准单片式一体化TEG-PCM系统：通过多层PCB技术减少热界面 Stefano Morese, Kiran Paul Nalli, Abhijit Telrandhe, Swathi Krishna Subhash, Suman Kundu, Frank Goldschmidtb?ing, Uwe Pelz, Peter Woias

《Actuators》：Quasi-Monolithic All-in-One TEG-PCM Systems: Reducing Thermal Interfaces via Multilayer PCB Technology Stefano Morese, Kiran Paul Nalli, Abhijit Telrandhe, Swathi Krishna Subhash, Suman Kundu, Frank Goldschmidtb?ing, Uwe Pelz and Peter Woias

　　摘要 工程系统日益要求在有限的体积和能量预算内实现多功能和节能的集成。一种有前景的解决方案是将组件和功能集成到单一结构中，以最小化占用空间并简化控制接口。基于石蜡的相变材料（PCM）执行器具有较高的机械功密度，并且可以与热电发电机（TEG）结合使用，实现多功能操作。然而，它们的动态响应通常受到PCM材料本身较低的热导率的限制。本研究介绍了一种准单片集成TEG-PCM系统的制造方法，该方法结合了标准的四层印刷电路板（PCB）技术和CNC铣削技术。通过将系统构建为准单片结构，显著减少了热界面材料，从而降低了寄生热阻，促进了从TEG到PCM腔体的快速热传输。该系统使用CNC铣削制造，得益于电气感应通孔结构的高深度精度。实验验证表明，在输入功率减半（1瓦）的情况下，位移速率提高了76%（达到15.03微米/秒），相比之下，传统的混合组装TEG-PCM执行器系统由商用TEG和铝制PCM容器组成。初步研究了PCM作为能量收集的热通量调节器的应用；考虑到在模拟的短“昼夜”循环中测得的5 K温差，预计在负载匹配条件下可获得的开路电压约为13.5毫伏。该执行器与基于PCB的电源管理和热路由兼容，能够方便地集成到紧凑的微系统和多功能MEMS设备中。

