通过计算流体动力学（CFD）和实验方法对高性能间接慢速热解装置进行创新设计及验证

《Fuel》：Innovative design and validation of high-performance indirect slow pyrolysis plants via CFD and experimental approaches

　　哈桑·科达伊（Hassan Khodaei）|塞萨尔·阿尔瓦雷斯-贝尔穆德兹（César álvarez-Bermúdez）|艾登·肯普（Ayden Kemp）|苏迪普·萨科普塔（Sudip Sakopta）|穆罕默德·贾希德·哈桑（Md.Jahid Hasan）|塞尔吉奥·查佩拉（Sergio Chapela）|米格尔·安赫尔·戈麦斯（Miguel ángel Gómez）|尼特什·卡塞拉（Nitesh Kasera）|艾伦·托伯特（Allen Torbert）|雅各布·波尔蒂罗（Jacobo Porteiro）|苏希尔·阿迪卡里（Sushil Adhikari）

**美国奥本大学生物系统工程系，200 Corley大楼，奥本，AL 36849**

**摘要**

下一代间接慢速热解旋转窑的发展代表了热转换技术的一项重大进步，特别是在生物质废料处理方面。本研究采用了先进的热传递策略，包括洋葱形双壳热解配置和多区加热方法，以提高基于旋转窑技术的下一代间接慢速热解系统的热效率和运行性能。利用基于欧拉方程的计算流体动力学（CFD）模型，进行了详细的3D数值模拟，以分析不同间接慢速热解装置配置中木质生物质的热转换过程。模拟结果与实验室规模的热解旋转窑数据进行了验证，证实了计算研究在预测理论设计配置性能方面的有效性。所提出的双壳多区设计结合机械翻动装置显示出显著的节能潜力，与单壳单区旋转窑相比，能耗降低了84%，与单壳多区热解系统相比则降低了54%。CFD模型在预测停留时间（98.3%）、平均内部温度分布（96.36%）和生物炭固定碳比率（83.95%）方面表现出高精度。双壳配置结合内部机械翻动装置使得热转换更加高效，与单壳旋转窑相比，停留时间减少了70%。尽管该模型在预测热性能方面非常有效，但仍需要实施多步反应机制来提高生物炭、合成气和焦油产率的预测准确性。

**1. 引言**

旋转窑广泛应用于各种固体处理操作中，包括干燥、焚烧、加热、煅烧、热解、土壤修复和废物减量处理。其多功能性主要归因于其能够适应多种原料特性，工艺性能受颗粒大小、化学成分和目标最终产品等因素的影响[1]。Boateng等人[2]、[3]、[4]和Khan等人[5]系统地识别并分析了影响旋转窑性能的关键设计参数，这些参数包括床层深度与直径比（H/Dcyl）、处理材料的安息角、窑倾斜角度、建筑材料的选择、轴向和切向流速以及内部翻动装置的设计和布置。准确的热建模对于理解这些设计参数对工艺效率的影响以及优化旋转窑性能至关重要。

Mellman等人[6]研究了旋转窑中六种不同的颗粒运动模式：滑动、塌陷、滚动、级联、收缩和离心，这些模式发生在不同的弗劳德数（Froude number）、填充程度和壁面摩擦水平下。研究发现，通过调整操作变量（如旋转速度和填充程度）或安装提升杆和翻动装置可以影响床层行为。随后，计算流体动力学（CFD）被用来研究旋转窑内的各种横向流动模式，使用了OpenFOAM和ANSYS Fluent等平台来增强对颗粒-流体相互作用和工艺动态的理解[7]。以下部分为这项研究提供了结构化的框架：第1.1节回顾了旋转窑慢速热解中使用的基本动力学和CFD模型；第1.2节评估了旋转窑设计的最新技术进展，并指出了现有的操作障碍。

**1.1. 旋转窑中木材热解的热机制**

文献中报道了多种热解反应模型[8]。这些模型包括针对木材各组分（如纤维素[9]、半纤维素[10]和木质素[11]、[12]）开发的基于机理的方法，以及将生物质组分及其反应产物分为三类（炭、气体和焦油）的汇总模型[8]。Broido-Shafizadeh[13]假设初始步骤形成一种称为活性纤维素的中间体，然后通过两条竞争性的一级反应路径分解。在高温和低压下，裂解反应占主导地位，产生主要是挥发性产物；而在较低温度下，交联和芳香化过程更为有利，促进气体和炭的形成。Diebold等人[9]提出了一个包含七个反应的纤维素热解全局动力学模型，有效预测了慢速和快速热解行为。同样，Di Blasi等人[14]开发了一个两步全局动力学模型用于半纤维素的热分解，并将该模型扩展为一个通用两步动力学模型，用于预测热解产物分布。这两个模型首先考虑木材通过三种主要的热降解途径分解，产生焦油、炭和气体。然后，二次焦油裂解反应产生额外的焦油和气体产物。Kizler等人[15]和Mok等人[16]引入了一个包含三个反应的纤维素分解模型，包括轻微吸热的脱水反应、强吸热的焦油形成反应以及放热的炭和气体生成反应。Park等人[17]进一步细化了这个框架，增加了一个将中间焦油转化为炭的反应。为了解决焦油逸出的问题，Babler等人[18]通过引入惰性焦油扩展了Park的模型[17]，这种焦油在释放到气相后保持化学惰性。该模型最近被应用于间接慢速热解旋转窑的模拟[19]。此外，Haberle等人[20]和Lu等人[21]提出的先进竞争性方案，其中包含了额外的重质焦油裂解反应，也被Wang等人[22]用来模拟间接旋转窑热解。

欧拉方法被广泛用于研究旋转窑中的流动动力学，模拟结果与实验结果吻合良好[23]。Karunarathne等人[24]使用这种方法研究了旋转圆筒中的混合和分离现象，发现在颗粒填充率为20–25%时预测准确，并表明相似大小和密度的颗粒有助于改善混合效果。Donatelli等人[25]和Csernyei[26]研究了颗粒大小分布（PSD）对旋转窑中平均停留时间和轴向分离的影响。他们的结果表明，通过粉碎缩小颗粒大小范围，并在2–4 rpm的转速和2–5°的倾斜角度下运行，可以减少碳化过程中的分离。基于离散元方法（DEM）的研究估计了颗粒间的热传递系数[27]、[28]。Csernyei[26]在直接旋转窑中研究了窑壁与覆盖固体之间的导热热传递。然而，这项研究的结果也可以应用于间接旋转窑的外壳，同时考虑了耐火材料在隔热中的作用。Babler[29]研究了间接慢速热解旋转窑中气体-固体、气体-壁面以及外部壁面-环境空气接触处的对流热传递，并提出了多种气体-壁面热传递系数的关联式，这些系数通常取决于气体的普朗特数[1]。旋转窑中气体和固体相之间的热传递一直是多项研究的主题[30]、[31]。最近，通过整合生物质热转换模型，间接慢速热解单元的CFD模拟受到了更多关注[32]。Pichler等人[33]研究了共流间接旋转窑中生物质热解的颗粒停留时间、分布和床层高度，考虑了不同的佩克莱特数（Peclet number）。该模型使用Python实现。Tavakkol[19]应用了欧拉-拉格朗日框架来模拟木质生物质在间接慢速热解系统中的碳化过程。OpenFOAM?-MP PIC颗粒碰撞模型[34]被用来考虑颗粒-颗粒相互作用，从而能够模拟填充或密集的颗粒床层。在试点和工业规模装置中研究了壁温和质量流量对生物质热转换的影响。上述许多工作采用了Babler[29]提出的热解模型。Wang等人[22]研究了间接慢速热解反应器中的颗粒分布和动态、热传递以及转化特性。他们的模拟使用了OpenFOAM?中的CFD-DPM框架，并结合了一维热厚颗粒模型。ANSYS Fluent通过用户定义函数（UDF）与欧拉生物质热转换模型（EBiTCoM）集成，用于模拟生物质热转换。该模型已在工业规模的间接移动格栅慢速热解装置（2500公斤/小时，生物质进料速率）[35]和间接慢速热解旋转窑（1000公斤/小时，生物质进料速率）中得到应用，以虚拟研究加热区分离对高质量生物炭生产的影响[36]。

**1.2. 技术障碍和最新发展**

先前的研究表明，生物炭产量、稳定性和整体产品分布受到热解条件、反应器配置和热传递行为的强烈影响[37]、[38]、[39]、[40]。为了更有效地管理旋转窑长度方向上的热分布，建议采用多区温度控制。在这种设计中，根据挥发动力学调整干燥区和热解区的气体和固体温度分布，以提高热效率和挥发物的释放，同时避免不必要的过热和能量消耗。这种设计还允许更好地控制挥发过程，从而调整系统以选择特定产品。这种做法最近已被FEECO、Beston和HP Process等工业慢速热解旋转窑公司采用。Khodaei等人[36]、[41]基于虚拟而非物理区分离的先前工业规模评估证实，改进的热区管理可以提高能源效率和生物炭质量，同时缓解焦油凝结等操作问题。这表明精确的热传递管理对于高性能热解至关重要。这在逆流窑中尤其有利，因为保持最终气体温度高于焦油凝结温度可以减少出口处的凝结。

