利用拉格朗日粒子统计方法研究氢喷射火焰中的运动不确定性 张书志（Shuzhi Zhang）、 范什·夏尔玛（Vansh Sharma） 以及 文卡特·拉曼（Venkat Raman）

《Hydrogen》：Kinetic Uncertainty in Hydrogen Jet Flames Using Lagrangian Particle Statistics Shuzhi Zhang, Vansh Sharma and Venkat Raman

　　摘要：在分级燃气轮机燃烧室中，通过喷射-交叉流（JICF）配置通常实现富氢燃料喷射，其中火焰稳定性由流动引起的应变/混合与化学反应速率之间的局部平衡控制。本研究利用高保真模拟、自适应网格细化（AMR）和差分-扩散效应以及拉格朗日粒子统计方法，研究了与分级燃烧条件相关的湍流反应JICF现象。通过使用一种投影方法将详细机理中的不确定性估计映射到本研究中使用的模型中，从而考虑了化学模型的不确定性。结果表明，宏观火焰拓扑结构保持稳定的双分支状态（背风稳定和升流稳定），主要受喷射动量-流量比J的控制。对归一化标量耗散率的可视化显示，火焰前沿位于强混合层的低耗散侧，处于过度应变和混合不足区域之间的中间区域。虽然氢含量并未显著改变所研究案例的整体稳定模式，但不确定性分析揭示了依赖于成分的差异，这些差异在平均行为中并不明显。特别是在欧拉（χ, T）状态空间分析和基于化学计量表面的粒子统计中，高氢含量案例显示出较低的标量耗散率，并且在动力学参数扰动下OH生成的变异性显著降低，而低氢含量混合物则表现出更高的耗散率和放大的化学敏感性。这些发现表明，即使在全局相似的JICF条件下，氢含量也可以改变火焰对动力学参数不确定性的局部响应，这为氢燃料分级系统的不确定性感知解释和设计提供了依据。