1. 引言
现代工程系统的持续微型化加剧了在有限的功率、重量和体积预算下提供多功能性能的需求。为了克服这些挑战，研究人员越来越依赖于多功能材料，这些材料的性质可以通过各种外部刺激（如应力、电场或磁场以及温度）来控制和触发。这些智能材料在其结构中集成了不同的功能，从而消除了在空间受限的应用中对辅助单元的需求。它们开启了新的设计选项，现在被广泛应用于多个领域，包括软体机器人[1,2]、航空航天工程[3,4]和微机电系统（MEMS）[5]。智能材料，特别是相变材料（PCM），也经常用于执行器中，即那些将一种形式的能量转换为运动或机械功的设备。在不同的驱动原理中，基于石蜡的相变微执行器代表了传统结构刚性执行器的创新替代方案[6]。
基于石蜡的执行器使用市面上可获得的化学性质稳定且价格低廉的化合物，这些化合物具有较高的机械能量密度（10^5–10^8焦耳/立方米）。最常见的驱动原理是加热石蜡直到其熔化，这一过程会导致体积增加15–20%。这种体积膨胀可以驱动机械元件（如活塞或柔性膜），从而完成机械任务。尽管相对于驱动材料的体积而言，石蜡执行器的行程较大，但由于PCM的低热导率（0.2–0.3瓦/开尔文），它们的速度通常较慢，这限制了它们在需要快速驱动的应用中的使用。为了克服这一限制，研究人员尝试了不同的方法。一些研究小组[7,8,9]向石蜡中添加了导热颗粒以提高整体热导率，或使执行器对新的刺激（如电场或磁场）敏感。其他研究小组[10,11,12]专注于设计无泄漏的结构，利用表面张力来保持液态石蜡。同样，Mann等人[13]研究了提高石蜡执行器机械输出的方法，达到了659千焦耳/立方米的工作输出。尽管付出了这些努力，大多数这类执行器仍然比其他智能执行器慢，并且它们是单功能的，仅将石蜡用于驱动，无法实现多功能耦合。
最近，我们团队提出了一种新的策略，既可以控制执行器的速度，又可以为石蜡执行器引入额外的功能[14,15]。在我们的研究中，我们将石蜡执行器与热电发电机（TEG）集成在一起，后者可以利用塞贝克效应将热能转换为电能，或者利用珀尔帖效应通过受控加热或冷却进行驱动。热电元件的存在使得通过加热实现驱动成为可能，并且通过主动冷却（与被动冷却相比可减少80%的复位时间），从而提高了执行器的循环速率[15,16]。然而，部分热能仍然在热电元件和石蜡执行器之间的界面损失，而且这些系统无法根据具体需求进行定制，因为石蜡执行器的大小受到市面上可获得的TEG尺寸的限制。为了解决这些限制，最近的研究转向了高度集成的热架构的开发。
除了传统的平面热电器件外，还研究了基于多层基板的替代架构。初步研究表明，包括电阻器和热敏电阻在内的功能组件可以直接在陶瓷或聚合物基板的通孔中制造[17]。Markowski和Dziedzic[18]进一步发展了这一概念，他们报道了在低温共烧陶瓷（LTCC）中首次实现3D热电微发电机，方法是用热电偶材料填充相邻的通孔。后续的研究，包括我们之前的工作，将这些概念扩展到了基于PCB的制造工艺中，使得可扩展的μTEG成为可能[19]。然而，尽管这些基板集成方法成功展示了热电能量生成的能力，但对其与相变材料和驱动机制的集成关注较少。
在这项工作中，我们提出了一种使用标准四层印刷电路板（PCB）技术的可扩展制造策略，用于制造准单片一体化的TEG-PCM执行器系统。与之前的系统类似，这种设计具有双重功能。当向TEG供电时，它可以作为石蜡微执行器使用，此时设备作为珀尔帖元件工作。或者，TEG可以通过PCM界面从周围环境中收集热能。该设计使用四层PCB，前两层铜层构成石蜡执行器，其余两层用于TEG。这种设计增强了内部热传递，确保了TEG和石蜡执行器之间的结构集成。
所提出的准单片集成策略可以扩展到各种基于热电的应用中。通过消除笨重的热界面，这种架构对于需要高功率密度和紧凑性的系统非常相关。例如，在汽车领域，TEG可以从排气系统中回收废热，单片化设计可以最小化热界面损失，这目前是转换效率的瓶颈[20]。同样，通过集成能量收集和驱动功能，这项技术非常适合可穿戴设备和自供电传感器系统，这些系统对尺寸和能量有严格的要求[21,22]。此外，集成PCM层提供的精确热控制为微电子热管理提供了可靠的解决方案[23]。这些系统能够在保持纤薄外形的同时抵御瞬态热负荷。这些例子展示了所提出方法作为多功能和热效率系统的多功能平台的潜力。