然而，即使采用多区温度控制的旋转窑仍受到炉子占地面积大、需要昂贵的高温合金用于大型旋转管、热解区内热传递效率低、依赖可调倾斜机构来驱动固体运动、干燥区和热解区分离有限以节省能源、需要高温排气系统以及与排放生物炭料斗及其密封系统相关的高制造成本等限制[2]、[41]、[42]。双壳窑作为传统配置的有效替代方案，尽管已在少数先进的干燥和废物焚烧领域得到应用，但在多区热解装置中尚未得到充分利用，以解决当前的热传递效率问题（KURIMOTO；专利[43]）。这项技术通过将热传递与机械固体传输分离，提供了更好的过程控制。主要优点包括减少热损失、可调停留时间和降低特定能量需求。尽管双壳技术在其他热处理领域已经证明了其性能，但其在热解中的应用仍需进一步探索。

为了解决现有技术的局限性，本研究提出了一种创新的间接慢速热解反应器，该反应器结合了多区控制和洋葱形双壳配置，用于生产生物炭、生物油和合成气。这种集成方法比传统设计更高效，因为它直接克服了热解单元中旋转部分和固定部分之间热传递不良的障碍，并允许在热解过程中更好地混合和缩短停留时间。通过减小物理占地面积和特定能量需求，这种架构为工业慢速热解提供了更可持续的途径。所提出设计的性能通过将欧拉生物质热转换模型集成到ANSYS Fluent（EBiTCoM）中进行了计算评估。该计算模型已在实验室规模的石英管旋转窑中得到了严格验证，以模拟生物质热转换过程。以下结果为这一概念提供了基础验证，尽管其完整的工业潜力最终将通过未来的技术经济评估（TEA）来确定。

**2. 方法论**

建模方法和实验设置将在以下部分描述。

**2.1. 实验设置**

实验使用了一种传统的间接慢速热解旋转窑系统进行，如图1(a)所示。反应器由一根2米长（其中1.27米为加热部分）、直径120毫米（±3毫米）的旋转玻璃管组成，倾斜角度为3.5°。生物质原料通过振动输送机连接到进料料斗，并以600克/小时的速率输送到旋转管中。系统以6转/分钟的转速运行，氮气以0.5升/分钟的流速逆流通过，以维持惰性气氛。在这些操作条件下，生物质在加热区内的有效停留时间测量为8.07–9.7分钟。尽管旋转窑的工业标准转速通常在1.1到3 RPM之间[36]，但本研究采用了6 RPM的转速。选择这个较高的转速是基于制造商对生物质原料的规格要求以及石英管保持温度均匀性和产品一致性的能力。此外，窑体在石英管的进出口处使用了辐射屏蔽装置，以确保旋转窑加热部分内的温度分布稳定。热解后的固体产物（生物炭）被收集在出口端的专用料斗中。热解过程中产生的挥发性气体通过真空泵在进料口附近抽出，并引导通过两级逆流冷凝系统。冷凝装置使用循环冷却水保持在10°C（283 K）的温度。冷凝后的挥发性物质被收集在两个连续的圆底烧瓶中作为生物油。为了去除残余的焦油，不可冷凝的气体通过一个圆锥形焦油捕集器和过滤器，以去除任何最终的水分或夹带颗粒，然后进入湿式气体流量计（Shinagawa Co., W-NK-0.5BE）和在线气体分析仪（GA）来测量合成气的流量（使用Fuji Electric Co.的红外气体分析仪ZPA4测量CO、CO2和CH4的含量，使用Eaton Crouse-Hinds系列的MTL气体分析仪K1550测量H2的含量）。气体流量计和GA连续报告合成气的流量和成分，实验过程中每分钟记录一次数据。此外，每隔20分钟，会收集一份气体样本到Tedlar?袋中，通过气相色谱（GC）（Agilent 490 Micro GC，配备4根色谱柱：10 m MS5A、10 m PPQ、4 m 5CB、10 m Al2O3/KCl）进行更全面的分析。GC实验条件的详细信息见附录G。实验结束后，测量了产生的生物炭和冷凝液的质量。考虑到慢速热解产物的非均匀性，按照ASTM E203-16的标准指导进行了冷凝液的分相：样品在分离烧瓶中静置≥24小时，以分离富含焦油的组分和水分组分，然后分别称重。

在反应器系统的多个位置进行了温度测量。通过在辐射挡板中心钻孔，在窑体出口处沿炉中心线安装了一个三段式热电偶组件（TC:1–3），热电偶间隔30.48厘米，以监测轴向温度分布。此外，在距离入口x = 0.7米处的反应器内壁涂上了Tempil-Aq温度敏感涂料（TC4），通过不可逆的颜色变化提供壁温的视觉指示。挥发性气体的温度使用安装在冷凝系统上游的另一个热电偶（TC5）进行测量。如图1(a)所示，该热电偶位于内部料斗出口之后、冷凝器之前。

为了推进高性能间接慢速热解系统的发展，提出了两种反应器设计改进方案，这些方案基于最新的技术进步和概念设计原则。这些改进包括：（i）多区加热系统和（ii）双壳同心热解室。这些改进旨在通过提高慢速热解生物炭的产量和质量来增强现有热解技术的性能，同时解决诸如焦油积聚、需要高温密封机制以及热效率低等关键技术挑战。此外，还研究了颗粒停留时间和挥发分释放区对反应器性能的影响。图1(b)展示了多区加热配置，它允许独立控制反应器长度上的多个加热段，为热管理提供了空间灵活性。根据作者的算法和标准旋转窑设计手册[2]、[37]，通过将干燥、热解和淬火的总停留时间与窑体的转速相关联来估算各区的长度。图1(c)描绘了洋葱形状的双壳同心旋转窑设计，旨在通过延长颗粒流动路径来在反应器内进行热转化过程。这种配置也有利于区域温度控制，特别适合于工业规模操作中的热传递优化。定义了六种不同的反应器方案，以系统地评估所提出的配置，如表1所示：案例1：代表当前单区反应器的基准配置。该配置对应于奥本大学的单壳慢速热解旋转窑，实验验证基于此案例。案例2：将多区加热系统与单区热解区集成。案例3：实施双壳热解区与单区加热区。案例4：结合多区加热系统和双壳热解区。案例5和6：双壳配置（单区和多区），不使用内部机械螺旋叶片（Unflighted），以评估内部物料传输机制对热转化效率的影响。上述方案在表1中有所说明。需要注意的是，在双壳配置中，引入纵向倾斜（如传统旋转窑中使用的）是不切实际的，因为这会改变固体的轴向传输。因此，采用了螺旋机械叶片机制来促进原料在反应器内的内外移动。这种设计更接近于工业旋转窑，其中使用外部或内部叶片来输送颗粒。此外，在双壳配置中，延长的热路径和干燥与热解的空间分离减少了挥发性物质的峰值释放，并促进了生物炭的搅拌致密化。因此，对于给定的产量，与单壳设计相同的反应器横截面在0.6 kg h?1的进料速率下就足够了。对于没有叶片的双壳配置（案例5和6），第一次通过和第二次通过之间的固体颗粒运动需要相反的倾斜角度以实现重力驱动的运动。然而，这在物理上是不可行的，因为两次通过是同轴的。仅出于计算建模的目的，通过人为改变固体燃料运动算法[44]中使用的重力向量来克服这一限制。窑体被建模为固定水平配置，但在数学上应用了±3.5°的倾斜角度，以模拟每个部分中的3.5°倾斜，从而在不改变反应器几何形状的情况下实现可控的双向固体传输，如附录F中的图(F.1)所示。这些方案与案例3和4相比，清楚地展示了机械叶片对热转化过程的影响。值得注意的是，由于图1(c)中所示的设计修改，方案3-6中没有考虑辐射屏蔽装置。

表1. 间接慢速热解旋转窑的CFD模拟提出的方案。
| 案例编号 | 设计配置 | 加热区数量 | 热解区数量 | 反应器角度 | 内部叶片 | 加热区温度 °C (K) |
| --- | --- | --- | --- | --- | --- |
| (1) | 单壳-单区 | 1 | 1 | 13.5×600 | 600 | 873 |
| (2) | 单壳-多区 | 1 | 3 | 13.5×350 | 600 | 873 | 600 | 450 |
| (3) | 双壳-单区 | 1 | 2 | √600 | 600 | 873 | 600 | 600 |
| (4) | 双壳-多区 | 1 | 2 | √350 | 600 | 873 | 450 | 723 |
| (5) | 双壳-单区（无叶片） | 1 | 2 | ±3.5×600 | 600 | 873 | 600 | 600 |
| (6) | 双壳-多区（无叶片） | 1 | 2 | ±3.5×350 | 600 | 873 | 450 | 723 |