1. 引言
氢是一种有吸引力的能源载体，适用于低碳能源系统，因为它可以从可再生能源电力中生产，并能够推动多个行业的深度脱碳。在近期到中期的燃气轮机应用中，将氢与天然气等主要燃料混合是一种实用的氢利用途径，可以扩大运行范围同时降低碳强度[1]。在现代燃烧器中，燃料-空气混合和火焰稳定通常通过分级喷射策略实现，其中典型的喷射-交叉流（JICF）配置提供了一个代表性的模型问题[2]。在燃气轮机中，交叉流可能由高压高温的压缩空气在主燃烧器中形成[1]，或者在轴向分级配置中由热产物形成[3]。尽管氢具有这些优点，但其高反应性和扩散性增加了对回火、爆炸和其他稳定性限制现象的敏感性[4,5,6]。在反应JICF中，稳定性由流动引起的应变/混合与化学反应速率之间的局部平衡控制：交叉流和喷射流形成了剪切层和循环结构，决定了停留时间和局部混合速率，而化学反应必须足够快以抵消应变驱动的标量梯度耗散。因此，火焰形态和固定受到与动量-流量比相关的应变环境以及由此产生的涡流动态的强烈影响[2,7]。氢还通过优先扩散和差分扩散引入了热扩散效应（刘易斯数效应），这可能会改变局部成分并使反应区相对于化学计量表面发生位移，特别是在低速、高停留时间区域；虽然这些传输效应很重要，但在这里不是主要关注点，而是作为所采用的传输模型的一部分进行处理[8,9]。
多项研究已经考察了含有氢的燃料的反应JICF动力学和火焰稳定性。Minamoto等人[10]研究了在不同成分和差分扩散条件下的稳定性趋势。Nair及其同事[11,12]表明火焰位置可以反馈到反应JICF中的剪切层动力学和涡结构。Grout等人[13]对反应JICF进行了直接数值模拟（DNS），观察到在低速区域的稳定性，尽管没有分离刘易斯数效应。Sharma等人[7]使用对应变敏感的火焰片方法进行了大涡模拟（LES），并将其与Steinberg等人的实验[14]进行了比较，捕捉到了多个火焰分支和一个固定在喷射流上的背风稳定分支；然而，单位刘易斯数的假设限制了在所有条件下预测火焰位置的准确性。总体而言，这些工作强调了反应JICF的多分支性质，并强调了控制机制是应变/混合与化学反应之间的局部竞争，而氢特有的传输效应可以调节火焰在复杂JICF流场中的位置。
除了传输和湍流-化学相互作用之外，预测建模还受到化学动力学不确定性的限制。反应速率参数具有不可忽视的不确定性，这些不确定性可能影响自由基的产生、点火/熄灭倾向以及关键反应途径的敏感性[15,16,17,18,19]。虽然已经开始出现详细机理的不确定性估计[20]，但由于详细化学的集合采样成本过高，且大规模模拟通常依赖于简化机理，因此相关动力学不确定性的前向传播仍然很困难。重要的是，简化机理的不确定性信息很少可用，并且不能从详细机理中简单转移：简化过程会去除某些反应路径，可能合并反应，并可能引入稳态假设，从而打破参数集之间的一一对应关系。这一差距促使人们开发出能够在保持简化化学CFD计算效率的同时，恢复反应流量的机制一致不确定性信息的不确定性框架。
本研究解决了这些耦合挑战——在燃气轮机燃料喷射相关的分级配置中，考虑了应变条件下的反应JICF稳定性和机制一致的动力学不确定性。基于Steinberg等人的实验[14]的操作条件，进行了高保真模拟，并采用自适应网格细化技术。选定的案例用于与测量结果进行验证，并引入了一个额外的高氢含量案例，以探究氢含量在相似流动条件下的化学敏感性调节方式。为了在不使用单位刘易斯数假设的情况下捕捉氢传输物理现象，采用了混合平均扩散模型。为了以实际成本纳入动力学不确定性，通过协方差传递（和细化）程序引入了一个相关不确定性模型：从详细的FFCM-2机理[20]中获得的参数协方差被简化并映射到一个计算效率高的H2–空气机理[21]中，从而能够在不需要使用详细化学的全场集合CFD的情况下进行不确定性量化和反应敏感性分析。这为反应区量（例如OH生成）提供了空间和条件分辨的变异性指标，并支持对氢含量如何调节化学敏感性的更严格解释。
为了补充欧拉场分析并捕捉三维传输路径和时间历史效应，本研究还使用了从燃料喷射流中注入的拉格朗日示踪粒子。拉格朗日跟踪在JICF研究中已有先例，用于将混合和分散与连贯结构联系起来，并量化沿流体路径线的标量演变；例如，Campolo等人[22]使用粒子跟踪分析了交叉流中的喷射扩散机制，Esmaeili等人[23]将LES与随机拉格朗日公式结合，研究了（非等温）JICF中的标量混合。在这里，轨迹受到位置和化学计量混合分数附近狭窄带的条件限制，以隔离穿过升流扩散火焰分支的粒子，从而实现基于轨迹的条件统计（例如，标量耗散的PDF和UQ衍生的变异性度量），这些统计直接将火焰分支行为与应变-混合历史联系起来。
本文的其余部分组织如下。第2节描述了数值方法、操作条件和不确定性传递程序。第3节展示了反应流结果，包括火焰拓扑、应变条件下的稳定性和基于不确定性的反应敏感性。第4节总结了结论。