2. 材料与方法
图1a展示了集成TEG-PCM系统的设计和概念。系统分为两个部分。上层（图1b中的层1和层2）用于PCM存储和驱动功能，并通过硅胶膜密封以防止泄漏。下层（图1b中的层3和层4）根据操作模式作为TEG或珀尔帖元件工作。在TEG模式下，热电模块通过塞贝克效应将设备两端的温差转换为电能。在珀尔帖模式下，施加的电流可以控制PCM层的加热或冷却。
图1. (a) 集成TEG-PCM微执行器的爆炸视图；(b) 四层PCB布局：铜填充区域以颜色显示，层1和层2定义了PCM腔体，层3和层4包含上下TEG走线；(c) TEG制造过程步骤。用于TEG-PCM系统的初始四层PCB（图1c中的步骤1）由Multi Leiterplatten GmbH（德国Brunnthal-Hofolding）设计和制造。PCB的架构包含了支持进一步制造TEG-PCM系统的特征。该四层PCB由四层70微米厚的铜层和三层FR4基板交替组成。总厚度为1.55毫米，尺寸为20毫米×20毫米。最上面的两层（图1b中的层1和层2）被铣削至PCB厚度的一半，以创建一个密封的PCM材料容器。层3和层4（图1b）被加工成垂直TEG的导电走线，热电材料形成这两层之间的导电路径。
PCB生产完成后，使用CNC铣削系统（Bungard Elektronik GmbH，德国Windeck）在基板中微加工出20个直径为500微米的腔体（图1c中的步骤2）。为了实现精确的深度控制，铣削从底部接触层（层4）进行到TEG的内部接触层（层3）。使用电气感应通孔（图1b中的细节）来检测何时到达层3：铣削刀具和内部铜层作为开关，在接触时闭合感应电路，触发自动停止。这种基于硬件的反馈确保了大约±3.175微米的垂直精度，这对于保持底层热电轨道的完整性至关重要。这种方法确保了在沉积热电材料之前的腔体深度均匀。
然后，用P型（）和N型（）热电（TE）材料填充微加工出的孔洞（图1c中的步骤3），这些材料在室温下具有较高的优值[24,25]。这些材料由99.999%纯度的铋、碲、锑和硒（Merck，德国Darmstadt）制成。起始材料按化学计量比混合，并使用Retsch（德国Haan）的高能球磨机进行机械合金化。球磨在1000转/分钟的速度下运行4.5小时，每10分钟暂停1分钟以防止过热。然后将合金通过Retsch（德国）的AS 200 Basic筛网振荡器过滤30分钟，筛网孔径为63微米。过滤后的材料与萜品醇（Merck，德国）按9:1的比例混合。所得浆料随后转移到注射器中，并手动注入孔洞中。
需要两个填充步骤，每个步骤之后都在80°C的热板上加热以蒸发溶剂。四层PCB样品在2.5千牛的压力下热压以压实TE材料。在热压过程中，样品逐渐从100°C加热到175°C，每次升温25°C。每个温度保持10分钟。之后，在TEG引脚和铜接触面上进行金溅射沉积（图1c中的步骤4），以减少铜和TE材料之间的接触电阻。然后使用Nanografi Nano Technology（土耳其）的银浆在金溅射表面上涂覆一层。样品在135°C的烤箱中固化35分钟。这层银浆用于防止TE材料氧化，并最小化两种材料之间的接触电阻。接着使用CNC铣床隔离接触垫。最后将两根导线连接到TE路径的边缘（图1c中的步骤5）。共制造并测试了三个设备，以验证该架构的功能可行性，这是原型系统在全面实验表征之前的优先事项[26,27]。图2a显示了接线前的TEG样品。图2. (a) TEG制造后的准单片TEG-PCM系统与2欧元硬币的对比；(b) 用于测量膜位移的2D激光轮廓扫描仪设置；(c) 用于改善空气对流的密封PCM复合材料；(d) 能量收集测试设置，显示了热电偶和绝缘层的顶视图。热电偶放置在PCM腔体内以及TEG层的底部中心。用于执行器的石蜡是从德国的Rubitherm Technologies GmbH购买的，其熔点为42°C，潜热为J/g。为了提高石蜡的热导率，我们将其与2%重量的石墨烯纳米片（GnPs）混合使用，这些石墨烯纳米片的纯度为99.9%，平均直径为18μm，厚度为5nm，由土耳其的Nanografi Nano Technology公司提供。在这种低添加量的情况下，石墨烯的加入对熔点的影响可以忽略不计，但主要改善了热导率[28]。PCM复合材料是通过混合-熔化方法合成的，具体方法如Laouer等人[15,29]所描述。大约180μL的PCM复合材料在固态下填充到PCB上方的铣削腔中，并用Dow Chemical Company（美国密歇根州米德兰）生产的DOWSIL? 732硅密封剂密封。这种材料具有Shore A = 25和抗拉强度=2.3 MPa，相应的杨氏模量估计为0.95 ± 50% MPa[30]。然后将系统放置在室温（23°C）下过夜以固化密封剂。

PCM执行器膜的变形使用Micro-Epsilon Messtechnik GmbH & Co. KG（德国奥尔滕堡）的scanControl 3002-25/BL 2D激光轮廓扫描仪进行监测（图2b）。执行力通过PPS UK Ltd.（英国格拉斯哥）提供的8毫米S1-10N传感器进行评估，该传感器放置在PCM腔体上方。通过模拟20分钟的“昼夜”循环（10分钟加热和10分钟冷却）来量化该设备的能量收集性能（图2c）。所使用的热源是Philips公司（荷兰）生产的250瓦红外（IR）灯，为了防止过热，灯与设备之间的距离保持在25厘米。

使用立体光刻打印机（Form 3+，Formlabs，美国萨默维尔）制造了一个3D打印支架，以增加空气流通并增强底部TEG层的热对流。在密封之前，在PCM腔体和TEG层底部放置了两个热电偶（图2c,d）。这些热电偶连接到Testo SE & Co. KGaA（德国蒂蒂泽-诺伊施塔特）的温度记录器以收集数据。