本研究选择了南方松木屑，因为它们在美国东南部地区丰富，并且适合作为石墨化和活化的前体[45] [46]。按照ASTM E1131标准对原料进行了热重分析（TGA）。根据ASTM E871（水分）、ASTM E872（挥发分）和ASTM E1755（灰分）进行了近似分析测量，并通过差值法确定了固定碳。最终（元素）分析按照ASTM D5373标准进行了碳、氢、氮和硫的测定，氧含量通过差值法确定。这些分析的结果以及与在600°C的间接慢速热解旋转窑（奥本大学）中生产的生物炭对应的数值见表2。

表2. (I)：600 ℃（873 K）下单壳单区旋转窑生产的松木屑和生物炭的特性；(II)：实验设置参数。
| 材料 | C (%) | H (%) | N (%) | S (%) | Ash (%) |
| ------------------- | ----------- | ---------- | -------- | ---------- |
| 松木屑 | 46.00 ± 0.30 | 6.41 ± 0.06 | 0.03 ± 0.01 | 0.01 ± 0.02 | 47.05 ± 0.29 |
| 生物炭 | 185.22 ± 0.72 | 2.81 ± 0.07 | 0.15 ± 0.03 | 0.00 ± 0.00 | 7.82 ± 0.76 |
| 生物炭2 | 85.16 ± 0.57 | 2.88 ± 0.08 | 0.19 ± 0.03 | 0.00 ± 0.00 | 7.71 ± 0.56 |
| 松木屑近似分析 | 8.199 ± 0.02 | 178.51 ± 1.13 | 220.98 | 80.49 | 7 |
| 生物炭2近似分析 | 11.88 ± 0.04 | 917.93 | 4 ± 2.14 | 97 | 3 |
| 生物炭2 | 3.767 ± 0.03 | 818.22 | 4 ± 1.88 | 97 | 3 |
| 生物炭2的高热值 [MJ/kg] | 185.22 | 285.16 | 2.81 | 154.11 | 2 |
| 生物炭2的表面积 [m2/g] | 7.82 | 85.16 | 2.88 | 154.11 | 2 |
| 生物炭2的堆积密度 [kg/m3] | 47.05 | 285.16 | 2.81 | 154.11 | 2 |
| 南方松木尺寸 [mm] | 18.84 ± 0.26 | 32.20 ± 0.32 | 154.11 | 125 | 2 |

表2. (II)：设备设置（型号：Carbolit-Gero），间接慢速热解旋转窑
| 生物质流量 [kg/小时] | 氮流量 [L/分钟] | 单区温度 [K] | 倾斜角度 | RPM |
| ----------------- | -------------- | ------------ | ---------- | ---------- |
| 0.6 | 600 ℃ (873 K) | 3.5 | 60 |

进行了全面的数值模拟，以研究旋转窑反应器内的热传递动力学和温度分布，以及评估所得的生物炭和合成气产品。模拟使用了商业计算流体动力学（CFD）软件ANSYS Fluent，并结合了欧拉生物质热转化模型（EBiTCoM）。ANSYS Fluent解决了流体流动、热传递、物种传输和均匀气相反应的问题，而EBiTCoM作为用户定义函数（UDF）实现，可以将固体生物质床纳入CFD域。这种集成通过源项耦合了固体和气相过程，从而详细表示生物质的热转化。EBiTCoM框架之前已经过验证，并应用于工业规模生物质系统的建模，包括大型间接移动格栅热解装置[35]和生物质格栅炉[47]。

在间接热解单元中对木材碳化进行建模时，使用了以下假设：（1）多孔介质被视为分散相，具有逐单元的局部体积平均属性；（2）假设床材料为球形等效的热薄颗粒；（3）允许固体密度在干燥、挥发分释放和炭化过程中发生变化；（4）假设干燥在预定温度开始，并受热传递限制；（5）干燥的木材被视为在挥发分释放过程中分解为气体、焦油和炭的单个组分；（6）颗粒内生成的气体立即释放到气相中，形成瞬时流出条件；（7）气体-固体热传递通过对流和辐射进行建模，而固相内的热传递通过传导和辐射进行；（8）从固相释放到气相的气体与固体处于相同温度；（9）假设混合物中的气体为不可压缩的理想气体；（10）假设生物质热转化过程在无氧条件下进行。虽然这些假设在生物质热解和气化建模中很常见，但某些假设可能会引入预测结果的偏差。例如，热薄颗粒的假设可能导致由于忽略了颗粒内温度梯度而高估反应速率。然而，先前的研究[48]表明，在低氧条件下，热薄模型可以相当准确地再现热厚颗粒的行为，在某些情况下甚至与实验数据更吻合。上述其他假设的影响预计是系统依赖的，但通常仅限于定量偏差，而不是整体趋势的变化。

固体燃料床被表示为分散的多孔介质，每个计算单元中的颗粒属性使用用户定义的标量（UDS）进行跟踪，这些标量存储了局部体积平均量。标量包括固体分数（ε (?)）、水分（ρmois (kg.m?3)）、木材（ρwood (kg.m?3)）、炭（ρchar (kg.m?3)）和灰分（ρash (kg.m?3)）密度、平均颗粒等效直径（deq3 (m)）和温度（TS (K)）。木材组分的生成和消耗通过方程（1–3）中的ω?″′ (kg.m?3s?1)项来表示。固体体积分数Vsolid/Vcell量化了每个控制体积中被固体占据的部分。组分密度kgi/msolid3描述了该固相的局部组成，而deq3为单元内的固体提供了代表性的颗粒体积。在热薄近似下，每个单元中的固相被视为燃料组分的良好混合组合，具有单一的均匀颗粒温度。UDS变量的时间依赖行为由七个传输方程（方程（1），（2），（3），（4），（5），（6），（7）描述。颗粒的体积密度ρp是通过方程（8）计算四个固体组分密度之和得到的。焓平衡（方程（1）包括一个扩散项（?(ks.eff·?TS)），以表示填充床内的等效热传导。有效导热系数ks,eff是使用热电电阻类比来评估的，在该类比中，通过球形颗粒以及颗粒间接触的热传递被视为串联的导电性。固相能量源项SS考虑了：(i)气体与固体之间的对流和辐射交换，(ii)与干燥、脱挥发相关的热释放/消耗，以及(iv)由于密度和固体分数变化而导致的固体质量损失（方程(9)）。为了确保相之间的能量守恒，在气相能量方程中也应用了一个大小相等、符号相反的源项。最后，固体体积分数、等效颗粒直径和组分密度根据固体成分的局部产生/消耗率演变，如方程(2)、(3)、(4)、(5)、(6)、(7)所反映的。关于该模型方法的详细信息可以在以下参考文献[49]、[50]中找到。

(1)?(ερPhs)?t=?ks.eff·?Ts+SS
(2)?ε?t=-ω?wood″′ρwoods+ω?G,char″′-ω?C,char″′ρchars
ε
(3)?deq3?t=-ω?wood″′ρwoods+ω?G,char″′-ω?C,char″′ρchars
deq3
(4)?ερmois?t=-ωmois″′·ε
(5)?ερwood?t=-ωwood″′·ε
(6)?ερchar?t=ωG,char″′-ωC,char″′ε
(7)?ερash?t=0
(8)ρP=ρmoist+ρwood+ρchar+ρash
(9)SS=SSconv+SSrad+SSreac+SSloss

这些用户定义的标量（UDSs）仅应用于被指定为多孔介质的区域，即可能存在固体燃料的区域。该区域中的每个计算单元都被赋予一个局部孔隙率值，定义为(1 – ε)。一个完全空的单元的孔隙率为1，而固体燃料的存在会根据局部固体分数降低孔隙率，其下限由生物质颗粒的最大压缩限制决定。为了捕捉多孔床对气相流动动力学的影响，通过Ergun方程[51]引入了一个动量源项，Gomez等人[49]中展示了粘性和惯性阻力的定义。

固体分数的传输方程（方程(2)）和颗粒等效直径的传输方程（方程(3)）表明，颗粒体积的变化仅发生在木材消耗以及随后产生的炭的生成或消耗过程中[50]。灰分不发生反应（方程(7)）。然而，当固体燃料床由于体积收缩而坍塌时，可能会发生固体燃料床的压缩，从而导致整体孔隙率的降低。固体燃料床的移动通过基于几何形状的计算来控制，以近似重力效应，同时也考虑了床层的压缩。床层表现为颗粒材料，具有形成特定安息角的倾向[44]。由于模型在瞬态条件下运行，因此需要连续的燃料输入。为此，实现了一个进料机制，在旋转窑的入口部分引入新鲜的生物质[52]。同样，产生的生物炭在到达窑的下游端后会被排出。

固相的对流热交换源项使用方程(10)进行评估，其中对流热传递系数是根据无量纲努塞尔特数、气体的热导率和平均等效颗粒直径来确定的。努塞尔特数是使用Wakao等人[53]提出的填充床热传递的经验相关性来计算的。辐射热传递是使用改进的离散坐标（DO）公式来建模的，该公式考虑了气体和固体的温度。这种方法修改了包含固体燃料的单元中的吸收和散射特性，并通过DO源项引入了额外的固相发射贡献。因此，基于DO的辐射传递方程考虑了与固相以及气相相关的辐射交换（方程(11)）。关于辐射模型的更详细解释可以在之前的研究[54]中找到。方程(12)考虑了干燥和脱挥发过程中消耗的能量，而方程(13)定义了与炭反应相关的能量源项。此外，方程(14)引入了一个补偿能量源项，以考虑计算单元内的质量损失，确保在每个时间步长内严格遵循能量守恒原则。