2. 方法论
2.1. 数值求解器
使用基于块结构AMR的有限体积求解器[24,25]进行高保真数值模拟，该求解器具有嵌入式边界（EB）实现，适用于复杂几何形状。在3D笛卡尔网格上求解可压缩Navier–Stokes方程和物种传输方程，采用二阶空间离散化和强稳定性保持的二阶Runge–Kutta方案进行时间积分。为了缓解由于小切割单元导致的小时间步长限制，采用了状态重分配方法[26,27]。详细化学过程使用基于矩阵的算法[28]求解。数值和实现的细节在[25]中讨论。差分扩散效应使用混合平均模型表示，该模型已在[29,30]中针对反应JICF进行了评估。
扩散速度可以使用多种方法建模，包括混合平均扩散模型和多组分扩散模型。根据Bruno等人的研究结果[31]，这两种模型在应用于高雷诺数的部分预混氢喷射火焰时，可以产生可比的流体动力学和热化学场预测。然而，混合平均扩散模型的特点是能够根据混合物的成分调整不同物种的扩散性，从而解决了差分扩散效应。这种效应与优先扩散形成对比，在优先扩散中，无论混合物的成分如何，单个物种的扩散性保持不变。在当前研究中，由于化学反应导致物种成分发生显著变化，因此需要考虑差分扩散效应以获得准确的预测。在评估计算工作量和数值精度之间的平衡后，我们选择了混合平均扩散模型作为本研究的最合适方法。混合平均扩散模型使用基于质量的混合平均扩散系数矩阵，定义为[32]：
(1)
其中Dkj是二元扩散系数矩阵。然后扩散速度Vk,i定义如下：
(2)
由于扩散速度的建模，需要校正速度来确保...

2.1.1. 拉格朗日粒子
在欧拉模拟过程中连续注入拉格朗日粒子，以跟踪时间和空间中的流体属性。这些粒子被定义为无质量的，并与墙壁发生完全弹性碰撞。粒子轨迹基于从背景气流中插值的速度演变，它们的位置在每个模拟时间步长更新。当粒子从喷射点移动到域出口时，它们记录了遇到的欧拉单元中的气相属性历史。因此，这些粒子的轨迹实际上代表了欧拉流场的路径线。这些属性直接从底层欧拉单元中获取，没有使用任何插值方法，因此记录数据的准确性本质上与欧拉网格的分辨率相关[33]。
对于当前的模拟，粒子在喷射器内的Dj下方和上游的交叉流中初始化，以便同时关注火焰行为并可视化整个JICF系统内的涡结构。

2.1.2. 不确定性量化
为了以机制一致的方式纳入化学驱动的不确定性，我们利用了详细FFCM-2机理[20]中可用的参数协方差矩阵。该协方差编码了动力学参数中的相关不确定性，并允许前向不确定性传播；然而，它特定于FFCM-2，当使用简化机理进行反应流模拟时不能直接应用。为了验证FFCM-2在氢燃料条件下的适用性，在附录C中提供了额外细节。此外，为了验证传递的不确定性是否引入了虚假的变异性，我们将其与使用原始FFCM-2机理和协方差矩阵在代表性逆流火焰中的直接不确定性传播进行了比较；结果在附录D中呈现。
因此，我们采用了一种不确定性传递程序（详细信息参见之前的工作[34]）。在本研究中，目标是计算效率高的H2–空气机理[21]。这是一个两步程序：首先，在全成分空间中通过从未燃烧混合状态初始化轨迹并向前积分，直到满足预设的进度变量约束，唯一重建简化流形状态。其次，通过从机理协方差矩阵中采样扰动的反应速率系数，并将每个实现积分到相同的目标状态，从而生成与CFD状态相关的反应敏感性和变异性指标。这提供了基于不确定性的度量（例如OH生成和其他反应区量的变异性），而无需进行代价高昂的带有详细化学的集合CFD运行。