3. 结果
通过监测55秒内的膜位移来评估TEG-PCM执行器的响应，如图3a所示。图3：(a) TEG加热引起的执行器膜位移；(b) 石蜡执行器的开启状态；(c) 关闭状态。提供给TEG的输入功率约为1瓦，相当于10伏特和0.1安培。加热过程中，膜在最初的30秒内显示出一致的线性位移增加，达到482微米。之后，位移曲线略有减速，在55秒后达到658微米的峰值。图3b,c显示了从固态到液态的体积相变。在关闭状态（图3b）下，膜是平面的，轮廓较低。相反，加热后，由于PCM复合材料的压力作用，膜会发生变形和拉伸。尽管某些区域的位移略高，但整体膨胀相对均匀。在测试的设备中观察到了类似的驱动行为，位移趋势相当（平均最大位移为...微米）。为了量化TEG-PCM系统的机械工作能力，在TEG加热过程中测量了阻塞力，方法是在初始时刻将力传感器与执行器接触，确保位移为零的条件。执行器产生的最大力为190毫牛顿。力输出的趋势与视觉数据一致，这表明系统能够将PCM引起的压力转换为机械功。此外，这种一致性建立了功能稳定性，有利于进行广泛的实验研究。

TEG-PCM系统的热能收集和存储性能是通过PCM腔体与TEG底部之间的温差来评估的，如图4所示。在实验中，IR灯在...秒时开启，在10分钟后关闭。起初大约230秒内，两条曲线没有显示出PCM复合材料对整个系统的显著影响。定向加热导致TEG两侧之间的温差约为2.5 K。温度曲线在约41°C时斜率发生变化，TEG顶部和底部之间的温差开始增加。曲线持续上升，直到600秒时，温差达到约5 K。此时，TEG的顶部和底部温度分别达到52.4°C和47.5°C。600秒后，IR灯关闭。TEG-PCM系统的两侧开始冷却，在约41°C时斜率发生变化。两侧继续冷却，最终回到室温。

4. 讨论
图3a中的驱动曲线显示了电能有效转换为PCM复合材料体积相变所需的热能。加热PCM腔体几秒钟后，系统进入稳态，位移以大约...的速度线性增加：(1) 30秒后，PCM的执行速度减慢到7.6微米/秒。斜率的减小主要是由于PCM复合材料的体积膨胀与弹性膜的反抗力之间建立了热机械平衡。当石蜡完全熔化后，体积膨胀达到一个平台。这个结果可以与我们之前的设计进行比较，之前的设计包括一个10毫米×10毫米×3毫米的铝块，集成了一个9毫米×9毫米×9毫米的商用TEG（有关组装的更详细描述，请参见[15]）。使用相同的石蜡配方，两部分设计在1.98瓦的输入功率下加热了18.18微升的PCM，64秒后达到最大位移547微米。位移速率为8.55微米/秒。当前的一体化系统可以在更短的时间内（36.4秒）以更低的输入功率（1瓦）实现相同的位移量。这相当于位移速率为15.03微米/秒。这些发现表明，位移速率提高了约76%，而输入功率几乎减半。然而，观察到的性能变化，特别是阻塞力的减少，反映了整体配置的不同机械和几何约束。这突显了一个明显的权衡：新架构优化了快速响应，而不是高力输出。虽然Ogden等人[31]引入的工作密度等指标描述了整体工作潜力，但它与时间无关，因此不能反映热传输在驱动过程中的作用。为了规范比较并评估能量效率（以位移为单位），我们计算了单位能量输入的位移，其中...是实现的最大位移，...是输入功率，t是达到最大位移所需的时间。一体化系统实现的位移约为482微米/(1瓦·36.4秒) ≈ 13.2微米/焦耳，而之前的系统为547微米/(1.98瓦·64秒) ≈ 4.3微米/焦耳。位移率的增加表明，尽管力和PCM体积较大，但准单片集成提高了能量转换为机械位移的效率。