固体燃料转化模型结合了干燥、热解和炭反应的关键热过程。干燥受热条件控制，一旦固体温度达到100°C（373 K）就开始，如方程(15)所描述的。在这个阶段，模型允许固体温度超过干燥阈值，捕捉到厚颗粒的热行为，其中外层干燥并可能过热，而水分仍然存在于颗粒核心。这种方法反映了大型生物质颗粒在干燥过程中通常观察到的非均匀温度分布。为了表示干燥过程，传递给固体的热量的一部分τ被分配用于水分去除，剩余的能量用于显热。这里，τ=0.5，与类似模拟中通常采用的值一致[55]。热解是使用Shafizadeh和Chin[13]提出的竞争反应框架来描述的，其中木材被视为一个单一的伪组分，转化为气体、焦油和炭。

本研究中采用的反应速率常数和其他模型参数通常代表木质生物质，并已被证明适用于一系列木质原料，包括松木[56]、[57]、[58]、[59]。本研究没有特别关注产品分布的详细敏感性分析；其主要目的是比较不同反应器的设计在热传递行为和固体停留时间方面的差异，而不是产品产量的优化。为了保持物理一致性，模型是使用适当的原始南方松木的原料属性开发的，包括测量的水分含量和元素组成（CHNS-O）。这些参数使模型能够正确调整并根据相应的实验数据进行验证，从而确信比较设计评估是基于现实情况的。每个反应的速率由阿伦尼乌斯型表达式描述，总体木材消耗率表示为各个反应速率的总和，如方程(16)所示。模型中使用的动力学参数基于Wagenaar等人[60]提出的系数，如表3所示。由于该单元在无氧的惰性气氛下运行，因此炭的氧化被排除；然而，炭仍然可以参与气化反应。考虑了两种主要的气化途径：与二氧化碳和水的气化。相应的反应及其基于阿伦尼乌斯的速率表达式在表3中呈现。炭的消耗比率是这两个反应速率的函数（方程(17)）。

(10)SSconv=htc·Av·Tg-Ts
(11)SSrad=∫04παSI-αSn2σTS4πdΩ
(12)SSreac=-ωmois″′·ε·LHmoist-ω?wood″′·fgas·LHmoist+Scharreac
(13)Scharreac=Kglobg,1AvCO2Mchar·ΔHg,1+Kglobg,2AvH2OMchar·ΔHg,1
(14)SSloss=(ωmois″′+ω?wood″′·fgas+ωchar″′)·ε·CpTSt-Δt
(15)ω?moisure″′=τρPCpLHmoisture?TS?t,TS≥Tevap
(16)ω?wood″′=ρwood∑i=13Aiexp-EiRTS
(17)ω?C,char″′=Kglobg,1AvCO2Mchar+Kglobg,2AvH2OMchar

表3. 本研究中使用的木材挥发物的化学反应；(I)：热解反应中的阿伦尼乌斯速率。

反应 动力学 单位 参考文献
R1 CO2+H2→H2O+CO R1,kin:9.369×104exp-4.659e+07RT
CO2H2→CO+H2 R2,kin:2.78exp(-1.225e+07RT)
H2OCO→J/kg mol [47]
R3 CH4+H2O→CO+3H2 R3,kin:3×108exp(-1.25e+05RT)
CH4H2O[J/kg mol] [57]

(I)：固体非均相反应的动力学

干燥→气体 A1=111×109s-1,[s?1] [57]
E1=177×103[J·mol-1]
干燥→焦油(C6H6) A2=9.28×109s-1,[s?1] [57]
E2=149×103[J·mol-1]
干燥→炭 A3=30.5×109s-1,[s?1] [57]
E3=125×103[J·mol-1]

炭反应 动力学 单位 参考文献
C+CO2→2CO Kg,1=3.42·TS·e-15600/TS[m/s] [57]
C+H2O→CO+H2 Kg,2=5.7114·TS·e-15600/TS[m/s] [57]

2.4. CFD域
网格独立性：三种窑的几何形状都是使用多面体元素离散化的，这种网格形态因其与EBiTCoM的物理算法的优异性能而被选中。通过对单壳窑的网格进行逐步细化，并使用最细的网格（16.3 M单元）作为参考，评估了不同窑位置的横截面平均温度的相对误差，进行了网格独立性评估。如表4所示，大约有810,000个单元的网格在所有监测位置的偏差都在约1%以下，这在工程精度范围内是可以接受的。然后采用这个最佳单元大小用于其他情况。单壳情况大约包含810,000个多面体单元，而双壳和双壳未飞行情况分别包含227万个和200万个单元。网格质量使用正交质量指标进行评估。单壳的最小正交质量为0.29，双壳为0.20，双壳未飞行网格为0.26，所有这些都远高于广泛接受的最小阈值0.1。平均正交质量也一直很高，范围从0.96到0.97，超过了推荐的最小值0.2。

表4. 使用最细网格作为参考，不同窑位置的横截面平均温度的相对误差随网格分辨率的增加而变化。

位置 16.3 M 8.5 M 4.7 M 810 k
S10% ?0.49% ?1.09% ?0.06%
S20% 0.13% 0.26% 0.24%
S30% ?0.33% ?0.14% 0.18%

气相流动是通过求解质量、动量和能量的控制守恒定律以及湍流量和气体物种质量分数的传输方程来计算的。湍流闭合由可实现k–ε模型提供，这是生物质燃烧CFD研究中广泛采用的选择[55]。建模的气相物种包括苯（代表焦油化合物）、甲烷（代表轻质烃）、一氧化碳、二氧化碳、氢气、水蒸气、氧气和氮气。这些物种可以通过热解和炭气化过程中的均相反应产生和消耗。在热解过程中挥发性物种的分裂是使用Thunman和Leckner[61]提出的元素平衡框架获得的。该方法结合了燃料的元素组成与选定的热解动力学和经验校准，产生多项式相关性，将挥发性组成与局部热解温度相关联[62]。气相化学由CO和蒸汽之间的均匀、可逆的水-气转移反应表示，这有助于氢气的形成。表3中显示了两个反应方向的阿伦尼乌斯方程。

2.5. 窑的旋转
为了模拟窑的旋转和固体燃料的移动，采用了Mesh Motion技术，专门应用于窑的旋转部分。通过接口处理旋转区和静止区之间的连接，确保计算域的连续性和稳定性。随着网格的旋转，床层材料会发生重力沉降，形成特征性的斜坡。这个斜坡是使用EBiTCoM的床层物理算法确定的，该算法准确捕捉了在重力影响下旋转系统内颗粒材料的动态行为[36]。

2.6. 边界条件
每个加热区都被设置为具有固定的壁温，以最准确地复制用于实验验证的Carbolite Gero旋转窑单元，该单元使用热电偶和可变速率加热器来维持给定的设定点温度。每个加热区的外表面被建模为绝热的，以表示一个隔热良好的电阻加热器，所有产生的热量都进入窑的流体域。所有其他区域，包括入口和出口以及辐射屏蔽区，都使用混合边界条件进行建模，以表示实验验证测试中通过对流和辐射观察到的物理热传递。内部热传递也使用壁组件之间的传导、气体整体流动的对流以及离散坐标（DO）模型中的辐射来建模。能量平衡还包括由于干燥和热化学转化过程而产生的热量消耗和产生。系统的热量损失是通过外部墙壁的对流和辐射计算的总损失。所需的能量输入是由固定壁温加热区产生的热量流入，换句话说，就是维持每个加热区在其设定点温度所需的能量（与用于实验验证的旋转窑单元中发生的完全匹配）。总功率需求（以千瓦时计）是通过将稳态运行所需的能量乘以预测的停留时间来计算的。附录B中的图B（1, 2）说明了分配给不同场景的边界条件。

3. 结果和讨论
3.1. 与实验的验证
CFD模型的实验验证是通过将预测的温度分布与在受控条件下获得的测量温度进行比较来进行的。反应器被分为三个不同的部分进行分析：辐射屏蔽区（入口）、有效单区（案例1：表1中提到的SS-SZ）和辐射屏蔽区（出口）。每个测试在稳态条件下进行了20分钟，并重复三次以确保一致性。温度测量是在沿反应器长度战略性地放置的热电偶的多个轴向位置记录的（五个位置）。600°C下的氮气冲洗温度测试由旋转窑的制造商（Model: Carbolite Gero Ltd.）进行，没有进料生物质，相应的数据按请求提供。详细测量数据在附录D的图(D.1)中说明。图2将氮气冲洗的空窑基线与600°C（873 K）下的实际生物质热解曲线进行了比较。热解过程中的显著温度下降突出了生物质转化的吸热性质，这与CFD预测和实验结果一致。绿色虚线表示600°C（873 K）下的空窑。图中包括了来自各种热电偶的测量数据：TC5(Vol)位于x = 0.05 m（方形符号），TC4（涂漆传感器）位于x = 0.7 m（圆形符号），TC3位于x = 1.2 m（三角形符号），TC2位于x = 1.5 m（菱形符号），TC1位于x = 1.8 m（十字形符号）。每次测量都包括了重复实验运行的相应标准偏差。下载：下载高分辨率图片（353KB）下载：下载全尺寸图片