2.2. 计算设置
本研究考虑的操作条件在表1中总结，其中H2 (%)表示体积百分比的氢含量，J是喷射流到交叉流的动量流量比，Uj是喷射流的整体速度，Rej是喷射流的雷诺数，Uc是交叉流的速度，Rec是交叉流的雷诺数。基线配置包括一个横向氢喷射流（H2–N2，体积比70/30%），在423 K时垂直注入到750 K的干空气交叉流中。计算域的尺寸为40 × 60 × 80 mm，喷射器直径为Dj = 2 mm，位于入口下游20Dj处。图1显示了域的示意图和喷射器附近的代表性网格。整个域内的流动保持亚音速；因此，在进出口边界施加了具有物种处理的Navier–Stokes特征边界条件[24]。放松参数在出口处设置为σ = 0.25，在入口处设置为ηi = 3.0。通过映射一个均匀各向同性的湍流场来生成湍流进口条件，遵循[24,29]中描述的程序。所施加的波动特征是均方根速度为5 m/s，泰勒长度尺度为λ = 2/k0 = 0.125。为了引发点火，在冷湍流场稳定并达到统计稳态后，在喷射位置附近引入一个热空气团；更多细节在[24]中提供。自适应网格细化（AMR）的标记标准在附录B中有描述。简而言之，细化是由局部热释放率和涡度大小驱动的，在火焰前沿及其周围产生多达五个细化级别。附录A中评估了网格的适用性，考虑了湍流流动和火焰前沿的分辨率。估计的火焰厚度约为，对应于最细分辨率下的大约28个单元格。此外，AMR级别3、4和5之间的比较显示进一步细化的影响较弱，因此认为级别4足以解析主要流动和火焰特征。估计的最小Kolmogorov长度尺度为，Pope标准对于级别4和级别5的情况都得到满足。根据最大细化级别，AMR级别3、4和5的总单元格数分别约为1亿、1.7亿和2.3亿。所有模拟都在高性能计算系统的3000个核心上执行，总计算成本约为30万核心小时。表1. 基于[14]中实验的操作条件。图1. 计算域的主要尺寸。蓝色箭头表示冷燃料喷射，黄色箭头表示加热空气的交叉流动，插图显示了用于解析火焰前沿的细化网格。

3. 结果
3.1. 全局火焰结构
在之前的研究[29,30]中，70%的案例与实验结果进行了验证。这些先前的工作表明，数值框架在冷流场和反应火焰结构方面与实验结果吻合良好，包括整体火焰形状和稳定行为。特别是，预测的火焰结构和火焰包层与实验观察结果比较吻合。此外，与LES结果的比较表明，当前的公式包括混合平均传输处理，能够捕捉到低速区域背风稳定区的火焰位置。这些先前的验证结果支持了本研究中采用的数值设置的可靠性。本研究重点是比较随着氢百分比变化而变化的火焰形状，如图2所示。当氢含量增加到95%时，燃料密度显著降低。为了确保不同燃料组成下的喷射特性可比较，喷射动量比（J）保持不变，这需要增加低密度富氢混合物的喷射速度。在这种约束下，喷射轨迹在不同氢含量情况下保持一致。然而，95%氢情况下的较低密度导致燃料流中的波动更大。这种不稳定性导致了更宽的火焰传播，这是由于与较高氢含量相关的体积热释放增加所致。值得注意的是，火焰继续表现出双分支结构，类似于70%氢的情况。虽然火焰前沿略微向上游移动，但两个分支连接的位置表现出向上游和下游的移动。为了进一步研究这些条件下的火焰动态行为，以下部分提供了火焰分支的时间分辨可视化。
图2. 不同情况下时间平均速度大小的图表，以及70%和95%情况下YOH在10%峰值处的等值线，代表火焰形状。

3.2. 应变火焰前沿
为了可视化混合、应变和化学作用的耦合效应，图3将火焰前沿与归一化标量耗散率（χ）数据场叠加，并额外包括了化学计量混合分数等值线Z = Zst（黑线）。这种组合视图清楚地显示了火焰相对于局部熄灭/混合不足限制的持续位置，以及反应层与名义扩散-火焰化学计量表面的接近程度。

图3. 不同情况下的（对数刻度）瞬时场。火焰前沿由YOH在其峰值10%处的等值线（彩色等值线）标记，黑线表示化学计量混合分数等值线Z = Zst。颜色图显示了归一化的χ值，定义为（3），其中是从Cantera [35]中的一维逆流计算中获得的化学计量χ。这种归一化提供了一个物理上有意义的化学参考：值对应于与层流熄灭限制相当的局部混合/应变强度，使得不同案例之间可以直接比较。在所有案例中，火焰前沿并不与最大区域重合。相反，火焰前沿始终位于沿着主要剪切/混合界面形成的高层的低侧。这表明在混合足够强以将混合物带到反应性组成时发生稳定，但局部标量耗散已经足够放松，使得化学反应能够与应变竞争。在非常大（橙色-洋红色）的区域，没有观察到火焰，这与接近或超过熄灭参考条件的情况一致。相反，非常小（蓝色-灰色）的区域也几乎没有火焰；尽管那里的应变较弱，但标量梯度（因此向反应性组成的扩散）最小，所以混合物仍然接近未混合的流。因此，火焰前沿占据了一个介于过度应变（高）和混合不足（低）区域之间的中间范围。Zst等值线进一步显示，抬升的分支主要表现为扩散火焰：火焰前沿沿着混合层紧密跟随化学计量表面，高带在上游稳定区域与Zst等值线相交。值得注意的是，火焰前沿通常略微偏离峰值脊和Zst线，反映了有限速率效应以及瞬时反应区域是由应变效应和化学之间的局部平衡决定的，而不仅仅是混合分数。

