利用微流控技术制备的Janus微滴，可实现可调谐的放大自发辐射效应

《Optics & Laser Technology》：Microfluidic generated Janus microdroplets for tunable amplified spontaneous emission

　　**阿卜杜勒·贾利勒·M | 西迪维纳亚卡·T·S | 萨达克·阿里·K**
**物理与纳米技术系，工程与技术学院，SRM科学技术学院，卡坦库拉图尔，切恩加尔帕图，泰米尔纳德邦 603203，印度**

**摘要**
我们利用微流控系统证明了Janus微滴作为高效放大自发辐射（ASE）源的能力。这些Janus微滴由罗丹明B（供体）在乙二醇（EG）中的半球和尼罗蓝（受体）在苄醇（BA）中的半球组成，两者在空间上是分离的。这些半球之间的界面通过辐射和非辐射（F?rster）机制促进了高效的能量传递，从而使得受体能够高效地产生ASE。在供体受到共振激发时，供体和受体体积相等（50:50）的微滴会显示出双峰ASE，表明供体和受体半球分别独立发射光子。相反，通过优化供体浓度可以产生单峰ASE。通过系统地改变供体和受体的体积比以及Janus微滴的直径，研究了它们各自的ASE光谱特征。此外，ASE理论也被用来解释共振激发在实现低阈值ASE中的作用。

**引言**
微滴谐振器是一种独特的光学腔体，可以通过“耳语廊模式”（WGM）现象支持高质量的共振模式[1]、[2]。自20世纪80年代Chang等人首次在微滴中实现激光发射以来[1]，这些系统已成为低阈值微激光器的有前景的光子平台[2]。后续对变形微滴的研究加深了人们对模式限制和激光行为的理解[3]、[4]、[5]。在受控条件下，线性排列的微滴可以模拟一维周期性随机系统，从而实现新的激光现象，如间隙态激光[6]和受扰带边激光[7]、[8]。尽管这些基于气溶胶的微滴是基础光学物理研究的理想平台，但它们在稳定性和集成到芯片实验室应用方面存在挑战。为克服这些限制，Whitesides团队开创了基于软光刻的微流控系统[9]。这种方法实现了精确的微滴形成，并显著提高了其稳定性。这项技术不仅使得制造多相液体谐振器成为可能，还将光学功能无缝集成到微流控平台中。对微滴大小、形状和组成的精确控制使它们成为探索各种微滴激光设计的理想选择[10]，包括随机激光系统[11]、分布式反馈光栅[12]、[13]、环形谐振器[14]和光子晶体[15]。微滴激光器的这种适应性使其能够应用于集成光子传感器[17]、芯片实验室系统的关键组件[18]、高效的片上光源[18]以及激光面板显示器[19]等领域。

**最近的研究趋势**
目前，人们对不对称设计越来越感兴趣，特别是针对激光应用的Janus型颗粒[20]、光学钩子[21]、[22]、生物传感[23]和光学操控[24]。与传统均匀微滴系统不同，Janus微滴具有填充有两种不同材料特性的相反半球区域。尽管化学合成的固体Janus颗粒已经展示了激光特性，但其结构不规则性往往导致光学稳定性差、阈值高且重复性有限。通过采用微流控系统可以解决这一问题。这些系统通过将两种不相容的液体注入同一通道来生成高度球形的Janus微滴[25]。Janus微滴的形成受界面张力、流体粘度和施加的泵压力的控制，这些因素共同决定了微滴的大小、形状、相分离和稳定性[26]、[27]。据我们所知，尚未有利用这些微流控系统独特特性的Janus微滴实现放大自发辐射（ASE）的报道。在ASE过程中，自发发射的光子在增益介质中单次传播时通过受激发射得到放大。尽管ASE不依赖于光学反馈，但它表现出明显的阈值行为，并产生通常在2–5纳米范围内的窄光谱[28]、[29]、[30]。由于其时间相干性和波长可调性较低[31]，ASE成为光谱学[32]、[33]和光学相干断层扫描[34]、[35]等应用的理想光源。除了实际应用外，ASE还为评估活性材料的增益和吸收特性提供了可靠的方法[36]、[37]。