图2. (a) 单壳单区（SS–SZ）旋转窑内的温度：五个实验测量位置以及案例1的CFD预测结果，在十个截面平面上显示；(b) 桶内挥发性气体的温度等值线（案例1）；(c) SS–SZ模拟的生物炭质量分数场。注意：(a)中的绿色虚线曲线是在氮气吹扫（空窑）条件下的管温。（关于此图例中颜色的解释，请参阅本文的网页版本。）

在相同边界条件下，挥发性气体加热的CFD结果以连续的黑线显示在图2(a)中。CFD模型成功捕捉到了整体的实验温度趋势。值得注意的是，CFD数据和实验数据都显示在入口辐射屏蔽区有快速升温，随后在有效加热区内温度稳定，然后在出口区温度下降。CFD预测与实验数据之间存在轻微偏差，特别是在有效加热区内，这可能是由于局部热量损失、轻微泄漏或模型未能完全捕捉到的辐射屏蔽效应。总体而言，CFD预测与实验数据在所有反应器区域内的良好一致性支持了CFD模型用于模拟系统温度分布的有效性。在x = 0.7 m和x = 1.2 m处，偏差较小，分别为0.84%和0.5%，表明模型能够准确预测有效加热区内的温度。最大温度偏差为9%，出现在x = 1.5 m处。这种差异归因于热电偶传感器的空间布置，它在实验装置中靠近辐射屏蔽板。靠近屏蔽板可能会引起局部辐射加热效应，在实验数据中形成了一个热点，而数值模型未能完全捕捉到这一点。在旋转窑入口（挥发性气体排放处），温度不一致性与热电偶探头和Swagelok接头之间的最小间隙有关。在反应器入口，热电偶位于入口料斗的上部。如手稿中所述，使用了一个下游真空泵将可凝结蒸汽引向冷凝器。由于只有大约2厘米的热电偶插入蒸汽传输管线中，而几乎28厘米的部分暴露在外，因此测得的温度可能会因探头沿线的导热损失以及对流和辐射损失而低估实际挥发性温度（偏差5.7%）。此外，在氮气入口处也发现了2.25%的偏差。为了确保计算效率并减少网格复杂性，CFD模型假设氮气的排放温度为25°C（298 K）。相比之下，实际反应器采用侧壁吹扫配置。这种几何简化导致模拟中的局部氮气冷却区比实验观察结果更为明显。在图2(a)中，实验温度曲线与案例1（SS–SZ）的相应CFD温度分布等值线并排显示。表5列出了实验温度测量值及其相对于CFD结果的偏差。

表5. 旋转窑内的温度测量值及其与SS-SZ（案例1）的验证结果。

传感器 | x (m) | TExp [K] | TExp.SD [K] | CFD (TSim) [K] | 偏差 [%]
| --- | --- | --- | --- | --- |
| TC1 | 1.80 (出口) | 311 | (38°C) | ±3.5 | 304 | (31°C) | 2.25% |
| TC2 | 1.50 (非暴露区域) | 457 | (184°C) | ±2.5 | 386 | (113°C) | 9.00% |
| TC3 | 1.20 (加热区) | 801 | (528°C) | ±2.5 | 797 | (524°C) | 0.50% |
| TC4 (涂漆传感器) | 0.70 (加热区) | ～873 | (～600°C) | ±～2.0 | 868 | (595°C) | ～0.84% |
| TC5 | 0.05 (旋转窑入口/出口挥发性气体) | 336 | (63°C) | ±1.0 | 355 | (82°C) | 5.70% |
| 平均值 | ????? | ???? | ?3.66% |

(*): 在石英管表面涂覆了温度敏感涂料（TSP），以验证物理上难以到达区域的温度范围。

材料在旋转段内的停留时间是根据系统中灰分的积累来估计的。鉴于灰分是惰性的，可以合理假设它会一直留在系统中直到被完全替换。因此，完全更换积累的灰分所需的时间提供了燃料在窑内平均停留时间的估计。应当注意的是，在实验测试中测得的颗粒在旋转窑内的总停留时间为8.67 ± 0.23分钟，考虑到相同的原料。CFD与实验之间的停留时间差异仅为0.13分钟（准确率为98.5%），主要是由于石英管内部的粗糙度（由于反复使用）以及模型为了降低计算成本而省略了一个入口辐射板。尽管有这些简化，预测的停留时间与测量结果非常接近。在对应于实验的案例1中，生物炭的产率在14.25 ± 0.25%到16.25%之间。通过多次实验重复和近似及最终分析（如表2中详细说明的），确定了14.25 ± 0.25%作为主要的实验基准。这个值反映了由于在这些试验中应用了严格的质量平衡监测而得到的最准确的产率。将这个基准与案例1的相应CFD预测（生物炭产率：10.9%）进行比较时，模型的产率估计准确率为76.5%。CFD结果中观察到的低估归因于排除了次要的炭形成反应，这些反应已知有助于在缓慢热解过程中将重质挥发性化合物转化为固体炭。应当注意的是，Carbolite Gero旋转窑通常产生的生物炭产率低于文献[63]、[64]中报告的值。当前旋转窑中获得的相对较低的生物炭产率可以归因于增强的热均匀性、减少的蒸汽停留时间以及南方松木片中的低无机成分。石英管、受控加热系统、旋转运动和辐射屏蔽提供了均匀的温度场，这一点得到了附录D中图(D.1)中Carbolite Gero数据的支持，并通过CFD和实验温度曲线（图2）得到证实。这种均匀的热暴露促进了更完全的挥发，从而增加了气相产物并减少了残留的固体部分。此外，氮气作为吹扫/载气的使用以及下游的抽吸加速了挥发性物质从加热区的去除，限制了二次蒸汽-固体相互作用并抑制了焦油的重聚或二次炭的形成[65]。最后，原料中的低灰分含量减少了K、Ca和Na等催化活性无机物种的可用性，这些物种否则可能会在生物质热解过程中促进炭的形成[65]。使用当前装置进行的几项测试证实，与传统的热解配置相比，生物炭产率降低了。附录E中的图E.1和表E.1显示的数据表明，在500°C（773 K）下的产率为19%，而文献[63]中报告的典型值为23–25%。

从CFD结果获得的生物炭质量分数通过乘以实验生产的生物炭的近似分析中确定的无灰固定碳比例转换为固定碳。该比例计算为FC/(FC + VM)，其中FC和VM分别代表固定碳和挥发性物质的比例，遵循Aller等人[66]描述的近似分析方法。CFD报告的案例1的生物炭质量分数为0.909，相应的固定碳比例（FC）计算为0.738。应当注意的是，表2中实验生物炭样品报告的固定碳比例为78.073%和77.716%，是通过差值计算得出的。似乎CFD模型预测的固定碳含量准确率为94.7%，与平均实验值相差5.3%。不同CFD案例的固定碳详细信息在第3.2.2节中提供。

CFD模拟结果在预测水相、合成气和总生物油的准确性分别为88%、70%和68.4%。尽管当前的CFD研究实现了项目的核心目标（设计配置、能量分析、热传递特性、停留时间和温度曲线），但为了更准确地预测可凝结和不可凝结产物，需要一个更高级的多步骤动力学机制，这将在第3.4.3.2节中讨论。

实现有效的热控制仍然是间接慢速热解旋转窑的关键挑战。最近的努力集中在多区加热上，以改善温度调节、减少能源使用、提高生物油产量和减少焦油凝结。Khodaei等人[36]、[41]在工业规模上展示了这一概念，使用分布式加热管道创建虚拟区域，因为物理分离受到设计限制。在这项研究中，不同的区域被明确建模。

3.2.1. 多区配置
实施了三温度区配置（案例2：SS-MZ），在X1、X2、X3处设置区域隔断，区域长度分别为406.4毫米、406.4毫米、203.2毫米。由于它们的几何相似性（图1(b)），将此案例的结果与传统的单区场景（案例1：SS-SZ）进行了比较。案例1使用单一的固定壁温600°C（873 K），而多区配置分别对区域1-3应用350°C（623 K）、600°C（873 K）和450°C（723 K）的壁温。在计算域内每隔10厘米放置了几个等温面截面，以评估平均挥发性气体和床层温度。结果显示，与单区配置相比，受控的区域加热可以节省大约15%的能量。当扩展到工业系统时，这种节省可以转化为总年运营成本的显著降低，特别是当与合成气燃烧集成时。这种集成不仅抵消了外部能源输入，还支持向更可持续的热解过程过渡。图3(a)中的阴影区域说明了SS-MZ和SS-SZ配置之间的差异加热曲线和相关的节能潜力。