动量-通量比J决定了火焰拓扑的主要变化。比较J = 1.96（案例A7和A9）与J = 8.41（案例C7和C9）可以看出，较高的J产生了更宽且更扭曲的高层和更明显的抬升/拱形结构，这与更强的剪切和增强的湍流混合一致。相比之下，较低的J案例保持更为紧凑，更接近背风稳定配置，具有相对较弱且位置更低的高脊。尽管存在这些结构差异，抬升的反应区与化学计量表面的对齐仍然稳健：抬升的火焰前沿跟随Zst等值线，并位于最强耗散的低侧。

一个重要的例外是在案例A9中的背风稳定分支，其中火焰前沿的部分段落与名义Zst等值线不重合，但仍保持燃烧。这种行为与氢火焰中的差分扩散效应一致。因此，反应层可以出现在名义Zst线的燃料富集侧，同时仍然在局部获得有利的反应条件（即，在火焰前沿处接近化学计量的自由基/焓平衡）。这在靠近壁面/循环区域最为明显，那里的停留时间和差分扩散可以富集局部燃料含量，并将表观化学计量表面从基于入口的Zst偏移。总体而言，使用通过Zst归一化的值以及Zst等值线使得对稳定的解释更加严谨：火焰在流动提供足够的混合以达到反应性组成（通常接近Zst）的同时，保持在熄灭水平的标量耗散以下，从而使化学反应能够克服局部应变。

3.3. 欧拉化学状态动力学
3.3.1. 火焰分支分析
图4使用Z和YOH对化学空间中的火焰前沿进行了比较分析。散点图在每个子图的单个位置不同时间采样，并与Cantera [35]中不同应变率的应变和未应变火焰解进行比较。应该注意的是，在未受应变的火焰中，YOH低于受应变值；然而，未受应变火焰的温度更高，这是预期的。同样，峰值温度与化学计量条件对齐，而最大YOH值出现在稍微贫瘠的条件下。
图4. 在火焰边缘附近选定的采样位置，不同情况下的YOH与混合分数的散点图。点A、B和C标记在左侧面板上，而黄色和白色虚线分别表示70%和95% H2情况下的火焰边缘位置。相应的YOH-Z分布显示在右侧，并与低应变（）和高应变（）下的未受应变和受应变的小火焰解进行比较。在点A处，位于抬升火焰分支的顶部边缘，对于70%的情况，散点图显示了一个点火-熄灭周期，其特征是在化学计量Z值（Zst）附近的贫瘠侧呈椭圆形分布。这种行为突出了中间反应状态的存在，因为新鲜气体与燃烧产物混合，此时点火和熄灭的可能性相等。95%情况的点更紧密地跟随理论曲线，并在贫瘠和富集两侧都有分布，表明混合更好。在点B处，位于抬升和背风稳定火焰分支连接的凹区域，散点图显示出与点A类似的趋势。散点主要位于富集侧，并紧密跟随高度受应变的理论曲线，表明燃料流的未稳定应变效应。70%情况的点保持在3000 s?1的应变线上，而95%的情况在不同应变之间移动，表明95%情况下的不稳定性更大。在点C处，位于背风稳定火焰分支内部，所有情况的结果都跟随未受应变或低应变的火焰曲线，因为该区域的低应变效应，大多数点集中在Z值的狭窄区域内，表明该区域发生了预混合反应。然而，对于案例Cs，散点位于贫瘠侧，而案例As位于富集侧，表明背风稳定分支侧的差分扩散效应更强。