我们将这种行为归因于PCM腔体和热源之间缺乏热界面材料（TIMs），以及PCM腔体的几何形状。在之前的设计中，TEG和PCM块之间的热界面材料（TIMs）是不可避免的，引入了寄生热阻。在新设计中，准单片集成预计可以减少热阻路径，从而可能更有效地分配热流，尽管功率输入较低，但仍能实现更快的相变。此外，PCM腔体的煎饼状几何形状也对系统的热响应起到了作用。在具有高宽高比的石蜡腔体的执行器中，PCM更接近加热表面，导致相变更快。这一观察与文献[32]中的模拟结果一致。相反，测量到的执行器力比之前的设计[15]低十倍。我们将这种差异归因于系统更高的宽高比。加热时，材料可以在内部重新分布到没有施加阻塞力的区域。此外，PCM复合材料不受圆柱型执行器中的相同侧向约束，因此可以更容易地沿着膜边缘横向膨胀。

图4中的热曲线表明，PCM可能在系统中充当热流调节器。我们可以假设TEG两侧之间的温差增加与41°C时发生的PCM复合材料的相变有关。相变对系统有两个显著影响。首先，在加热过程中，PCM通过吸收熔化潜热而充当热汇，因此传递到TEG底部的热能较少。其次，由于液态石蜡的热导率低于固态石蜡，更多的热量保留在TEG的顶部。相变对系统的影响在冷却阶段也可见，尽管程度较小。

将这些发现与我们实验室的TEG制造技术[33]的数据进行比较，可以估算出我们20-thermoleg TEG的开路电压。虽然块状晶体热电材料通常表现出更高的值，但我们的制造过程实现了以下有效值：P型（... μV/K；N型（... μV/K）。因此，每个热电偶的塞贝克系数可以计算为：(2) 对于具有...个热电偶（20个thermolegs）和5 K温差的系统，理论开路电压为：(3) 然而，实际的开路电压通常低于理论值，这是由于FR4基板和接触电阻造成的热损失。因此，使用与我们系统相同直径的八个热电偶的模型，5 K的温差导致5.38 mV的开路电压。假设在负载匹配条件下，8个热电偶的实验开路电压约为10.76 mV。这意味着每个热电偶的实验开路电压为1.345 mV。我们系统的估计开路电压如下：(4) 这可以用来驱动专门的超低电压升压转换器，特别是在多个设备串联连接时[34,35]。这些发现总结在表1中。表1总结了关键性能指标，并与之前的两部分设计进行了比较。虽然这项研究展示了TEG-PCM集成和驱动性能，但没有进行直接的电能收集（I-V曲线和功率输出）的电气测量。实际上，报告的...是从测量温差和参考设备中表征的塞贝克系数得出的理论估计值；它不应被视为实际测量值，因为可能受到接触电阻、FR4基板中的热损失和准单片结构内非理想热分布的影响。未来，对电气性能以及循环稳定性的更全面研究对于推进这类集成热电-驱动系统向稳健和可扩展的应用至关重要。

5. 结论
在这项工作中，我们展示了一个使用标准PCB技术制造的多功能准单片TEG-PCM系统。这种一体化设计消除了两个组件之间额外热接口的需求，有望减少热电发电机（TEG）与相变材料（PCM）执行器之间的寄生热损失，同时提升设备的结构完整性。当向热电元件供电时，该系统可作为石蜡微执行器使用；相反，当暴露于外部热源时，则可作为热能收集器使用。该设备基于四层印刷电路板（PCB），其中两层用于PCM执行器，另外两层用于TEG。实验结果表明，与传统的两部分式TEG-PCM执行器系统相比，这种设计在仅使用一半输入功率（1瓦）的情况下，使执行器的位移速率提高了76%。在初步的能量收集测试中，这种准单片系统表现出与热通量调节器一致的热行为，在模拟的“昼夜”循环中能够维持约5开尔文的温差。根据温差以及我们参考用TEG器件的塞贝克系数，我们估算其开路电压约为13.5毫伏，这对于低电压升压转换器来说非常具有吸引力。未来的工作将集中在直接电学特性测试、高性能热电浆料的引入以及系统设计的优化方面，以实现更大规模的应用。这种一体化TEG-PCM系统可以轻松与其他PCB技术集成，用于嵌入式电源管理或热能传输。此外，它也非常适合需要非标准TEG几何形状的应用场景，例如圆形或椭圆形表面。总之，这种准单片设计的多功能性及其与标准制造工艺的兼容性，使其成为从汽车废热回收到自供电可穿戴电子设备等多个领域的理想平台。