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图3. 在旋转管上每隔10厘米测量的挥发性气体平均温度：(a) 案例1、2；(b) 案例3、4；(c) 案例2、4；(d) 案例4、6。(a)和(b)中的虚线表示干燥区（区域1）和冷却区（区域3）的潜在节能效果，通过比较(a)中的案例1和2以及(b)中的案例3和4来表示。

辐射屏蔽的作用：辐射屏蔽（反射器）在提高能源效率和调节旋转窑的入口和出口部分的温度方面起着关键作用，特别是在高温热解（超过600°C，873 K）或活化条件650°C（923 K）–900°C（1173 K）下。图1(a)显示了位于区域1之前和区域3之后的辐射屏蔽位置。这些区域被归类为非有效加热区，因为那里没有外部热源。图3(a)展示了辐射屏蔽的效果。如图所示，这些非有效区域的温度下降迅速，即在区域1之前和区域3之后。在出口部分，测量到的温度下降分别为ΔT = 390 K（案例1）和ΔT = 310 K（案例2）在区域3之后。在区域1上游的入口区域也观察到了类似的趋势。虽然降低出口温度具有明显优势，例如降低生物炭冷却需求和最小化生物炭淬火系统的需求，但必须仔细考虑挥发性气体的处理。具体来说，出口温度应保持在焦油凝结阈值以上，以避免系统内过量的焦油沉积。在这项研究中，虽然在入口料斗中观察到了焦油积聚，但由于有效的真空循环和双区冷却机制，这种情况仍然可控，这促进了在短停留时间内的快速焦油凝结。在工业规模上复制这种配置仍然具有挑战性。因此，特别是在逆流窑设计中，精确调整辐射屏蔽（其中挥发性气体朝向入口）对于维持最佳工艺条件和防止与焦油凝结相关的操作问题至关重要。

3.2.2. 双壳配置与多区配置
在涉及案例3和4的单独评估中（如表1和图3(b)所述），引入了一种修改后的几何结构，在主窑内添加了一个直径较小的同心管，形成了“洋葱形”的双壳结构。这种设计通过延长内部流动路径增加了有效的热传递。重要的是，该配置还解决了工业旋转窑的主要限制之一，即过长的单位长度（占地面积），这导致了较高的资本成本和空间限制。通过减少整体长度同时改善气体和固体相之间的热传递，双壳结构提高了热效率和固体产品的质量。对于这种配置下的单区和多区加热场景，CFD模拟表明多区设置可以额外节省大约17.6%的能量。值得注意的是，在整个反应器长度上，对于案例3，内外壳之间的平均挥发性气体温差保持在25 ± 3°C（约298 ± 3 K）以下；对于案例4，这一温差为19 ± 3°C（约292 ± 3 K），这表明在热解控制的分区下热量分布非常均匀。有趣的是，当在相同的边界条件下比较双壳多区配置（案例4）和单壳多区配置（案例2）时，案例4在区域2和区域3显示出更高的温度。这表明双壳设计具有更好的热性能，如图3(c)所示。

机械搅拌叶片的影响：搅拌叶片在促进物料向内流动和增强间接旋转窑内的混合过程中起着基础性作用。在双壳配置中，它们的作用变得更加关键，可以补偿缺乏纵向倾斜的问题，确保有效的物料传输和均匀混合。旋转窑的热传递通常通过内部机械搅拌叶片或固体热载体来增强。虽然固体载体在塑料废物处理中很常见，用于提供防止熔化和结块的快速加热[67] [68]，但它们需要复杂的辅助系统来进行载体分离和再加热。相比之下，本研究采用机械搅拌叶片来优先考虑工业可扩展性和工艺简化，以实现生物质转化。这种配置利用直接的壁-固体导热和内部混合来最大化生物炭产量，同时消除了基于载体的系统的设备密集要求。选择螺旋搅拌叶片是因为其作为增强固体颗粒混合的成熟技术具有广泛的应用。应当注意的是，对机械搅拌叶片的详细建模需要基于颗粒的框架，例如EU-DDPM与DEM相结合，以及相应的非球形阻力模型[69] [70]。当前的欧拉多孔介质方法EBiTCoM无法明确解析颗粒尺度行为，而是在欧拉框架内表示固体域的运动，并能够实现气体和固体相之间的热量和质量传递，同时提供合理的停留时间预测。

如图3(d)所示，螺旋搅拌叶片对温度分布的影响显而易见。比较案例4（有搅拌叶片）和案例6（无搅拌叶片）可以发现，当存在搅拌叶片时，内外壳之间的热传递显著改善。这种增强在区域1和区域3尤为明显，因为在区域1主要是干燥过程，而在区域3则是热解过程占主导。案例4和案例6中，内外壳之间的最大挥发性气体温差分别为90°C（363 K）和20°C（293 K），这突显了搅拌叶片在提高旋转窑内热传递速率中的关键作用。如3.3.2.3.2节所讨论的，搅拌叶片还显著减少了停留时间。

案例1和案例2的比较显示，案例1中区域1的平均床层温度和挥发性气体温度明显高于该区域预期的典型干燥温度。这表明该部分吸收的能量远远超过了干燥所需的能量。图4(a)展示了案例1和案例2的对比。值得注意的是，在这两种情况下，区域2和区域3的平均床层温度都超过了平均挥发性气体温度。这可能表明在这些情况下发生了完全的热转化过程。在案例3、案例4和案例6中，内外壳不同部分的平均挥发性气体温度显著高于床层温度。然而，在案例4（DS-MZ）中，床层温度明显低于其他案例，特别是在区域1和区域2，这些区域的干燥过程通常需要更多的能量和更低的温度。这表明案例4相比案例3和案例6更有效地分离了干燥区域，同时所需的能量输入最小。然而，在外壳中，由于热解过程占主导，床层温度略高于挥发性气体温度。图4(b, c)包含了案例3、案例4和案例6中挥发性气体和床层的平均温度。通过比较案例4和案例1的区域1床层温度曲线（图4(b)中的红色虚线和图4(a)中的黑色虚线），可以清楚地看到DS-MZ配置中干燥过程和热解过程的分离。在案例4中，内壳的床层温度逐渐升高，在x = 0.8 m时达到约120°C（393 K），这对应于干燥区域的结束。相比之下，在案例1中，床层温度在x = 0.3 m时达到约600°C（873 K）。案例1中的这种陡峭的温度梯度不适合干燥区域，因为它表明干燥区域过短，且窑入口附近的热流过高。有趣的是，搅拌叶片的存在通过促进有效的混合和燃料颗粒与挥发性气体的混合，显著增强了床层与自由空间区域之间的热传递，如图4(c)（红线）和案例6（绿线）的比较所示。图4(d)中的温度等高线显示，在案例4中整个内壳区域都是干燥区域占主导。

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图4. (a) 案例1、2；(b) 案例3、4、6的内壳；(c) 案例3、4、6的外壳；(d) 案例3、4的床层温度等高线；(e) Ansys-Fluent报告的输入能量和输出显热能量。

3.2.4. 能量平衡
能量分析显示，不同配置下的能量输入需求和显热输出存在显著差异。每个案例的能量输入是根据完全收敛的CFD模拟计算得出的，这些模拟计算了维持加热段预定恒定温度所需的总热量（表1）。假设加热区域（区域1、区域2和区域3）的外壁是绝热的。因此，热传递仅通过接触窑外表面的墙壁进行。在这个假设下，加热段与窑之间的热流等于维持这些段恒定温度所需的能量输入，从而也是系统的能量消耗，假设电能与热能的转换比为1:1。系统的能量损失通过混合对流和与周围环境的辐射以及在非加热进出口区域的热传递，以及从系统中离开的热挥发性产物传递的显热能量发生。可以使用CFD报告工具获得每个表面以及每个进出口的总热传递率。报告的热传递率是在窑的稳定运行期间和燃料的总停留时间上平均得出的。每个案例所需的总功率（千瓦时）是根据所需的能量输入（Ein）和相应的停留时间确定的，如表6所示。六个案例的总表面热流和相应的壁面热流在附录C（1-6）中给出。为了确保数值的可靠性，在数据提取之前对所有模拟进行了完全收敛性的监测。收敛性的定义是连续性、能量、物种传输和辐射的残差低于10^-5，同时关键积分参数（如质量连续性、出口温度和物种质量分数）在最终迭代中的波动小于1%。

表6. 六种配置下的基于模拟的能量分析

案例编号 Ein[W] 停留时间[s] 能量消耗（千瓦时）
SS-SZ (1) 1189 528.0 0.17
SS-MZ (2) 555 1217.4 0.18
DS-SZ (3) 391 158.4 0.01
DS-MZ (4) 191 157.8 0.008
DS-SZ-UF (5) 444 367 6.8 0.45
DS-MZ-UF (6) 217 234 6.0 0.14