3.3.2. 氢含量的反应源变化
前面的章节表明，火焰特性和结构主要由喷射动量比J主导；改变氢分数并不会显著影响全局稳定模式。所有案例都保持在相同的稳定状态下，具有两个分支（背风稳定和抬升），由应变-化学平衡控制，因此主要由J决定。在本节中，我们关注当动力学参数的不确定性通过化学模型传播时出现的更微妙的化学状态差异。
图5隔离了抬升分支，并可视化了动力学不确定性在局部热化学状态中的表现。散点是从时间平均的中平面切片中提取的，并通过空间位置（抬升分支区域）和混合分数进行过滤，选择围绕化学计量值的一个狭窄带内的点，以便统计数据代表与抬升分支相关的扩散火焰前沿。每个点在（χ, T）空间中绘制，并根据从UQ推断出的OH净产生率的相对变化（变异系数）进行着色：（4），其中μ(·)和σ(·)是从转移的协方差（第2.1.2节）生成的动力学参数扰动集合的平均值和标准差。使用这个诊断工具是因为它是H2-空气反应区强度的敏感标志，并直接反映了链分支/终止路径之间的变化。为了评估，排除了具有接近零平均净OH率的值，以避免人为产生过大的值。

图5. 抬升分支扩散火焰前沿状态空间：四个案例（每个面板一个）的温度T与χ的散点图，从时间平均的中平面切片中提取，并通过位置和|Z ? Zst| < 0.05Zst进行过滤。标记颜色表示来自UQ的净OH产生率变异性。提升的分支点塌陷到一个类似火焰面的流形上：在较低的χ值时，温度T较高，而随着χ值的增加，状态逐渐冷却，接近局部熄灭，这与前一节讨论的χ-火焰前沿对齐现象一致。图5中的主要分离是由成分驱动的：70% H2的情况占据的χ范围明显高于95% H2的情况。这种变化可以通过化学计量混合分数Zst来解释，它决定了扩散火焰前沿相对于喷射剪切层及其涡旋结构的位置。Nair等人[11]强调，对于较小的Zst（例如H2–空气），扩散火焰可以很好地位于燃料喷射之外，因此也位于富含氧气的剪切层之外；相应地，Zst的适度变化可以将扩散火焰前沿推向或远离剪切层或涡旋区。在当前的情况下，较低氢含量的混合物（70% H2）改变了化学计量表面，使得提升的扩散火焰前沿更多地采样与剪切层动力学相关的强应变/混合区域，从而产生较高的χ值。较高氢含量的情况（95% H2）则使提升的扩散火焰前沿平均位于这些区域更远的地方，因此火焰采样到的χ范围较低。基于UQ的着色显示了反应敏感性明显的成分依赖性。70% H2的情况（A7, C7）在大部分提升分支流形上表现出更大的变化，尤其是在中等温度和中等至高χ值时，而95% H2的情况（A9, C9）则主要保持较低的变化。这种差异与70%提升分支采样的更高χ值、更受应变影响的热化学状态一致，在这些状态下，火焰更频繁地处于化学状态中间，自由基池较弱且不那么稳定。根据Cantera在提升火焰分支沿线代表性状态获得的反应贡献排名，我们假设在这些条件下，70%情况下的OH产生对三体复合路径H + O + M ? OH + M更为敏感。我们并不认为这条路径仅在70%情况下特别重要；相反，其在局部OH产生中的相对贡献似乎在70%提升分支中变得更大，因为那里的自由基池发育不完全，复合路径可能在维持OH中起更重要的作用。根据这种解释，对这条反应速率的扰动预计会产生更大的变化，这与70%情况下观察到的变化一致。相比之下，95% H2的提升分支采样到较低的χ值，并且似乎保持在一个更化学稳定的状态，因此OH产生可能较少依赖于这种复合介导的路径，因此可能表现出较小的变异性。为了确认这些发现，未来将进行更严格的分析，以确定观察到的变异性的具体反应路径归因。

