横脉冲引入混合。声学混合可以实现快速均质化，但它通常需要外部换能器、电气驱动和仔细的对准/耦合；相比之下，当前的脉冲驱动方法仅使用空气压力控制和集成的脉冲罐，从而降低了系统复杂性，非常适合增材制造的设备。在当前设备A的参考条件下（总流速500微升/分钟），单个脉冲将视觉混合长度从约42毫米减少到约1.5毫米（减少了约96%，短了约28倍），表明可以在没有复杂通道设计或外部场的情况下获得显著的混合增强。这一结果突显了在直线通道中脉冲触发混合的潜力。然而，视觉混合长度的比较仅作为当前参考条件下的代表性演示。同时，当前研究仅限于相对狭窄的操作窗口和单一的直线通道架构；因此，跨流速、脉冲宽度和流体系统的更广泛比较仍然是未来工作的主题。这里的实际贡献是直线通道、增材制造的脉冲罐和横喷嘴的集成，实现了按需混合和在共享的气动驱动方案下的按需液滴操作。从这个意义上说，当前平台并不是为了替代优化的传统液滴发生器，而是作为一种结构简单的替代方案，与文献中已经报道的代表性被动、主动和3D打印方法[5,11,14,16,20,21]相对。这种组合对于需要间歇性混合步骤和/或离散微反应器的实际芯片实验室工作流程非常有用，同时保持了低制造复杂性、简单的可扩展性和简单的气动控制。此外，设备B中的按需液滴模式与传统T型接头和流聚焦发生器相比提供了实际的简化。在T型接头和流聚焦设计中，液滴尺寸和稳定性强烈依赖于保持两种液体流速（分散相和连续相）之间的精确、连续平衡[15,16]。这通常需要两条液体泵送线路，并且可能对小波动、启动瞬变和润湿效应敏感，这可能导致破裂行为或液滴尺寸的变化。相比之下，当前设备使用固定速率的单一连续油流。它通过每次脉冲通过横喷嘴注入控制体积的水来生成液滴。真空保持力进一步稳定了脉冲之间的液面，并抑制了油向水线的反向流动，提高了重复性并简化了操作。因此，液滴生成更容易启动，液滴尺寸主要由脉冲压力（和脉冲持续时间）调节，而不是通过同时重新平衡两种液体流速来调节。本工作中实验观察到的液滴尺寸范围（约129.5-391.6微米）处于毫米到亚毫米级微流控液滴发生器通常报告的范围内。同时，直线通道配置降低了几何复杂性。然而，之前报道的3D打印的共流和交叉流系统在各自的优化条件下展示了更小的液滴和/或更低的尺寸变化，因此当前工作主要应被视为一种更简单的按需实现方式，而不是性能最优化的液滴发生器[11,14]。此外，当前设备尚未展示出高度优化的流聚焦系统所能实现的非常小的液滴尺寸或超低的多分散性。因此，当前平台的主要优势不是绝对的微型化或超低的多分散性，而是结构简单性、按需操作以及在增材制造格式下的气动控制简便性。与之前报道的3D打印的共流、交叉流和T型接头液滴发生器相比，当前平台强调直线通道集成和可触发的气动操作，而不是最小的报告液滴尺寸或最低的尺寸分散[11,14,16]。同样，与更广泛的主动液滴生成方法相比，当前系统避免了额外的场生成组件，并保持了简单的增材制造格式[5]。这些功能观察与表4中总结的无量纲数一致，这些无量纲数将两种设备置于层流微流控范围内，并支持扩散限制的基线混合和稳定的滴落型液滴形成的解释。此外，集成金属喷嘴提供了一个明确定义的注入孔口，用于可重复的脉冲液滴生成[49]。这一能力进一步得到了基于压力的控制的支持，允许在当前操作条件下可重复地生成液滴[21]。5. 结论本研究展示了一个脉冲驱动的、增材制造的直线通道微流控平台，仅使用空气压力驱动就实现了两个关键功能：在层流共流中的快速混合增强（设备A）和按需生成可调节尺寸的液滴（设备B）。在设备A中，横向脉冲注入破坏了分层界面，相对于无脉冲基线显著减少了视觉混合长度。相比之下，从RGB视频帧计算出的基于熵的混合指数显示，随着注射压力的增加，整个通道的混合和脉冲间的重复性都有所改善。在设备B中，通过细喷嘴向连续油流中脉冲注入产生了稳定的滴落和可重复的水在油中的液滴，其直径在测试的压力范围内是可控的。展望未来，用可编程的压力驱动器替换当前的手动/简单触发方式将能够实现任意脉冲序列并提高可重复性；将其与基于图像的测量相结合，可以进一步实现混合性能或液滴尺寸的闭环调节。直线通道架构也非常适合多路复用设计，例如单个芯片上的并行通道或多个独立寻址的喷嘴，以增加吞吐量并实现快速参数筛选。最后，可调的液滴生成模式为受益于尺寸控制微反应器的应用提供了实用的途径，包括材料合成和颗粒生产。该平台非常适合特别受益于直线通道中按需驱动的应用研究。例如，脉冲触发混合可用于时间敏感的测定，其中试剂必须在定义好的时刻混合（例如，快速淬火或短时间动力学测量），同时保持脉冲间的基线流动简单和稳定。同样，按需液滴模式可以作为实用的微反应器格式，用于生产离散的、尺寸可控的反应体积（例如，纳米颗粒或微颗粒），或者通过扫描脉冲压力（和/或脉冲宽度）来筛选反应条件，而无需连续重新平衡两种液体流速。由于该设备只需要一条连续相泵送线路和气动脉冲（带有真空保持力以抑制回流），它可以降低操作复杂性，使应用实验的设置更快、更易于重复。