比较案例1和案例2，案例2所需的能量输入（Ein）比案例1减少了近50%，这表明了多区设计的能源效率。最低的能量输入出现在案例4中，它仅需要案例1所需总能量输入（Ein）的16%（见图4(e)和表6）。这种效率归因于双壳结构的“洋葱状”设计、通过螺旋搅拌叶片增强的固体-气体相互作用，以及在整个转化区域内的热均匀性改进。此外，在双壳配置（案例3-6）中，移除了窑出口的辐射屏蔽，将生物炭排放料斗重新定位到窑的入口，并对旋转窑的出口部分进行了隔热处理，这使得非加热区域的长度（包括排放料斗）比案例1减少了40%。这种设计修改显著减少了加热窑所需的能量，相比案例1和案例2的单壳配置。

3.3. 床层温度与气体温度
比较案例1和案例2发现，案例1中区域1的平均床层温度和挥发性气体温度显著高于该区域典型的干燥温度。这表明该部分吸收的能量远远超过了干燥所需的能量。图4(a)展示了案例1和案例2的对比。值得注意的是，在这两种情况下，区域2和区域3的平均床层温度都超过了平均挥发性气体温度。这可能表明在这些情况下发生了完全的热转化过程。在案例3、案例4和案例6中，内外壳不同部分的平均挥发性气体温度显著高于床层温度。然而，在案例4（DS-MZ）中，床层温度明显低于其他案例，特别是在区域1和区域2，这些区域的干燥过程通常需要更多的能量和更低的温度。这表明案例4相比案例3和案例6更有效地分离了干燥区域，同时所需的能量输入最小。然而，在外壳中，由于热解过程占主导，床层温度略高于挥发性气体温度。图4(b, c)包含了案例3、案例4、案例6中挥发性气体和床层的平均温度。通过比较案例4和案例1的区域1床层温度曲线（图4(b)中的红色虚线和图4(a)中的黑色虚线），可以清楚地看到DS-MZ配置中干燥过程和热解过程的分离。在案例4中，内壳的床层温度逐渐升高，在x = 0.8 m时达到约120°C（393 K），这对应于干燥区域的结束。相比之下，在案例1中，床层温度在x = 0.3 m时达到约600°C（873 K）。案例1中的这种陡峭温度梯度不适合干燥区域，因为它表明干燥区域过短，且窑入口附近的热流过高。有趣的是，搅拌叶片的存在通过促进有效的混合和燃料颗粒与挥发性气体的混合，显著增强了床层与自由空间区域之间的热传递，如图4(c)（红线）和案例6（绿线）的比较所示。图4(d)中的温度等高线显示，在案例4中整个内壳区域都是干燥区域占主导。

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图5. (a) 不同CFD案例中窑内热转化子过程的示意图；(b) 案例1-6与实验结果的停留时间比较。注1：(a)中的绿色、红色和黑色虚线表示案例1（SS-SZ）中不同热转化区域的长度。绿色代表干燥区域，红色表示木材加热的结束点，黑色表示SS-SZ（案例1）中床层挥发性释放的结束点。注2：测量的停留时间为8.67 ± 0.23分钟，其中±0.23分钟表示标准偏差。（关于此图例中颜色的解释，请参阅本文的网络版本。）

在双壳反应器配置中观察到了更明显的变化。双壳单区设计（案例3）尽管与案例1具有相同的单区配置，但使得炭反应区域略有扩展。然而，当结合多区加热（案例4）时，分布过程变得更加优化。水分蒸发和木材加热的持续时间略有增加，而炭反应区域的长度减少。这表明多区加热能够更好地控制沿反应器长度的温度梯度，实现渐进的、更均匀的加热，有助于防止过度的挥发速率。热转化过程中的各个子过程之间仍然存在显著的重叠。

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图5. (a) 不同CFD案例中窑内热转化子过程的示意图；(b) 案例1-6与实验结果的停留时间比较。注1：(a)中的绿色、红色和黑色虚线表示案例1（SS-SZ）中不同热转化区域的长度。绿色代表干燥区域，红色表示木材加热的结束点，黑色表示SS-SZ（案例1）中床层挥发性释放的结束点。注2：测量的停留时间为8.67 ± 0.23分钟，其中±0.23分钟表示标准偏差。（关于此图例中颜色的解释，请参阅本文的网络版本。）