3.4. 拉格朗日化学状态动力学
上述欧拉状态空间分析提供了提升分支化学敏感性的紧凑视图，但它没有捕捉到流体元素到达、与提升扩散火焰前沿相互作用以及穿越这些前沿的固有的三维传输路径和时间历史。为了解决这个问题，从喷射流中注入拉格朗日示踪粒子并随时间进行跟踪。通过用于图5的相同物理条件来识别和选择通过提升分支的粒子，即在提升分支区域的空间过滤，以及化学计量混合分数周围的狭窄带，以及对变化的相同阈值。对于每种情况，注入并跟踪36,000个无质量的拉格朗日示踪粒子，持续一个流动时间。其中，随机选择8,000个粒子用于数据处理和统计分析。贡献于提升分支条件统计的子集取决于具体情况，但通常在10^2的数量级。因此，下面显示的条件PDF应主要被视为在一致采样程序下的比较分布，而不是完全收敛的渐近统计。

在检查轨迹条件统计之前，考虑粒子运动本身是有用的。图6显示了C7案例的代表性提升分支轨迹，按温度着色。轨迹表明，流体元素并不遵循单一的单调路径朝向提升的火焰前沿。相反，观察到了几条传输路径，包括直接对流进入提升分支、在剪切层内的横向扩散，以及在喷射的背风侧由再循环驱动的循环。特别是，侧视图和三维视图显示，一些粒子进入再循环区，在那里发生部分反应，然后重新进入较冷的燃料流中。这个过程可以将热量、自由基和部分反应的物种返回到低温喷射流中，即使在它到达提升分支之前。尽管其程度取决于流动条件，但在所有情况下都观察到了这种再循环介导的自由基反馈。因此，这些轨迹表明，提升的扩散火焰前沿不仅受到瞬时局部状态的影响，还受到供给它的流体元素的先前热化学历史的影响。

图6. C7案例的代表性提升分支示踪粒子轨迹，按温度着色。这些轨迹表明，流体元素并不遵循单一的单调路径朝向提升的火焰前沿。相反，观察到了几条传输路径，包括直接对流进入提升分支、在剪切层内的横向扩散，以及在喷射背风侧由再循环驱动的循环。特别是，侧视图和三维视图显示，一些粒子进入再循环区，在那里发生部分反应，随后重新进入较冷的燃料流中。这种过程可以将热量、自由基和部分反应的物种返回到低温喷射流中，即使在它到达提升分支之前。这种再循环介导的自由基反馈在所有情况下都有观察到，尽管其程度取决于流动条件。因此，这些轨迹表明，提升的扩散火焰前沿不仅受到瞬时局部状态的影响，还受到供给它的流体元素的先前热化学历史的影响。

图7显示了净OH产生率变化的提升分支PDF。70% H2的情况（A7, C7）显示出宽广的分布，概率显著延伸到较大的值，表明沿提升分支轨迹的OH产生受到广泛采样条件下动力学参数不确定性的强烈影响。相比之下，95% H2的情况（A9, C9）在相对较小的值处聚集为狭窄的峰值，只有弱的高β尾部，这提供了基于轨迹的确认，表明在较高氢分数下，提升的扩散火焰前沿对动力学不确定性的敏感性明显降低。

图7. 提升分支扩散火焰前沿的净OH产生率变化的PDF。红色曲线：估计的PDF（左轴）。蓝色条形：每个直方图区间内的样本计数Ni（右轴）。图7的另一个特点是，较高J值的情况（C7和C9）在值上显示出双峰或肩状分布，而较低J值的情况（A7和A9）主要保持单峰。这可能反映了在高J值下提升分支采样的更广泛轨迹历史。在C案例中，更强的剪切层动力学和更大的三维间歇性允许到达提升分支的粒子分为两组：一组通过更强的应变、部分反应的状态，具有更大的OH产生变化；另一组在经历更放松的混合历史后到达分支，变化较小。相比之下，A案例显示出更紧凑的提升分支和更窄的应变-混合历史范围，因此选定的粒子主要处于一个主导的热化学状态，只产生一个主要峰值。