**本文工作**
我们使用微流控芯片制备了由空间分离的供体和受体半球组成的新型Janus微滴。供体半球含有溶解在乙二醇中的供体分子，在适当的光学泵浦下会发射光子；这些光子随后被溶解在苄醇中的受体分子吸收。供体和受体体积相等（50:50）的Janus微滴会显示出双峰ASE。通过系统地改变供体和受体的比例、供体浓度以及微滴大小，我们成功实现了从双峰ASE到单峰ASE的转变。这种方法还实现了供体和受体发射的波长可调性，进一步推动了相关阈值的研究。这些发现表明，Janus微滴通过微流控控制为芯片实验室光子应用提供了一个灵活且可调的ASE平台。

**ASE理论**
在具有均匀增益分布的光学系统中，ASE峰强度与激发能量的依赖关系可以用以下方程描述[38]：
$$ I = \phi I_s \Omega^{4\pi}(G - 1)^{3/2}(G_n G)^{1/2} $$
其中，$ G $表示长度为$L$的活性介质上积累的峰值增益，$ g_0 $是小信号增益系数。小信号增益系数表示为：
$$ g_0 = \sigma_p N $$
这里，$ \sigma_p $代表发射峰处的受激发射截面，$ N $表示……

**微流控制备Janus微滴**
Janus微滴是通过专门为多相液体系统设计的压力驱动、流聚焦微流控系统（Dolomite微流控）精心制备的。图1(a)展示了微流控芯片的示意图，该芯片连接到装有酒精和油的瓶子（B1、B2和B3）以及微流控压力泵（P1、P2和P3）。微流控芯片采用Y形接头配置，具有四个宽度为200微米的入口通道，这些通道汇聚到一个……

**均匀供体和受体微滴的ASE特性**
我们首先分析了在532纳米激发下均匀BANB微滴的发射特性，考察了发射强度和半高全宽（FWHM）。图2(a)的插图中提供了一个代表性微滴的光学图像。图2(a)还展示了在低（120微焦耳，黑色曲线）和高（750微焦耳，红色曲线）激发能量下NB发射光谱的比较。在120微焦耳时，NB表现出纯荧光行为，产生宽光谱。

**结论**
我们证明了Janus微滴作为双峰和单峰ASE的新来源，这一现象得益于通过高效RET和FRET机制实现的空间分离的供体和受体组分。供体和受体体积比为50:50的Janus微滴在受体半球表现出低阈值ASE，优于供体占主导（75:25）和受体占主导的Janus微滴。在50:50的Janus结构中降低供体染料浓度几乎完全……

**术语表**
1. **ASE（放大自发辐射）**：一种光学放大过程，其中自发发射的光子在增益介质中单次传播时通过受激发射得到放大。
2. **FRET（F?rster共振能量转移）**：在纳米尺度距离（通常为1–10纳米）内发生在供体和受体分子之间的非辐射偶极-偶极能量转移过程。
3. **NB（尼罗蓝）**：用作受体分子的激光染料。
4. **RET（辐射能量转移）**：一种能量转移过程……

**作者贡献声明**
阿卜杜勒·贾利勒·M：撰写——原始草稿、软件开发、方法论、数据分析。
西迪维纳亚卡·T·S：撰写——原始草稿、数据分析。
萨达克·阿里·K：撰写——审稿与编辑、可视化、验证、监督、资源管理、项目协调、资金申请、数据管理、概念化。

**利益冲突声明**
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

**致谢**
KSA感谢印度SERB的财政支持（文件编号CRG/2021/007241）。感谢INUP IIT Madras的项目（IITMP22M162）。同时感谢SIRE奖学金（文件编号SIR/2022/001290）的支持。作者还感谢I-STEM门户提供了用于仿真的COMSOL Multiphysics软件许可。