在双壳反应器配置中观察到了更明显的变化。双壳单区设计（案例3）使得炭反应区域相比案例1有所扩展。然而，当结合多区加热（案例4）时，分布过程变得更加优化。水分蒸发和木材加热阶段都延长了，这平滑了向炭反应区域的过渡。这种配置似乎在最小化停留时间和改善热管理传递之间提供了最佳平衡，从而提高了工艺效率、生物炭和产品质量，并限制了低温干燥区域中过早形成焦油造成的污染。案例4中各个区域的不同发展与案例1相比在图5(a)中用三条阈值线（绿色、红色和黑色）突出显示。相比之下，没有内部搅拌叶片的双壳多区配置（案例5和案例6）的干燥和加热区域明显较短。在这些情况下，炭反应区域占主导，而水分蒸发和木材加热区域最小。内部搅拌叶片的缺失阻碍了物料混合和轴向运动，导致热量分布不均和局部热点，从而加速了挥发过程。这一结果强调了内部物料传输机制（如螺旋搅拌叶片）在维持均匀热分布和促进受控热解反应中的关键作用。总之，图表表明，双壳设计与多区加热的结合（案例4）提供了最有利的选择，具有更短的停留时间（如3.2.2节和图5(b)所述）。比较案例1和案例2与案例3和案例4发现，案例1和案例2中的热转化子过程之间存在显著的重叠。这主要归因于旋转窑中有效区域长度较短，以及固体的角运动，与案例3和4中机械飞行系统提供的更受控制的传输方式形成对比。案例3、4与案例5、6的比较证实了内部飞行在有效建立不同的干燥、加热和炭化反应区中的关键作用。3.3.2. CFD模型中的停留时间与固定碳比例准确预测基于欧拉多相模型中的停留时间存在固有挑战，因为所有相（气体和固体）都被视为相互渗透的连续介质。该模型为每个相求解物种、动量和能量方程，而不追踪单个颗粒。因此，与离散相模型（DPM）不同，无法直接根据颗粒轨迹确定停留时间。在本研究中，停留时间是根据计算域内积累的灰分总质量来估计的。鉴于灰分是惰性的且不发生化学变化，其积累可以作为平均停留时间的可靠指标。停留时间计算为积累的灰分质量与灰分入口质量流量的比值。图5(b)展示了不同案例下的估计停留时间以及用于验证的实验测量值。关于多区（MZ）和单区（SZ）配置之间的差异，模拟结果显示MZ案例中的床层高度降低。然而，延长MZ配置中的新鲜燃料积累区会增加总床层质量。由于估计方法依赖于保留的灰分，因此预测MZ案例中的停留时间较长。尽管这种方法可能无法得出精确值，但它仍然是欧拉框架内停留时间估计的最实用方法。值得注意的是，内部飞行的存在显著影响了停留时间，特别是在DS-MZ（案例4）和DS-SZ（案例3）配置中。尽管这些案例中的管子长度延长，但由于飞行的作用，停留时间仍比SS-SZ（案例1）配置中的要短。这与基于窑旋转速度（6 rpm）、飞行间距（170 mm）和沿旋转窑的有效路径长度（2400 mm）的分析估计结果一致，预期停留时间约为2.3分钟。这与基于灰分的2.6分钟估计值非常接近。此外，案例3和案例5之间的比较清楚地展示了飞行在显著减少停留时间方面的作用。这种停留时间的减少并没有对热区的空间分离产生负面影响。相反，双壳（DS）配置相比单区配置提供了更好的干燥区和热解区之间的分离，以及床层中的热传递增强。显然，将机械飞行机制与零倾角集成到双壳系统中显著减少了停留时间，与无飞行情景（案例5和6）相比，其中材料运动依赖于±3.5度的虚拟倾角。此外，尽管停留时间明显缩短，但飞行的存在显著增强了床层与自由板区域之间的热传递。值得注意的是，以较低的旋转速度运行工业旋转窑不仅可以减少总体能耗，还可以最小化机械维护问题，例如窑旋转部件与静止部件之间的密封机制磨损。图6展示了不同案例中固体炭（生物炭）的质量分数。由于CFD模型在不同案例的排放物中分别报告了灰分，因此模拟的炭质量分数是在无灰分的基础上考虑的。因此，排放材料的固定碳含量是根据实验生产的生物炭的无灰分固定碳分数估算的，遵循Aller等人[66]描述的近似分析方法，并在表7中进行了说明。如表7所示，尽管能源输入大幅减少，案例4的固定碳产量略高于案例1，表明其热路径更高效。案例4中明显存在明确的热区划分（图6），其中内壳专门用于蒸发和预热，有效地将干燥阶段与外壳中的主要热解过程隔开。这些发现强调了将先进的加热控制策略与优化的反应器内部设计相结合以确保高性能热解操作的关键作用。下载：下载高分辨率图像（246KB）下载：下载全尺寸图像图6. 不同案例中挥发分发展区和生物炭质量分数的等高线图。注意：案例以行-列格式排列，每个子图对应一个案例；列表示区域配置，行表示反应器配置。表7. 基于旋转部分排放时固体碳的质量分数以及生物炭的近似分析，对不同CFD案例的固定碳比例进行估算。案例CFD炭质量分数 [–]固定碳（FC）SS-SZ (1)0.9090.738SS-MZ (2)0.9330.757DS-SZ (3)0.9140.742DS-MZ (4)0.9200.747DS-SZ-UF (5)0.8750.710DS-MZ-UF (6)0.9180.745SS-SZ (Exp-1) a?0.79SS-SZ (Exp-2) b?0.78(a, b) 通过近似分析数据差值计算得出。3.3.3. 产品评估本节对各种CFD模拟案例的产品产量和能源性能进行了全面评估。质量平衡：进行了详细的质量平衡评估，并根据实验数据进行了验证，如图7(a)所示。在所有案例中，实验结果产生的生物炭产量都高于CFD模拟结果。需要注意的是，生物炭中的最大固定碳含量是基于产品的近似分析和最终分析设定的。在研究的案例中，配置4和6显示出更高的生物炭产量，这归因于比案例3和5更均匀的热分布和更低的平均床层温度。在无飞行情景（案例5和6）中，缺乏内部飞行机制显著增加了停留时间，导致合成气产量分别增加了44.3%和30.4%。这表明在双壳配置中降低旋转速度可以通过增加停留时间进一步提高合成气产量。焦油产量趋势在所有案例中相对一致；然而，液体产品（焦油和水相）的最高产量出现在案例2和4中。这些发现表明，多区控制和双壳设计的结合促进了生物液体的形成，尤其是焦油。总体而言，CFD模型对案例1（SS–SZ）的产品产量的验证与实验单壳旋转窑相比，显示出水相的预测准确率为88%，生物炭为76.5%，合成气为70%，总生物油为68.4%。生物炭和生物油产量之间的差异主要归因于排除了次要转化途径，特别是重质挥发性化合物转化为炭的过程。这是初级热解模型在应用于复杂反应器规模模拟时的公认限制。合成气质量：氢气产量在案例1和2中最高，这是由于这些配置中的温度升高所致。相比之下，甲烷产量在案例3和4中达到峰值，对应于较低的床层温度和逐渐升高的区域温度，这两者都有利于更高分子量碳氢化合物的形成。在案例5和6中，CO似乎通过R1、R2进一步重整，产生了更高水平的CO2和H2，如图7(b)所示。这种转变可能是由于这些情景中停留时间显著延长和挥发性气体温度略微降低所致。在多区配置中，提高区域温度一致地导致了更高的合成气产量，其中氢气是主要成分，如图7(b)和(c)所示。应该注意的是，由于案例5中的停留时间显著延长（61.28分钟），合成气和焦油的产量高于案例3，后者使用机械飞行，运行时的停留时间仅为2.64分钟。这表明通过降低窑的旋转速度可以在双壳配置中实现更高的合成气产量，这种策略还可以减少电能消耗。图7(c)展示了不同案例中干燥基挥发性组分（包括合成气）的质量分数与纯合成气的质量分数。在本研究的实验部分，使用在线气体分析仪（GA）和气相色谱（GC）获得了合成气组成的详细测量数据，这些数据量化了更高分子量的碳氢化合物。由于当前模型不包括较重的合成气物种（C2H4、C2H6、C2H2、C3H8、C3H6），这些数据将为未来扩展反应机制的开发提供信息。图7(d)展示了GA和GC的标准化体积分数（vol%）。GC测量的较重碳氢化合物占总合成气体积的不到5.6%。下载：下载高分辨率图像（459KB）下载：下载全尺寸图像图7. (a) 不同CFD案例与实验结果之间的质量平衡比较；(b) 不同案例中的标准化合成气组成；(c) 每个案例中的总干燥基挥发性物质与合成气产量；(d) 实验合成气组成的标准化体积百分比。总体而言，单壳和双壳配置之间的比较表明，改善的热解区空间分离增强了内部热传递，同时显著降低了总体能耗。此外，多区系统产生的生物炭和冷凝物比单区系统更多，表明对下游增值更有利。为了评估这项技术的可扩展性和工业适用性，特别是在间接慢速热解系统中，建议进行彻底的技术经济分析。图8展示了案例1–4中的水分、合成气和焦油组分的分布。下载：下载高分辨率图像（436KB）下载：下载全尺寸图像图8. 案例1–4中的水分、合成气和焦油（C6H6）摩尔分数。3.4. 进一步发展当前研究和其他最近模型解决了间接慢速热解过程的主要问题；然而，仍有进一步发展的空间。在慢速热解技术的未来发展过程中应考虑以下改进：•尽管模拟结果在能源和热传递分析、停留时间、干燥和热解区的估算以及生物炭产量的预测方面很有前景，但它们倾向于低估合成气产量并高估焦油产量，与实验结果相比。这是CFD模型中简化的物种传输和反应机制的缺点，这些机制没有考虑二次反应，如焦油裂解和聚合。焦油裂解反应，包括脱水和脱羧作用，主要将重质焦油分子分解为较轻的非冷凝气体、水蒸气和水溶性碳氢化合物[71]。这些过程增加了合成气和液相的产量，可以解释模拟结果与实验结果之间的差异[72]、[73]。•现有模型通常省略了焦油裂解和二次生物炭形成，导致生物炭产量被低估。将这些二次反应整合进来对于实现真实的质量平衡评估至关重要[74]、[75]。实际上，在慢速热解过程中，焦油裂解和炭形成是紧密耦合的。当停留时间足够长以发生二次裂解和重新聚合反应时，多环芳烃（PAH）的分解可以促进二次炭的形成。这可能是当前CFD模型预测的炭产量低于实验观察值的原因之一，因为当前模型没有考虑与这些二次反应相关的详细动力学路径[74]、[76]。因此，建议在慢速热解过程的相关加热范围内详细分析异质和均质动力学反应。•大多数现有的动力学模型都是针对热薄生物质定制的。然而，慢速热解特有的热厚生物质的行为，特别是在二次焦油形成机制方面，仍然表示不足[76]。床层内生物炭的演变，包括孔隙发展，需要考虑DEM的先进基于颗粒的建模。建议使用欧拉–DDPM框架来开发颗粒解析模型。4. 结论在这项研究中，使用基于欧拉框架的CFD模型研究了来自回收木材废料的木片的热转化，该模型在间接慢速热解系统中实现。提出了两种设计配置，即多区和双壳，以最小化能源输入并提高单元性能。主要结论如下：•CFD模型针对案例1（SS–SZ）进行了验证，与单壳旋转窑的实验结果高度一致。预测准确率分别为：停留时间98.3%，旋转窑内平均温度分布96.36%，生物炭固定碳含量83.95%，水相88%，生物炭产量76.5%，合成气70%，总生物油68.4%。尽管生物炭、生物油组分和合成气成分的差异主要是由于简化了二次挥发物向炭的转化路径所致，但该模型仍是一个能够有效捕捉产品分布和传热速率的强大工具。多区热控制和双层壳设计的结合显著降低了能源需求。这种配置使得使用木质生物质生产出质量相当的生物炭时，能耗分别仅为现有实验案例的46%和16%。在多区配置中分离热解区，可冷凝产物和甲烷的产量分别提高了8%和6%；然而，单区配置产生的氢气量增加了11%，这凸显了产品分布与工艺效率之间的关键权衡。尽管如此，由于双层壳多区配置在区域热控制方面的灵活性增强以及干燥和热解阶段的更好分离，通过降低窑体转速或提高区域温度，似乎可以实现比案例1更高的氢气产量，并显著降低能耗。强烈建议使用内部导流装置（本例中为螺旋型）来增强气相与固相之间的热传递，这些装置还有助于加快产品传输速度，使系统能够在较低的转速下有效运行，从而降低电力成本和缩短停留时间。双层壳配置有效实现了干燥区和热解区的空间分离，在工业规模上尤其具有优势，因为空间限制和制造成本是关键考虑因素。考虑到热暴露的减少，内壳可以采用耐热性较低的合金材料制造。在两种配置中应用多区加热技术，在干燥阶段至少可节省20%的能源，进一步支持了其实际应用可行性。双层壳配置中的出料料斗、旋转部分未暴露的加热区以及辐射屏蔽装置将被移除（从而大幅减少占地面积），使得未暴露加热区的能耗降低超过40%，成本也随之显著减少。虽然CFD模拟验证了热解区分离在能源效率和性能方面的显著优势，但进行全面的技术经济分析（TEA）对于评估这些先进设计在下一代间接慢速热解工厂中的可行性和可扩展性至关重要。双层壳设计的复杂性要求进行严格的预制分析，特别是关于同心密封接口和旋转运动所需的专用驱动组件。实现旋转部分与静止部分之间的精确对齐需要严格的制造公差和机械导流装置的精确校准。这些设计考虑因素，以及传统技术与双层壳技术的对比分析，总结在附录A的表（A.1）中。

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