图8报告了相应的提升分支χ值的PDF。与图5和之前讨论的火焰-χ对齐一致，95% H2的情况（A9, C9）在低χ值处强烈集中，表明到达提升扩散火焰前沿的流体元素主要经历了较弱的标量梯度耗散。相比之下，70% H2的情况（A7, C7）占据的χ范围明显更高，并显示出更宽广的分布，具有明显的高χ尾部，表明在较低氢分数下，提升的扩散火焰前沿更频繁地处于或由强应变/混合的环境供给。这种行为与Nair等人[11]指出的化学计量表面定位论点一致：Zst的变化可以改变扩散火焰前沿相对于喷射剪切层和相关涡旋结构的位置，从而改变提升分支采样的χ水平。虽然J值通过三维混合和剪切层间歇性调节详细的PDF形状，但70%和95% H2之间的主要区别仍然是70%情况下概率质量向更高χ值的转移。

图8. 提升分支扩散火焰前沿的χ（s^-1）PDF。红色曲线：估计的PDF（左轴）。蓝色条形：每个直方图区间内的样本计数Ni（右轴）。综合来看，轨迹可视化和欧拉/拉格朗日统计建立了一致的图景：尽管J值控制宏观稳定性和火焰拓扑，但氢含量系统地调节了提升扩散火焰前沿采样的标量耗散环境和自由基产生化学对动力学参数不确定性的敏感性。95% H2情况下较低的敏感性和较低的χ暴露意味着基于OH的反应区指标具有更大的化学稳健性和更好的预测可靠性，而70% H2情况下更频繁地在较高χ条件下运行，并表现出放大的动力学敏感性。观察到的部分反应流体通过再循环返回到冷喷射中的现象进一步强调了提升分支是由局部应变-化学平衡和非局部轨迹历史共同维持的。

4. 结论
本研究检查了与分阶段加氢相关的湍流反应喷射，重点关注应变条件下的稳定性和化学驱动的不确定性。使用混合平均传输进行了高保真模拟，并通过从详细机制到简化H2–空气机制的协方差传递/细化程序纳入了相关的动力学不确定性。在所有情况下，宏观火焰拓扑保持在稳定的双分支状态（背风侧稳定和提升），主要由喷射动量-流量比J值控制。对标准化χ值的分析表明，火焰前沿始终占据一个过渡区：它位于强烈混合层的低耗散侧，而非常高的χ（过度应变）和非常低的χ（混合不足）区域都没有火焰。化学计量轮廓进一步表明，提升分支主要表现为扩散火焰，在再循环区域有局部偏离，这归因于优先/差异扩散。虽然氢含量没有改变全局稳定模式，但基于不确定性的诊断揭示了提升分支中明显的成分依赖性差异。欧拉（χ, T）状态空间分析和轨迹条件示踪统计都表明，较高氢含量的情况采样到较低的χ值，并在动力学扰动下表现出显著降低的OH产生变异性，而较低氢含量的混合物则经历更高的耗散和放大的化学敏感性。这些结果强调，J值控制全局流动-火焰结构，而氢含量主要调节局部化学稳健性和反应区标记的敏感性。从建模的角度来看，这些发现为简化化学的UQ提供了机制一致的依据，特别是对于那些将提升分支推向更高χ环境的混合物。

从设计和操作的角度来看，实际燃烧器经常经历动态燃料分阶段，其中H2分数会变化以满足变化的负载需求。当前结果表明，当J值保持不变时，增加H2分数会产生较小的提升火焰分支变化，这与从流体应变控制状态向火焰热释放促进局部流动层流化和分支间更大稳健性的状态转变一致。相比之下，较低氢含量的混合物采样到更高的χ环境，并表现出对动力学不确定性的更高敏感性，表明这些条件需要在简化化学建模和不确定性量化方面特别小心。从操作安全性的角度来看，结果还表明，如果J值减小而H2分数增加，背风分支中的更富燃烧可能会促进局部热点。尽管当前配置中没有直接解决回火和壁面加热问题，但这种行为与燃烧器安全相关，因为它可能会增加热负荷，减少材料裕度，并指示更容易发生不希望的火焰迁移或过度局部热释放的操作条件。总体而言，本研究为燃烧器设计和模型开发提供了指导：动量-流量比仍然是全局火焰拓扑的主要控制参数，而机制一致的UQ对于那些提升分支暴露于更高χ条件的较低氢含量混合物尤为重要。